GARIS直結型超高速ガスクロマトグラフ装置の開発と新元素ニホニウムの化学

2020 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 17H01081
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 羽場 宏光 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器科学研究センター, 室長 (60360624)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 加治 大哉 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器科学研究センター, 技師 (00391912) ; 小森 有希子 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器科学研究センター, 協力研究員 (50726370) [Withdrawn]
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2022-03-31
• Keywords: 超重元素 / 重イオン線形加速器 / 気体充填型反跳核分離装置 / 気相化学分離装置 / 単一原子化学 / 相対論効果

Outline of Annual Research Achievements

本研究では，新元素の合成に用いられる理研気体充填型反跳核分離装置GARISに，高周波カーペットガスセルとSi半導体検出器から構成される超高速低温ガスクロマトグラフ装置を開発することによって，超重元素（原子番号104以上）の気相系における化学的性質を単一原子レベルで解明するための新しい化学元素分析システムを開発している．今年度は，高周波イオン収集装置の引き出し効率と引き出し時間を評価・最適化するために，Ra-224線源から反跳するRn-220イオンを引き出す実験を様々な条件で実施した．イオンの減速に用いるHeガスを精製・冷却することで，イオンの中性化や分子化の原因となる不純物を低減し，60%以上の高い効率でRn-220イオンを引き出すことに成功した．また，Heガス圧力を400 mbar（室温換算）まで増加しても効率の減少はなかった．この結果から，本装置は，60 MeV程度の高エネルギーのイオンであってもロスなく引き出せることが期待される．一方，イオンの引き出し効率については，100 mbarのガス圧力で20 ms程度，200 mbarで30 ms程度，400 mbarで50 ms程度であった．この結果から，400 mbar以下のガス圧力であれば半減期0.91 sのNh-284を短時間で壊変ロスなく引き出せることが期待される．一方，高周波イオン収集装置の四重極イオンガイドの後段に四重極分離器を設置し，Csイオンを質量分離して引き出すことに成功した．これにより，核反応で生成された副生成物等を除去し，目的のイオンのみをガスクロマトグラフ装置に導入できると期待される．さらに，今年度は，高周波カーペットガスセルに結合する低温ガスクロマトグラフ装置の設計・製作を行った．前置増幅器から出力されたパルス信号の生波形をそのまま記録し，Nh-284を確度良く定量するために必要な16 chデジタルパルスプロセッサを整備した．また，Nh-284製造に必要なAm-243標的原料を化学精製し，分子電着法によりAm-243標的を試作した．

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

理研超伝導線形加速器の増強工事が当初の予定よりも遅れているため．カルシウム48濃縮同位体が市場になく，超重核合成実験に遅れが生じているため．

Strategy for Future Research Activity

これまでに開発した高周波カーペットガスセルと低温ガスクロマトグラフ装置を結合し，超高速低温ガスクロマトグラフ装置を完成させる．ガスクロマトグラフカラムは32対のSi半導体検出器で構成し，カラム末端を液体窒素で冷却し，室温から液体窒素温度付近まで温度勾配をかける．本研究で対象とするニホニウム（Nh），コペルニシウム（Cn）ならびにフレロビウム（Fl）は，強い相対論効果の影響で電子構造が閉殻構造となり，常温で貴ガス元素ラドン（Rn）のように気体となり，化学的不活性を示すことが予測されている．カラム内に入った単体原子は，カラム固定相と吸脱着相互作用を繰り返しながらアルゴンガスとともにカラム内を進む．単体原子が吸着し，アルファ壊変または自発核分裂壊変した検出器位置から元素固有の収率分布を得ることができる．最終的に，収率分布をモンテカルロシミュレーションし，超重元素の固定相に対する吸着エントロピーを導出する．超高速低温ガスクロマトグラフ装置の性能試験は，アルファ粒子放出核種であるRn-219をアルゴンとともに高周波カーペットガスセルに導入して進める．2021年度以降のNh，CnならびにFlの化学実験に向けて，これら元素の軽い同族元素の既知の化学的性質や相対論的量子化学計算の予測などを参考とし，超高速低温ガスクロマトグラフ装置のパラメーター（ガス圧，ガス流量，カラム温度など）を最適化する．本研究では，超重元素RIの合成から化学分離まで，所要時間1秒以内の超高速ガスクロマトグラフィーを目指す．さらに，2021年度は，GARISの焦点面に位置有感型の箱型Si半導体検出器を設置し，Am-243 + Ca-48 → Mc-288 + 3n反応によって115番元素Mc-288の合成を試みる．Mc-288が半減期164 msで瞬時にα壊変して生成するNh-284を化学実験に用いることを計画している．

Research Products

• [Int'l Joint Research] 近代物理研究所(中国)
  • Country Name: CHINA
  • Counterpart Institution: 近代物理研究所
• [Int'l Joint Research] オーストラリア国立大学(オーストラリア)
  • Country Name: AUSTRALIA
  • Counterpart Institution: オーストラリア国立大学
• [Int'l Joint Research] オスロ大学(ノルウェー)
  • Country Name: NORWAY
  • Counterpart Institution: オスロ大学
• [Int'l Joint Research] オークリッジ国立研究所(米国)
  • Country Name: U.S.A.
  • Counterpart Institution: オークリッジ国立研究所
• [Journal Article] Co-precipitation behaviour of single atoms of rutherfordium in basic solutions (2021)
  • Author(s): Y. Kasamatsu, K. Toyomura, H. Haba, T. Yokokita, Y. Shigekawa, A. Kino, Y. Yasuda, Y. Komori, J. Kanaya, M. Huang, M. Murakami, H. Kikunaga, E. Watanabe, T. Yoshimura, K. Morita, T. Mitsugashira, K. Takamiya, T. Ohtsuki, and A. Shinohara
  • Journal Title: Nat. Chem. Volume: 13 Pages: 226-230
  • DOI: 10.1038/s41557-020-00634-6
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Solvent Extraction of Zr and Hf from HCl by Aliquat 336 using a Flow-type Extraction Apparatus Toward Online Chemical Studies of Element 104, Rutherfordium (2020)
  • Author(s): Y. Kasamatsu, N. Kondo, K. Nakamura, Y. Kuboki, H. Ninomiya, Y. Shigekawa, E. Watanabe, Y. Yasuda, K. Toyomura, M. Nagase, T. Yokokita, Y. Komori, H. Haba, T. Yoshimura, H. Itabashi, and A. Shinohara
  • Journal Title: Solv. Extr. Ion Exch. Volume: 38 Pages: 318-327
  • DOI: 10.1080/07366299.2020.1726075
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Development of an “α-TOF” detector for correlated measurement of atomic masses and decay properties (2020)
  • Author(s): T. Niwase, M. Wada, P. Schury, H. Haba, S. Ishizawa, Y. Ito, D. Kaji, S. Kimura, H. Miyatake, K. Morimoto, K. Morita, M. Rosenbusch, H. Wollnik, T. Shanley, and Y. Benari
  • Journal Title: Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A Volume: 953 Pages: 163198-1-8
  • DOI: 10.1016/j.nima.2019.163198
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Production of 266Bh in the 248Cm(23Na,5n)266Bh reaction and its decay properties (2020)
  • Author(s): H. Haba, F. Fan, D. Kaji, Y. Kasamatsu, H. Kikunaga, Y. Komori, N. Kondo, H. Kudo, K. Morimoto, K. Morita, M. Murakami, K. Nishio, J. P. Omtvedt, K. Ooe, Z. Qin, D. Sato, N. Sato, T. K. Sato, Y. Shigekawa, A. Shinohara, M. Takeyama, T. Tanaka, A. Toyoshima, K. Tsukada, Y. Wakabayashi, Y. Wang, S. Wulff et al.
  • Journal Title: Phys. Rev. C Volume: 102 Pages: 024625-1-12
  • DOI: 10.1103/PhysRevC.102.024625
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Measurement of fusion barrier distribution in 51V+208Pb system (2020)
  • Author(s): T. Niwase, K. Fujita, Y. Yamano, K. Watanabe, D. Kaji, K. Morimoto, H. Haba, T. Hirano, S. Mitsuoka, and K. Morita
  • Journal Title: JPS Conf. Proc. Volume: 32 Pages: 010022-1-3
  • DOI: 10.7566/JPSCP.32.010022
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Study of quasielastic barrier distributions as a step towards the synthesis of superheavy elements with hot fusion reactions (2020)
  • Author(s): T. Tanaka, K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji, H. Haba, R. A. Boll, N. T. Brewer, S. Van Cleve, D. J. Dean, S. Ishizawa, Y. Ito, Y. Komori, K. Nishio, T. Niwase, B. C. Rasco, J. B. Roberto, K. P. Rykaczewski, H. Sakai, D. W. Stracener, and K. Hagino
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 6-6
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Offline measurement of mass and correlated decay properties using radioactive 224Ra source via MRTOF+α-TOF detector (2020)
  • Author(s): T. Niwase, M. Wada, P. Schury, H. Haba, S. Ishizawa, Y. Ito, D. Kaji, S. Kimura, H. Miyatake, K. Morimoto, K. Morita, M Rosenbusch, H. Wollnik, T. Shanley, and Y. Benari
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 14-14
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Correlated measurement of mass and decay of fusion evaporation products for 51V+159Tb reactions via MRTOF+α-TOF detector (2020)
  • Author(s): T. Niwase, M. Wada, P. Schury, Y. Ito, S. Kimura, D. Kaji, M Rosenbusch, Y. X. Watanabe, Y. Hirayama, H. Miyatake, J. Y. Moon, H. Ishiyama, K. Morimoto, H. Haba, T. Tanaka, S. Ishizawa, P. Brionnet, S. Iimura, A. Takamine, K. Morita, and H. Wollnik
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 50-50
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] On-line anion-exchange experiment of Nb and Ta in HF/HNO3 mixture solution for Db chemistry (2020)
  • Author(s): S. Adachi, A. Toyoshima, K. Tsukada, H. Haba, Y. Komori, T. Yokokita, Y. Shigekawa, Y. Wang, A. Kashihara, M. Kato, A. Nakajima, and K. Sueki
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 162-162
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Anion-exchange behaviour of Nb, Ta and Pa in H2SO4 (2020)
  • Author(s): M. Kato, K. Tsukada, H. Haba, Y. Komori, T. Yokokita, D. Mori, S. Adachi, A. Kashihara, and K. Sueki
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 163-163
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Anion exchange of Nb and Ta in HF/HCl mixture solution for Db chemistry (2020)
  • Author(s): T. Yokokita and H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 164-164
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Anion exchange of element 104, Rf, at 0.11 M H2SO4 by using batch-type solid-liquid extraction apparatus, AMBER (2020)
  • Author(s): T. Yokokita, Y. Kasamatsu, E. Watanabe, Y. Komori, Y. Shigekawa, Y. Wang, D. Mori, H. Ninomiya, S. Hayami, K. Tonai, K. Ghosh, A. Shinohara, and H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 165-165
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Anion-exchange of Zr, Hf, and Th by the automated extraction apparatus: toward the chemical study of 104Rf in HNO3 (2020)
  • Author(s): E. Watanabe, T. Yokokita, Y. Kasamatsu, S. Hayami, K. Tonai, Y. Shigekawa, H. Haba, and A. Shinohara
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 166-166
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Development of an RF-carpet gas cell for the chemistry of superheavy elements (2020)
  • Author(s): Y. Shigekawa, A. Yamaguchi, N. Sato, A. Takamine, M. Wada, and H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 168-168
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] An attempt to modify the membrane degasser (MDG) (2020)
  • Author(s): Y. Komori, K. Ooe, T. Yokokita, Y. Shigekawa, and H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 169-169
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Preparation of Gd targets for in-beam fission measurements as a step towards the handling of 243Am targets with ultra-thin backings (2020)
  • Author(s): T. Tanaka, D. J. Hinde, H. Haba, M. Dasgupta, S. Battisson, A. C. Berriman, L. T. Bezzina, J. Buete, I. P. Carter, K. J. Cook, E. Graham, J. Heighway, T. D. Hume, D. Y. Jeung, Y. Komori, P. McGlynn, D. Mori, S. A. Parker-Steele, C. Sengupta, C. Simenel, E. C. Simpson, M. A. Stoyer, B. M. A. Swinton-Bland et al.
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 170-170
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Excitation function measurement of the 205Tl(d,α)203Hg reaction for carrier-free 203Hg tracer production (2020)
  • Author(s): Y. Takahashi, S. Goto, D. Mori, T. Yokokita, Y. Komori, Y. Wang, and H. Haba
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 53 Pages: 180-180
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] 元素周期表の新時代 119番以降の新元素を求めて (2020)
  • Author(s): 羽場宏光
  • Journal Title: 現代化学 Volume: 594 Pages: 43-49
• [Presentation] 原子の仕組みとラジオアイソトープの応用～新元素の探索からがんの治療まで～ (2021)
  • Author(s): 羽場宏光
  • Organizer: 令和2年度（2020年度）八王子市生涯学習センター主催市民自由講座
  • Invited
• [Presentation] U+p及びTh+Li反応によるNp同位体励起関数の作成 (2020)
  • Author(s): 中島朗久, 坂口綾, 早川優太, 羽場宏光, 松村夏紀, 寺西翔, 森田涼雅, 横北卓也, 小森有希子, Yang Wang, 森大輝, Karin Hain, 山崎信哉, Jian Zheng, 末木啓介, 横山明彦
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会（2020）
• [Presentation] 232Th + 7Li反応のNp合成系における不完全融合反応の影響 (2020)
  • Author(s): 寺西翔, 森田涼雅, 早川優太, 坂口綾, 中島朗久, 小森有希子, 横北卓也, 森大輝, 羽場宏光, 横山明彦
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会（2020）
• [Presentation] 232Th+7Li反応における反跳率補正による核分裂断面積測定法の確立 (2020)
  • Author(s): 森田涼雅, 寺西翔, 早川優太, 坂口綾, 中島朗久, 小森有希子, 横北卓也, 森大輝, 羽場宏光, 横山明彦
  • Organizer: 日本放射化学会第64 回討論会（2020）
• [Presentation] MRTOF+α-TOFによる257Dbの直接質量測定 (2020)
  • Author(s): 庭瀬暁隆, P. Schury, 和田道治, P. Brionnet, S. Chen, 橋本尚志, 羽場宏光, 平山賀一, D. S. Hou, 飯村俊, 石山博恒, 石澤倫, 伊藤由太, 加治大哉, 木村創大, 小浦寛之, J. J. Liu, 宮武宇也, J. Y. Moon, 森本幸司, 森田浩介, 長江大輔, M. Rosenbusch, 高峰愛子, 渡辺裕, H. Wollnik, W. Xian, S. X. Yan
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会（2020）
• [Presentation] 核化学研究用高周波イオン収集システムの開発 (2020)
  • Author(s): 重河優大, 山口敦史, 佐藤望, 高峰愛子, 和田道治, 羽場宏光
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会（2020）
• [Presentation] HF/HNO3系におけるDbの陰イオン交換挙動 (2020)
  • Author(s): 加藤瑞穂, 安達サディア, 豊嶋厚史, 塚田和明, 浅井雅人, 羽場宏光, 横北卓也, 小森有希子, 重河 優大, Yang Wang, 森大輝, 柏原歩那, 床井健運, 中島朗久, 鈴木雄介, 西塚魁人, 末木啓介
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会（2020）
• [Presentation] 硫酸系におけるRfの陰イオン交換: 分配係数の硫酸濃度依存性 (2020)
  • Author(s): 横北卓也, 笠松良崇, 渡邉瑛介, 小森有希子, 重河優大, 森大輝, 王洋, 二宮秀美, 速水翔, 東内 克馬, ゴーシュ コースタブ, 篠原厚, 羽場宏光
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会（2020）
• [Presentation] Rfの化学研究に向けた89mZrの硝酸系でのオンライン陰イオン交換実験 (2020)
  • Author(s): 渡邉瑛介, 笠松良崇, 横北卓也, 速水翔, 東内克馬, 重河優大, 羽場宏光, 篠原 厚
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会（2020）
• [Presentation] ラジオアイソトープの製造と応用 ～新元素の探索からがん治療まで～ (2020)
  • Author(s): 羽場宏光
  • Organizer: 第17回日本加速器学会年会
  • Invited
• [Presentation] Production and Applications of Radioisotopes at RIKEN RI Beam Factory - Search for New Elements through Diagnosis and Therapy of Cancer - (2020)
  • Author(s): H. Haba
  • Organizer: Symposium on Nuclear Data 2020
  • Int'l Joint Research / Invited