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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Chemical evolution on cosmic dust: approach from elementary processes

Research Project

Project/Area Number 17H06087
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

渡部 直樹  北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (50271531)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 大場 康弘  北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (00507535)
杉本 敏樹  京都大学, 理学研究科, 助教 (00630782)
Project Period (FY) 2017-04-25 – 2022-03-31
Keywords星間塵 / 分子進化 / 表面反応 / 重水素濃集 / 核スピン転換
Outline of Annual Research Achievements

①ケイ酸塩星間塵表面における水素分子生成過程の解明のために,水素原子の吸着・拡散に関する実験を行った。その結果,水素原子は表面温度20K以上でもケイ酸塩表面に存在していることが示唆された。これは従来考えられていなかった事実で,比較的温度の高い(>20K)の星間塵上でも水素分子生成が十分に可能であることを意味する。②星間塵(CO固体)表面での水素原子拡散の活性化エネルギーを決定した。複雑な形状をもつCO固体では,理論的に予想されていた拡散の活性化エネルギーよりも幅広い分布を持つことが分かった。拡散の活性化エネルギーとCOの水素原子付加反応の反応速度を考慮すると,10K程度ではH2分子生成が効率的に生じる一方,10~20Kでは相対的に水素原子付加反応が卓越することが分かった。③星間塵上でのH-D置換反応による重水素濃集を評価するため,極低温氷表面でのH2S分子におけるH-D置換反応を調べた。その結果,反応は極低温においても効率的に進むことがわかった。H2Sと構造が似ているH2OではH-D置換反応が起こらないことが確認されており,この置換反応の存在が,H2Sの重水素濃集度がH2Oのそれに比べ大きくなる要因とも考えられる。④上記,置換反応の際にH2S分子が効率よく脱離することを初めて発見した。本研究では,脱離効率などを定量的に検証することに世界で初めて成功した。これは,「なぜ,宇宙空間ではすべての分子が,極低温の氷星間塵に凍りつくことなく,ガスとして存在できるのか?」という長年の問に答えるもので,本成果はNature Astronomyに掲載された。⑤物理吸着した水素分子のオルト・パラ状態を単一分子レベルで検出することを可能にする分光理論を世界に先駆けて提唱した.これにより,極低温表面に物理吸着している水素分子のオルト-パラ転換過程をその場計測するための分光学的基礎が確立された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本年度の当初の研究内容(目標)は,疑似星間塵(試料)表面の作製及び評価を行うことが中心になっている。ケイ酸塩鉱物に関しては,独自装置によるレーザーアブレーション法および共同研究者が所有の高周波プラズマスパッタリング装置による作製を試みた。同時に,研究を進める過程で知った特殊薄膜作製の業者に試料作製を依頼した。試料構造や成分を分析したところ,業者が作製した試料がより高品質であることが分かった。よって,Mg2SiO4の試料は業者作製のものを当面の実験で使用することとした。また,炭素質試料に関しては,アモルファス形状のものは真空蒸着法で作製したものが適していることが分かった。また,氷試料の表面評価のための超高真空極低温原子間力顕微鏡を導入し,表面の観察を始めている。このように,当初予定していた,各種試料表面の作製・評価に関してはおおむね成功をおさめている。その上で,H30年度予定していた水素分子のオルソ-パラ転換過程を観測する実験装置の立ち上げを前倒しで進めることができている。また,H-D置換トンネル反応置換反応,H原子のCO固体表面での拡散過程,反応による星間塵表面からの脱離過程などの実験を行い,当初想定していなかった成果を挙げ,Nature Astronomyなどに発表した。

Strategy for Future Research Activity

ケイ酸塩鉱物,炭素質物質表面での水素原子の吸着状態,脱離エネルギー,拡散係数を決定する実験を行う。得られたデータから,ケイ酸塩鉱物表面における水素分子生成効率の温度依存性を求める。ケイ酸塩鉱物,炭素質物質表面における水素分子の核スピン転換速度を測定する。以上の実験は我々が開発した光刺激脱離+共鳴多光子イオン化(PSD+REMPI)法で行う。ケイ酸塩鉱物,炭素質物質表面における水分子生成および重水素濃集過程に関する実験を赤外吸収分光法をもちいて行う。OHラジカルの氷表面での振る舞いをPSD+REMPI法で調べる。H29年度末に導入した和周波発生分光装置の予備実験を終了し,各種表面の組成・構造に依存した水素分子の核スピン転換速度を測定する。それにより,核スピン転換のメカニズムに迫る。

Research Products

(51 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article Presentation Remarks

  • [Journal Article] An infrared measurement of chemical desorption from interstellar ice analogues2018

    • Author(s)
      Y. Oba, T. Tomaru, T. Lamberts, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Journal Title

      Nature Astronomy

      Volume: 2 Pages: 228-232

    • DOI
      10.1038/s41550-018-0380-9
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 超高真空極低温透過型電子顕微鏡の開発─氷のその場観察をめざして─2018

    • Author(s)
      香内晃,日高宏,羽馬哲也,木村勇気,渡部直樹,中坪俊一,藤田和之,新堀邦夫,池田正幸
    • Journal Title

      日本雪氷学会誌

      Volume: 80 Pages: 19-36

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Origins of emergent high-Tc ferroelectric ordering in heteroepitaxial ice film: Sum-frequency generation spectroscopy of H2O and D2O ice films on Pt(111)2018

    • Author(s)
      N. Aiga, T. Sugimoto, Y. Otsuki, K. Watanabe & Y. Matsumoto
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 97 Pages: 075410(21pp)

    • DOI
      10.1103/PhysRevB.97.075410
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Water-assisted hole trapping at highly curved surface of nano-TiO2 photocatalyst2018

    • Author(s)
      K. Shirai, G. Fazio, T. Sugimoto, D. Selli, L. Ferraro, K. Watanabe, M. Haruta, B. Ohtani, H. Kurata, C. Di Valentin & Y. Matsumoto
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc

      Volume: 140 Pages: 1415-1422

    • DOI
      10.1021/jacs.7b11061
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] In Situ Nondestructive Analysis of Kalanchoe pinnata Leaf Surface Structure by Polarization Modulation Infrared Reflection Absorption Spectroscopy2017

    • Author(s)
      T. Hama, A. Kouchi, N. Watanabe, S. Enami, T. Shimoaka, and T. Hasegawa
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry

      Volume: 121 Pages: 11124-11131

    • DOI
      10.1021/acs.jpcb.7b09173
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] H2 formation on interstellar dust grains: The viewpoints of theory, experiments, models and observations2017

    • Author(s)
      V. Wakelam, E. Bron, S. Cazaux, F. Dulieu, C. Gry, P. Guillard, E. Habart, L. Hornekaer, S. Morisset, G. Nyman, V. Pirronello, S. D. Price, V. Valdivia, G. Vidali, N. Watnabe
    • Journal Title

      Molecular Astrophysics

      Volume: 9 Pages: 36pp

    • DOI
      10.1016/j.molap.2017.11.001
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Deuterium Fractionation upon the Formation of Hexamethylenetetramines through Photochemical Reactions of Interstellar Ice Analogs Containing Deuterated Methanol Isotopologues2017

    • Author(s)
      Y. Oba, Y. Takano, H. Naraoka, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Journal Title

      The Astrophysical Journal

      Volume: 849 Pages: 9pp

    • DOI
      10.3847/1538-4357/aa8ea5
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Liquid-like behavior of UV-irradiated interstellar ice analog at low temperatures2017

    • Author(s)
      S. Tachibana, A. Kouchi, T. Hama, Y. Oba, L. Piani, I. Sugawara, Y. Endo, H. Hidaka, Y. Kimura, K. Murata, H. Yurimoto, N. Watanab
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 3 Pages: eaao2538(11pp)

    • DOI
      10.1126/sciadv.aao2538
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Laboratory Studies of Methane and Its Relationship to Prebiotic Chemistry2017

    • Author(s)
      K. Kobayashi, W. D. Geppert, N. Carrasco, N. G. Holm, O. Mousis, M. E. Palumbo, J. H. Waite, N. Watanabe, L. M. Ziurys
    • Journal Title

      Astrobiology

      Volume: 17 Pages: 786-812

    • DOI
      10.1089/ast.2016.1492
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Fast crystalline ice formation at extremely low temperature through water/neon matrix sublimation2017

    • Author(s)
      T. Hama, S. Ishizuka, T. Yamazaki, Y. Kimura, A. Kouchi, N. Watanabe, T. Sugimoto, V. Pirronello
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 19 Pages: 17677-17684

    • DOI
      10.1039/C7CP03315J
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Inelastic Electron Tunneling Mediated by Molecular Quantum Rotator2017

    • Author(s)
      T. Sugimoto, Y. Kunisada & K. Fukutani
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 96 Pages: 241409(7pp)

    • DOI
      10.1103/PhysRevB.96.241409
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Particle size dependence of carrier dynamics and reactivity of photocatalyst BiVO4 probed with single-particle transient absorption microscopy2017

    • Author(s)
      M. Yabuta, A. Takeda, T. Sugimoto, K. Watanabe, A. Kudo & Y. Matsumoto
    • Journal Title

      J. Phyc. Chem. C.

      Volume: 121 Pages: 22060-22066

    • DOI
      10.1021/acs.jpcc.7b06230
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 星間塵表面における量子トンネル水素付加反応:その同位体効果と表面構造依存2017

    • Author(s)
      羽馬哲也,渡部直樹,香内晃
    • Journal Title

      触媒

      Volume: 59 Pages: 242-248

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Infrared spectroscopy of water adsorbates on TiO2-photocatalyst surface that directly contribute to trapping of photo-generated hole2017

    • Author(s)
      T. Sugimoto
    • Journal Title

      FTIR Talk Lett.

      Volume: 28 Pages: 2-7

  • [Presentation] Reaction experiments on H exposure of solid methanol at low temperatures2018

    • Author(s)
      T. Hama, H. Hidaka, A. Kouchi, N. Watanabe, Y. Yarnall
    • Organizer
      255th American Chemical Society National Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Experimental studies on the surface reaction of hydrogen sulfide with deuterium atoms on amorphous solid water at 10 K2018

    • Author(s)
      Y. Oba
    • Organizer
      255th American Chemical Society National Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 表面融解点以下の低温領域でみられる結晶氷Ih(0001)最表面の特異な構造転移2018

    • Author(s)
      杉本敏樹
    • Organizer
      サテライトワークショップ~高分解能顕微・分光法による表面・界面研究の最前線~
    • Invited
  • [Presentation] Structural transition and acceleration of H-D exchange reaction at topmost surface of hexagonal ice2018

    • Author(s)
      T. Sugimoto, F. Kato, Y. Otsuki, T. Ishiyama, A. Morita
    • Organizer
      The 98th CSJ Annual Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Polariton formation and dynamics in amorphous rubrene thin film embedded in optical microcavity2018

    • Author(s)
      S. Takahashi, S. Kasukawa, K. Watanabe, T. Sugimoto,Y. Matsumoto
    • Organizer
      The 98th CSJ Annual Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Exciton dynamics in organic amorphous thin film studied by fluorescence transient hole-burning spectroscopy2018

    • Author(s)
      K. Yamada, K. Watanabe, T. Sugimoto, Y.Matsumoto
    • Organizer
      The 98th CSJ Annual Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ga2O3光触媒による水蒸気下メタン改質反応: 反応活性・選択性のメタン圧力依存性2018

    • Author(s)
      東泰佑・杉本敏樹・武安光太郎・伊東洋二・山本旭・吉田寿雄・渡邊一也・松本吉泰
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会(2018)
  • [Presentation] H2 ortho-para conversion on amorphous solid water2017

    • Author(s)
      N. Watanabe
    • Organizer
      ICPEAC 2017
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ortho-to-para ratio of water desorbed from ice and its implications for astronomy and planetary science2017

    • Author(s)
      T. Hama, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Organizer
      ICPEAC 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydrogenation of C60 deposited on a substrate under low temperature condition2017

    • Author(s)
      Y. Nakai, N. Watanabe, Y. Oba
    • Organizer
      ICPEAC 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Strong temperature dependence of H2 nuclear spin conversion on ice: what controls the rate?2017

    • Author(s)
      N. Watanabe
    • Organizer
      Meeting on Dust and Ice Particles Spectroscopy and Scattering
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ortho to para nuclear spin conversion of H2 on Ice: a key to chemical evolution in space, prebiotic chemistry in space and Earth2017

    • Author(s)
      N. Watanabe
    • Organizer
      the XXXVI biennial meeting of the Spanish Royal Society of Chemistry
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Physicochemical processes on Ice dust towards deuterium enrichment2017

    • Author(s)
      N. Watanabe
    • Organizer
      International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 低温氷表面における水素の化学物理過程:宇宙の分子進化の鍵2017

    • Author(s)
      渡部 直樹
    • Organizer
      日本真空学会関西支部&日本表面科学会関西支部合同セミナー2017水素の挙動と物質科学 -最近の展開-
    • Invited
  • [Presentation] Physicochemical processes of hydrogen on ice relevant to chemical evolution in space2017

    • Author(s)
      N. Watanabe
    • Organizer
      106 Spring Colloquium
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Variations in the deuterium enrichment of amino acids formed by photolysis of ice mixtures containing mono-deuterated methanol at 10 K2017

    • Author(s)
      Y. Oba, Y.Takano, H. Naraoka, N. Watanabe, A. Kouchi
    • Organizer
      GOLDSCHMIDT2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 疑似星間塵氷の光化学反応で生成するヘキサメチレンテトラミンの重水素存在度2017

    • Author(s)
      大場 康弘, 高野 淑識, 奈良岡 浩, 渡部 直樹, 香内 晃
    • Organizer
      2017年度日本地球化学会年会
  • [Presentation] 10 Kの氷の表面から光脱離する水分子の核スピン異性体2017

    • Author(s)
      羽馬 哲也, 香内 晃, 渡部 直樹
    • Organizer
      第11回分子科学討論会
  • [Presentation] 宇宙での化学進化におけるヘキサメチレンテトラミンの役割2017

    • Author(s)
      大場康弘, 高野淑識, 奈良岡浩, 香内晃, 渡部直樹
    • Organizer
      第35 回有機地球化学シンポジウム
  • [Presentation] 葉の表面の非破壊その場赤外反射分光によるクチクラ層の構造解析 新規赤外分光法によるセイロンベンケイソウのクチクラ層の構造と分子配向解析2017

    • Author(s)
      羽馬 哲也, 香内 晃, 渡部 直樹, 滝沢 侑子 , 力石 嘉人, 江波 進一, 下赤 卓史, 長谷川 健
    • Organizer
      日本植物学会第81回大会
  • [Presentation] 鉄、ニッケルおよび、その合金基板上での水素と一酸化炭素の触媒反応効率2017

    • Author(s)
      木村 勇気, 佐藤 理佳子, 土山 明, 永原 裕子, 羽馬 哲也, 日高 宏, 渡部 直樹, 香内 晃
    • Organizer
      JpGU-AGU Joint Meeting 2017
  • [Presentation] Emergent high-Tc Ferroelectric Ordering of Strongly Correlated and Frustrated Protons in Crystalline-Ice films2017

    • Author(s)
      T. Sugimoto
    • Organizer
      Symposium on Molecular Science of Ice
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Effect of methane pressure on photocatalytic water-steam reforming reaction by d0 semiconductor metal oxides2017

    • Author(s)
      T. Sugimoto, K. Takeyasu, T. Higashi, K. Fujiwara, A. Yamamoto, H. Yoshida, K. Watanabe, Y. Matsumoto
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Surface Science (ISSS-8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Pressure dependence in photocatalytic non-oxidative coupling of methane on d0 semiconducting metal oxides2017

    • Author(s)
      K. Takeyasu, T. Sugimoto, T. Higashi, N. Mochizuki, K. Fujiwara, A. Yamamoto, H. Yoshida, K. Watanabe and Y. Matsumoto
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Surface Science (ISSS-8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] H/D exchange reaction at surface of crystalline-ice thin films2017

    • Author(s)
      F. Kato, T. Sugimoto, K. Watanabe and Y. Matsumoto
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Surface Science (ISSS-8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Inelastic Electron Tunneling Mediated by Molecular Quantum Rotator2017

    • Author(s)
      T. Sugimoto, Y.Kunisada and K. Fukutani
    • Organizer
      5th Ito international Research Center conference (IIRC5)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] TiO2光触媒の電荷ダイナミクスに直接関与する表面吸着水の分光2017

    • Author(s)
      杉本敏樹
    • Organizer
      2017年真空・表面科学合同講演会
  • [Presentation] ヘテロエピタキシャル結晶氷薄膜における水分子の強誘電的配向秩序:熱的性質と同位体効果2017

    • Author(s)
      杉本敏樹
    • Organizer
      日本物理学会 2017年秋季大会
  • [Presentation] 表面科学的アプローチによるメタンの部分酸化還元光触媒活性サイトの探求2017

    • Author(s)
      杉本敏樹
    • Organizer
      REST・さきがけ「革新的触媒」合同成果シンポジウム ~メタン資源利用に向けて~
  • [Presentation] 結晶氷薄膜における強誘電的配向秩序 ~熱的性質・同位体効果~2017

    • Author(s)
      杉本敏樹
    • Organizer
      中部・関西誘電体セミナー
  • [Presentation] HDO・H2O結晶氷Ih(0001)表面の構造緩和と振動カップリング2017

    • Author(s)
      大槻 友志,杉本 敏樹,相賀 則宏,渡邊 一也,松本 吉泰
    • Organizer
      第11回分子科学討論会2017
  • [Presentation] 氷表面の分子動力学シミュレーション:フリーOH振動の和周波発生スペクトル強度と表面環構造との関係について2017

    • Author(s)
      石山 達也,大槻 友志,杉本 敏樹,森田 明弘,渡邉 一也,松本 吉泰
    • Organizer
      第11回分子科学討論会2017
  • [Presentation] 同位体混合氷の昇華における二種の競合同位体効果2017

    • Author(s)
      加藤 史明,原田 国明,杉本 敏樹,渡邊 一也,松本 吉泰
    • Organizer
      第11回分子科学討論会2017
  • [Presentation] 非晶質テトラフェニルジベンゾペリフランテン薄膜中の励起状態緩和ダイナミクスの温度依存性2017

    • Author(s)
      山田 一斗,渡邊 一也,杉本 敏樹,松本 吉泰
    • Organizer
      第11回分子科学討論会2017
  • [Presentation] 光共振器中の非晶質ルブレン薄膜におけるポラリトン形成2017

    • Author(s)
      高橋 翔太,粕川 周平,渡邊 一也,杉本 敏樹,松本 吉泰
    • Organizer
      第11回分子科学討論会2017
  • [Presentation] Pt(111)上の氷薄膜の水素結合ネットワーク構造変化2017

    • Author(s)
      原田 国明,加藤 史明,杉本 敏樹,向井 孝三,吉本 真也,吉信 淳,渡邊 一也,松本 吉泰
    • Organizer
      第11回分子科学討論会2017
  • [Remarks] 北海道大学低温科学研究所 宇宙物質科学宇宙雪氷学グループHP

    • URL
      http://www.lowtem.hokudai.ac.jp/astro/index.html

URL: 

Published: 2018-12-17  

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