2019 Fiscal Year Annual Research Report
Environmental diagnosis with isotopologue tracers
Project/Area Number |
17H06105
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Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
Principal Investigator |
吉田 尚弘 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (60174942)
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Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
南部 伸孝 上智大学, 理工学部, 教授 (00249955)
阿部 理 名古屋大学, 環境学研究科, 助教 (00293720)
ダニエラチェ セバスチィアン 上智大学, 理工学部, 准教授 (00595754)
中川 麻悠子 東京工業大学, 地球生命研究所, 特任助教 (20647664)
ジルベルト アレキシー 東京工業大学, 理学院, 助教 (20726955)
豊田 栄 東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (30313357)
山田 桂太 東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (70323780)
服部 祥平 東京工業大学, 物質理工学院, 助教 (70700152)
上野 雄一郎 東京工業大学, 理学院, 教授 (90422542)
松木 篤 金沢大学, 環日本海域環境研究センター, 准教授 (90505728)
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Project Period (FY) |
2017-05-31 – 2022-03-31
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Keywords | アイソトポログ / アイソトポマー / 地球環境 / 物質循環 / 環境診断 |
Outline of Annual Research Achievements |
環境物質の同位体置換分子種(アイソトポログ)の自然存在度を計測して、地質、生物、人為の各プロセスを精密に解析し、その相互作用で決まる地球表層環境を統一的に診断する方法創出の研究を開始した。アイソトポログには、分子内同位体分布(PSIA)、非質量依存同位体分別(MIF)、多重同位体置換(Clumped)の3つの置換モードがある。これら全ての先端計測解析が唯一可能な本グループは、その強みを生かし、要素ごと、および3 要素を融合した異次元のアイソトポログ計測法を構築し、世界標準とし、各プロセスとその相互作用を解析し、地球表層環境診断を行っている。 昨年度の紫綬褒章受章などに続き、今年度も代表者、分担者は国内外で栄誉ある表彰を受けている。 高分解能同位体質量分析計の導入やフッ化法、レーザー分光やNMRとの相互校正など、本研究チームが包括的に計測法の開発ができていることで、目標を超える進展があった。標準物質の作成や、国外の3つの同位体置換モードに特異的に強いグループともよく情報共有で来ているため、国際校正もスムーズに準備できており、一部はすでに実行している。 計測法の開発に加えて、各プロセスの解析に必要な試料の入手や調整なども、バイオマーカーとしてのアイソトポログ計測に必要な試料量に応じて、大腸菌の培養や、様々な植物からの試料抽出・精製のノウハウが蓄積してきているので、各プロセスの解析が加速されると期待している。エアロゾル試料についても、時期により大気プロセスが大きく異なることが予想されるので、定期的およびイベント時には集中観測を行うことで、解析が大いに進むと考えられる。また、本研究チーム内にとどまらず、世界的にも共同研究の申し出を多く受けていて、1,2年度内に、これらの申し出の中から適切な共同研究先を厳選して推進することで、予定以上の成果が見込まれる。
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Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
Nature誌を含む38編の原著論文、学会発表78件、うち招待講演9件、国際会議発表40件を公表。計測法開発に関わる特許も1件取得。 昨年度の紫綬褒章受章に続き、研究代表者はGSのパターソンメダルとGS/EAGの地球化学フェローを受賞。研究分担者の松木篤らは日本エアロゾル学会ベストポスター賞を受賞。放送大学特別講義「分子の履歴を読み解く~地球環境の指標・アイソトポマー~」が随時放映され、本研究内容の啓蒙が促進される。以下、特筆すべき進捗の例を示す。 A)計測法開発および国際標準化 A-1)PSIA:EMPAの研究協力者らと共同でN2OのPSIAとClumped計測法開発、国際標準試料の作成を行い、世界の機関との比較較正を主導。A-2)Clumped:フッ化法とHR-IRMSにより硫酸塩の34S-18O-Clumped計測法を確立し、分子温度により現在の海水硫酸のΔ34S18O値は初期地球の硫酸塩鉱物よりも高いことを発見。フッ化法でC2有機分子の13C-13C-Clumpedの高精度計測を可能とし、生物起源有機分子を見分ける強力な指標を獲得。A-3)MIF:SO分子および硫黄二量体の紫外線吸収スペクトルの理論的決定を実施し、32,33,34,36SO2の紫外線吸収スペクトルの不確定性要素の解除方法を開発。 B)各プロセスへの応用 B-1)地質プロセス:コスタリカにおける異なる温度・pHの温泉から生じるガス及び溶存炭素を分析し、マントルから供給されるCO2のうち9割は地殻に炭酸塩として固定され残りは生物に固定されることを発見。B-2)生物プロセス:北米とオーストラリアのガス田から産出されたプロパン-PSIA分析により、熱分解起源と生物分解起源を判別し、ブタン-PSIA分析から天然ガスの発生源有機物の分解進行度と生成温度情報を得た。B-3)人為プロセス:海洋酸性化を模擬した海水の現場培養実験、硝化細菌の純粋培養実験を行い、酸性化でN2O生成速度が増加することを発見。
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Strategy for Future Research Activity |
本研究では、(A)同位体トレーサーの計測法開発および国際標準化を行い、(B)これをさまざまな環境試料に適用することで研究目的に述べた各プロセスを解明し、地質-生命-人為の相互作用を統一的に解析する診断法して提示する。次のように研究を実施する。 A) 計測法開発と国際標準化 PSIA、Clumped、MIFの新たな同位体分子計測法開発を継続して行う。N2Oについては全12種のうち10種の計測を可能としたので、これらについての国際標準化を進める。S-O-Clumped、C-C-Clumpedの国際標準試料の作成を行う。さらに新たな計測法の開発を進めるとともに、(B)で可能なものへの応用に進む。 B)各プロセスへの応用 B-1)地質プロセス:34S-18O Clumpedが持つ温度依存性・生物代謝依存性の解明を温度平衡実験・硫黄代謝菌の培養実験を通して行い、硫酸の起源(火山・大陸・大気・生物起源)の診断指標を確立する。B-2)生物プロセス:脂肪酸・有機酸・アミノ酸などより大きな代謝物の分子内同位体比数値計算モデルへ拡張することも進めており、ClumpedとPSIAを融合させた岩石圏から大気海洋系への供給過程診断・環境変化に伴う代謝変化の診断を行う。B-3)人為プロセス:昨年度までにイオン誘発核生成の関与が示唆されたことから、大気イオンの増加要因になりうる周辺環境パラメータを収集、解析する。エアロゾルの個数粒径分布の解析期間を増やし、新粒子生成イベントなどでの集中観測を行う。 研究代表者が主宰者として提案し、2001年より日欧米で隔年開催している国際アイソトポマー会議の第10回を本年10月に東京で開催する予定であったが、延期した。来年2021年に真に20周年大会として開催して、より高い到達度となることが期待される本研究計画に関連する最先端の研究成果について討論を行うこととした。
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Research Products
(125 results)
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[Journal Article] HO2 generation above sprite-producing thunderstorms derived from low-noise SMILES observation spectra2020
Author(s)
T. Yamada, T.O. Sato, T. Adachi, H. Winkler, K. Kuribayashi, R. Larsson, N. Yoshida, Y. Takahashi, M. Sato, A. B. Chen, R. R. Hsu, Y. Nakano, T. Fujinawa, S. Nara, Y. Uchiyama, Y. Kasai,
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Journal Title
Geophysical Research Letters.
Volume: 47
Pages: e60090
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Seasonal and interannual variations in nitrogen availability and particle export in the northwestern North Pacific subtropical gyre2020
Author(s)
Mino Y., Sukigara C., Honda M. C., Kawakami H., Wakita M., Sasaoka K., Yoshikawa C., Abe O., Kaiser J., Kimoto K., Kitamura M., Fujiki T., Matsumoto K., Saino T
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Journal Title
J. Geophys. Res
Volume: 125
Pages: 15600
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Application of SERS on the Chemical Speciation of Individual Aitken Mode Particles After Condensational Growth2020
Author(s)
Kunihisa, R., Iwata, A, Gen, M., Chan, C. K., Matsuki, A.,
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Journal Title
Aerosol Science and Technology
Volume: 54
Pages: 1730298
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Regional variability in black carbon and carbon monoxide ratio from long-term observations over East Asia: assessment of representativeness for black carbon (BC) and carbon monoxide (CO) emission inventories2020
Author(s)
Choi, Y., Kanaya, Y., Park, S.-M., Matsuki, A., Sadanaga, Y., Kim, S.-W., Uno, I., Pan, X., Lee, M., Kim, H., Jung, D. H.
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Journal Title
Atmos. Chem. Phys.
Volume: 20
Pages: 83-98
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Release of Highly Active Ice Nucleating Biological Particles Associated with Rain2020
Author(s)
Iwata, A., Imura, M., Hama, M., Maki, T., Tsuchiya, N., Kunihisa, R.,Matsuki, A.
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Journal Title
Atmosphere
Volume: 10
Pages: 605
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] A fluorination method for measuring 13C-13C isotopologue of C2 molecules2020
Author(s)
Taguchi, K., Yamamoto, T., Nakagawa, M., Gilbert, A., Ueno, Y.,
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Journal Title
Rapid Communications in Mass Spectropetry
Volume: 34
Pages: 8761
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Hydrogenation Reactions of Carbon on Earth: Linking Methane, Margarine, and Life.2020
Author(s)
McGlynn, S.E., Blass, J.B., Johnson-Finn, K., Klein, F., Sanden, S.A., Schrenk, M.O., Ueno, Y., Vitale-Brovarone, A.
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Journal Title
American Mineralogist
Volume: 105
Pages: 599-608
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Response of N2O production rate to ocean acidification in the western North Pacific2019
Author(s)
Breider, F., C. Yoshikawa, A. Makabe, S. Toyoda, M. Wakita, Y. Matsui, S. Kawagucci, T. Fujiki, N. Harada, and N. Yoshida
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Journal Title
Nature Climate Change
Volume: 9
Pages: 954-958
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Reduced marine phytoplankton sulphur emissions in the Southern Ocean during the past seven glacials2019
Author(s)
Kumiko Goto-Azuma, Motohiro Hirabayashi, Hideaki Motoyama, Takayuki Miyake, Takayuki Kuramoto, Ryu Uemura, Makoto Igarashi, Yoshinori Iizuka, Toshimitsu Sakurai, Shinichiro Horikawa, Koyoshi Suzuki, Toshitaka Suzuki, Koji Fujita, Yutaka Kondo, Shohei Hattori, Yoshiyuki Fujii
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Journal Title
Nature Communications
Volume: 10
Pages: 3247
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Geochemical and Metagenomic Characterization of Jinata Onsen, a Proterozoic-Analog Hot Spring, Reveals Novel Microbial Diversity including Iron-Tolerant Phototrophs and Thermophilic Lithotrophs.2019
Author(s)
Ward, L.M., Idei, A., Nakagawa, M., Ueno, Y., Fischer, W.W., McGlynn, S.E.,
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Journal Title
Microbes and Environments
Volume: 34
Pages: 278-292
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Variations in thermal state revealed by the geochemisry of fumarolic gases and hot-spring waters of the Tateyama volcanic hydrothermal system, Japan.2019
Author(s)
Seki, K., Ohba, T., Aoyama, S., Ueno, Y., Sumino, H., Kanda, W., Yaguchi, M., Tanbo, T.
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Journal Title
Bulletin of Volcanology
Volume: 81
Pages: 8
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Intramolecular isotopic evidence for bacterial oxidation of propane in subsurface natural gas reservoirs.2019
Author(s)
Gilbert, A., Sherwood Lollar, B., Musat, F., Giunta, T., Chen, S., Kajimoto, Y., Yamada, K., Yoshida, N., Ueno, Y.,
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Journal Title
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America
Volume: 116
Pages: 6653-6658
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Methane sources and sinks in continental sedimentary systems: New insights from paired clumped isotopologues 13CH3D and 12CH2D22019
Author(s)
T. Giunta, E. D Young, O. Warr, I. Kohl, J. L. Ash, A. Martini, S. O. C. Mundle, D. Rumble, I. Perez-Rodriguez, M. Wasley, D. E. LaRowe, A. Gilbert, B. Sherwood Lollar
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Journal Title
Geochim. Cosmochim. Acta
Volume: 245
Pages: 327-351
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Interannual changes in radiocesium concentrations in annually laminated tufa following the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident2019
Author(s)
Katsuta N., Miyata Y., Murakami T., Mino Y., Naito S., Yasuda K., Ochiai S., Abe O., Yasuda A., Morimoto M., Kawakami S., Nagao S
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Journal Title
Appl. Geochem.
Volume: 102
Pages: 34-43
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] Isotopic source apportionment of carbonaceous aerosols observed in Noto Region, Japan: Impact of biomass burning on the East Asian outflow2019
Author(s)
Matsuki, A., Yamada, R., Ikemori, F., Kinouchi, K., Iwamoto, Y., Kato, S., Kaneyasu, N., Watanabe, T., Kameda, T., Minami, M., Nakamura, T.
Organizer
East Asia Forum on Particulate Air Pollution, Korea Institute of Science and Technology (KIST), Korea
Int'l Joint Research / Invited
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[Presentation] Linkage between nighttime new particle formation and winter monsoon: Based on the long-term observation in Noto region, western coast of Japan2019
Author(s)
Matsuki, A., Hyono, H., Kinouchi, K., Furuya, M., Tsurumaru, H., Iwamoto, Y.
Organizer
Asian Aerosol Conference 2019, City University, Hong Kong
Int'l Joint Research
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[Presentation] Co-spray drying of silver nanocolloids and target molecules for surface-enhanced Raman spectroscopy2019
Author(s)
Ryoko Fujioka, R., El-Aal, M. A., Lee, K.-Y., Matsuki, A., Seto, T.
Organizer
Asian Aerosol Conference 2019, City University, Hong Kong
Int'l Joint Research
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[Presentation] Observations of atmospheric particles surface area at several observatories in Japan2019
Author(s)
Iwata, A., Kiriya, M., Okuda, T., Yoshino, A., Takami, A., Chandra, I., Seto, T., Furuya, M., Matsuki, A., Hayashi, M., Nishita-Hara, C., Hara, K., Funato, K., Inoue, K.
Organizer
Asian Aerosol Conference 2019, City University, Hong Kong
Int'l Joint Research
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[Presentation] Investigation on the Factors Controlling Atmospheric New Particle Formation: Based on the long-term observation in Noto peninsula, Japan2019
Author(s)
Matsuki, A., Hyono, H., Kinouchi, K., Furuya, M., Tsurumaru, H., Iwamoto, Y.
Organizer
Kanazawa Day at Tsinghua, Tsinghua University, China
Int'l Joint Research
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[Presentation] The 60 years history of atmospheric sulfate formation pathways based on triple oxygen isotopic composition preserved in the SE-Dome ice core2019
Author(s)
Shohei Hattori, Yoshinori Iizuka, Koji Fujita, Ryu Uemura, Sakiko Ishino, Naga Oshima, Sumito Matoba, Nozomi Suzuki, Asuka Tsuruta, Joel Savarino, Naohiro Yoshida
Organizer
2019 AGU fall meeting
Int'l Joint Research
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[Presentation] Application of SERS on the Chemical Analysis of Individual Nanoparticles2019
Author(s)
Kunihisa, R., Iwata, A., Gen, M., Chan, C. K., Matsuki, A.
Organizer
AGU fall meeting 2019, Moscone Convention Center, San Francisco, USA
Int'l Joint Research
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[Presentation] Regional variability in black carbon and carbon monoxide ratio from long-term observations over East Asia: Assessment of representativeness for BC and CO emission inventories2019
Author(s)
Choi, Y.-J., Kanaya, Y., Park, S.-M., Matsuki, A., Sadanaga, Y., Kim, S.-W., Uno, I., Pan, X., Lee, M.-H., Kim, H.-J., Jung D.-H.
Organizer
AGU fall meeting 2019, Moscone Convention Center, San Francisco, USA
Int'l Joint Research
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[Presentation] Bioaerosol measurements in Mongolia, China, and Japan during the spring of 20152019
Author(s)
Noda, J., Nishioka, K., Nakaya, T., Yumimoto, K., Hagiwara, K., Hoshino, B., Baba, K., Noguchi, I., Maki, T., Matsuki, A., Nishita-Hara, C., Hayash, M., Davaanya, E., Munkjargal, E., Kawai, K., Kai, K.
Organizer
European Aerosol Conference 2019, The Swedish Exhibition & Congress Centre, Gothenberg, Sweden
Int'l Joint Research
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[Presentation] Application of SERS on the chemical analysis of Aitken mode particles2019
Author(s)
Kunihisa, R., Iwata, A., Gen, M., Chan, C. K., Matsuki, A.
Organizer
Joint Usage/Joint Research Symposium on Integrated Environmental Studies, Kanazawa University, Ishikawa
Int'l Joint Research
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[Presentation] Long-term measurements of aerosol physical properties in the Noto Peninsula2019
Author(s)
Nicosia, A., Kubota, S., Ono, K., Kunihisa, R., Tsuchiya, N., Matsuki, A.
Organizer
Joint Usage/Joint Research Symposium on Integrated Environmental Studies, Kanazawa University, Ishikawa
Int'l Joint Research
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