2017 Fiscal Year Research-status Report
Development of fundamental technique for the investigation of model nano-structured interfaces with high catalytic kink sites
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17K05896
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
葛目 陽義 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 特任准教授 (20445456)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 燃料電池触媒 / 単結晶表面 / 電気化学 / キンク表面 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
燃料電池触媒の反応活性の最適化を進める基礎研究の中で、金属触媒のサイズをナノスケールに微粒子化することで高活性が得られることが知られている。これはバルク金属とは異なるナノ構造に起因すると考えられている。特にナノ表面特有の突起部位に起因する特異的反応活性の発現を実験的・系統的に実証・調査する研究を目指すうえで、モデル突起部位として高指数キンク表面の作製、電気化学活性評価、さらに反応活性の構造との相関を理解することで、実触媒反応の高活性機構の理解を目指す。そこで研究実施計画では３課題を提案した。（１：単結晶表面の作製、研磨、洗浄法の最適化、２：電気化学的手法による表面構造評価法の選定、３：その場測定を可能とするSHINERS法の最適化）
（１）モデルとなる突起部位を持つ高指数キンク表面の作製技術の開拓を目指す上で、面方位を詳細制御する単結晶作製装置と技術の開発を行った。最初の目標である(111)面方位の削りだしに成功した。（２）単結晶電気化学法に必須な実験プラットフォームを立上げ、最初に作製した単結晶表面の電気化学的表面構造の評価に成功した。ただし作製した(111)面表面の研磨技術には更なる改善の余地があることが明らかになった。（３）シェル被膜ナノ粒子増強ラマン分光法（SHINERS法）の増強素子であるシェル被膜金微粒子（SHIN）の最適化について、球状、ロッド状、星状について様々なサイズで合成し、SHINERSによる増強評価を行ったところ、既報のSHINERS法に対して星形増強素子を使用することで45倍の強度増強に成功した（学会発表済）。さらに星状増強素子の形状と増強度合の相関について調査することで、より小さい増強素子によるSHINERS増強に成功した。その場SHINERS法の感度向上により、キンク表面、ステップ表面での微細な分光学的評価に活用する。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
課題（１）については、単結晶ビーズの作製、モデル表面の面出し、研磨などのモデル基板となる高指数キンク単結晶表面の作製装置の立上げは予定通りに完了した。しかし作製技術の習得は非常に困難であるため、現在は(111)面の作製に留まっている。今後は低指数表面(111)(110)(100)の作製から、ステップ面、さらにはキンク面への作製困難度を徐々に上げていく。課題（２）は上記理由から、基本的な電気化学的評価に必要な高品質単結晶表面の作製を経て初めて、電気化学評価法を改善していくことが出来る。よって課題(1)の進捗状況に依存する課題であるため、予定よりやや遅れてはいる。課題（３）は予定より早くほぼ完了し、論文執筆段階にある。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究実施計画に基づき、低指数表面、ステップ表面、さらにはモデルとなる突起部位を持つ高指数キンク表面と困難度を除々に上げながら、それらの作製技術を鍛錬・習得し、作製した表面の電気化学的評価法（0.1M硫酸および過塩素酸電解質中でのサイクリックボルタンメトリー法、ＵＰＤを利用した表面評価）を確立するために、系統的に表面特性を変化させた表面群を作製し評価する。続いて一酸化炭素酸化、酸素還元反応、水素発生反応などの基本的な電気化学反応におけるキンク面の影響を評価していくことで、ステップ・キンク表面における電気化学的挙動を系統的に解明し、データベース化して蓄積することで、今後のより複雑な多元系での発展的研究の基礎知識を得、より高活性触媒開発の道標とする。最終年度にはこれらの情報を元に多元系触媒能の理解と材料開発へと展開していく。
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| Causes of Carryover |
本研究成果を発表すべく国際学会（2018年8月ICCC学会（仙台））に参加登録していたが、申請していた大型放射光施設（SPring8）での実験日程が重なり、年度末に急遽学会参加をキャンセルしたところ、参加費6万円が年度末に払い戻された。そのため次年度使用額（5.2万円強）が生じた。次年度に研究成果を発表するナノ学会（東京大学・東京）、日本化学会年会（甲南大学・大阪）への学会登録・参加費として使用する計画である。
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Research Products
(1 results)
