2018 Fiscal Year Annual Research Report
Investigation of the functional prediction of polymer materials base on informatics and structural data
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18H03850
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| Research Institution | National Institutes for Quantum and Radiological Science and Technology |
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Principal Investigator |
前川 康成 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 部長(定常) (30354939)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小泉 智 茨城大学, 理工学研究科(工学野), 教授 (00343898)
大道 正明 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主任研究員(定常) (10625453)
川勝 年洋 東北大学, 理学研究科, 教授 (20214596)
趙 躍 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 上席研究員(定常) (30450307)
大和田 謙二 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 上席研究員(定常) (60343935)
廣木 章博 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主幹研究員(定常) (10370462)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | インフォマティクス / 高分子材料 / 機能予測 / 中性子小角散乱 / X線小角散乱 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では、放射線グラフト重合技術を用いて作製する高分子機能性材料について、インフォマティクスによる機能予測の実証を目指し、各テーマの研究を行った。
高分子機能性材料のデータセットに関する研究では、蓄積してきたグラフト型高分子機能性材料の実験データを用いるだけでなく、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体 (ETFE) にスチレン誘導体やビニルイミダゾール等を放射線グラフトした高分子電解質膜を作製し、各データを拡充した。モノマーの種類、溶媒の種類、濃度、反応温度、反応時間、グラフト率等から成るデータセットの構築を進めた。
高分子機能性材料の構造解析研究では、X線小角散乱(SAXS)や中性子小角散乱(SANS)による高分子構造解析に関する文献を収集するとともに、国内外の施設（SPring-8やFRM-II）を活用してSAXS, SANS測定を行い、高分子電解質膜の構造解析を実施した。アニオン伝導電解質膜の構造解析では、ナノスケールの相分離構造（Watar-pubble構造）がアルカリ耐性に大きな影響を及ぼすことを明らかにした。また、マルチスケールシミュレーションでは、SAXS/SANSによりラメラ構造やイオンチャンネル構造が解析されているプロトン伝導電解質膜を対象として選択し、そのラメラ内のイオンチャンネルの最適構造を粗視化分子動力学法 (MD) により求め、可視化した。
数理統計解析による機能予測研究では、目的変数となるプロトン伝導電解質膜のプロトン伝導度に対して、説明変数となる高分子物性データ等を文献から収集するとともに、量子化学計算により推算した。ニューラルネットワークを用いて解析することで、既存データを精度良く予測するとともに、各説明変数とプロトン伝導度の相関係数について評価できた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
インフォマティクス活用に不可欠な信頼性の高いデータセットの構築に取り組む中で、グラフト型高分子材料に関する文献を整理しデータ抽出するとともに、ETFEを基材とした機能性材料の作製を行うことによりデータを拡充できた。しかし、ETFE以外の高分子を基材とした機能性材料のデータが少なく、拡充を図る必要がある。
高分子機能性材料の構造解析研究においては、放射線グラフト重合技術により作製したアニオン伝導電解質膜のSAXS, SANS測定を実施し、ナノ構造解析を進めることで、その機能性（導電度や耐久性）との相関を明らかにすることができた。また、シミュレーションによる構造解析研究では、粗視化分子動力学法により、プロトン伝導電解質膜のラメラ構造を再現できる見通しを得た。
統計解析によるプロトン伝導電解質膜の機能予測研究においては、各種パラメータ（物性・構造データ）、解析アルゴリズム、統計解析システムの選定を進め、ニューラルネットワークを用いて解析することで、既存データのプロトン伝導度を高い相関係数で予測することができた。
以上のことから、本研究は、おおむね順調に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
高分子機能性材料のデータセット構築では、フッ素系樹脂のETFEに加え、芳香族炭化水素系樹脂であるポリエーテルエーテルケトンやポリフェニレンスルフィド等を高分子基材に用いてグラフト高分子機能性材料を作製し、機能予測に必要なパラメータ設定を行う。さらに、量子化学計算に基づく分子軌道、電子密度や定量的構造活性相関などを駆使して、材料物性データの拡充を図る。また、光学的文字認識やグラフデジタイザー等を活用することで、文献（図や表）からのデータ抽出・入力について、効率化を図る。
計測・シミュレーションによる構造解析研究では、グラフト重合により作製した高分子電解質膜等の機能性材料に対して、J-PARCのiMATERIAを活用しSANS測定を行い、機能性を支配する高分子階層構造に関するデータを取得する。また、SAXSやSANSで得た構造データとMDにより予測した構造データを比較し、パラメータの最適化を進め、予測精度の向上を図る。さらに、シミュレーション結果から、結晶ラメラやイオンチャンネルなど機能性に重要と考えられる構造のサイズ・形状を数値化する。
統計解析による機能予測研究では、プロトン伝導高分子電解質膜のイオン伝導性の他、機械的特性などの機能性について、拡充した物性データを活用して、それぞれの機能予測に適した解析アルゴリズム（ランダムフォレスト、部分的最小二乗回帰、ニューラルネットワークなど）の探索を進め、予測精度の向上を図る。
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Research Products
(12 results)
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[Journal Article] Reverse relationships of water uptake and alkaline durability with hydrophilicity of imidazolium-based grafted anion-exchange membranes2018
Author(s)
K. Yoshimura, Y. Zhao, A. Hiroki, Y. Kishiyama, H. Shishitani, S. Yamaguchi, H. Tanaka, S. Koizumi, J. Houston, A. Radulescu, M.-S.Appavou, D. Richter, Y. Maekawa
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Journal Title
Soft Matter
Volume: 14
Pages: 9118-9831
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Small angle neutron scattering study on the morphology of imidazolium-based grafted anion-conducting fuel cell membranes2018
Author(s)
Y. Zhao, K. Yoshimura, H. C. Yu, Y. Maekawa, A. Hiroki, Y. Kishiyama, H. Shishitani, S. Yamaguchi, H. Tanaka, S. Koizumi, M. Appavou, J. Houston, A. Radulescu, and D. Richter
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Journal Title
Physica B
Volume: 551C
Pages: 203-207
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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