2020 Fiscal Year Annual Research Report
Investigation of the functional prediction of polymer materials base on informatics and structural data
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18H03850
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| Research Institution | National Institutes for Quantum and Radiological Science and Technology |
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Principal Investigator |
前川 康成 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所, 副所長(定常) (30354939)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
川勝 年洋 東北大学, 理学研究科, 教授 (20214596)
小泉 智 茨城大学, 理工学研究科(工学野), 教授 (00343898)
大和田 謙二 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, グループリーダー(定常) (60343935)
趙 躍 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 上席研究員(定常) (30450307)
大道 正明 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主幹研究員(定常) (10625453)
廣木 章博 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主幹研究員(定常) (10370462)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | インフォマティクス / 高分子材料 / 機能予測 / 中性子小角散乱 / X線小角散乱 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では、放射線グラフト重合技術を用いて作製する高分子機能性材料について、インフォマティクスによる機能予測の実証を目指し、各テーマの研究を行った。
高分子機能性材料のデータセットに関する研究では、昨年度に引き続き、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体 (ETFE) 等の基材膜にビニルイミダゾールやスチレン誘導体等のモノマーを放射線グラフト重合し、アニオン伝導性やプロトン伝導性の高分子電解質膜を作製するとともに、機能予測に必要な材料物性データの拡充を行った。
高分子機能性材料の構造解析研究では、グラフト重合により作製したアニオン伝導性高分子電解質膜 (ETFE-AEM) のX線小角散乱測定や中性子小角散乱(SANS)測定により、ETFE-AEMの階層構造に関するデータを取得した。ETFE-AEMのSANSコントラスト法による構造解析から、グラフト率の増加（親水性の増加）により、イオンチャンネルの親水域・疎水域の相分離構造が転移し、アルカリ耐性が消失することを明らかにした。また、プロトン伝導電解質膜（ETFE-PEM）の非晶質部分を対象とした粗視化分子動力学シミュレーションにより、ETFE-PEMの親水相サイズとチャンネルサイズは、代表的なプロトン伝導性電解質膜であるナフィオンのものより大きいことを見出した。
数理統計解析による機能予測研究では、新たな基材2種類を用いて作製した高分子電解質膜の導電率・含水率データをこれまでのデータセットに追加し、機械学習を行った。機械学習法として、ランダムフォレスト法を選定することで、目的特性（導電率、重量含水率、導電率/含水率）を、それぞれ良好な精度で予測することができた。また、各々の予測における説明変数（イオン交換基密度、誘電率、結晶化度、分極モーメント、PSA/表面積、エネルギー、E-LUMO）の重要度を明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
高分子機能性材料のデータセットに関する研究においては、ETFE等を基材とした機能性材料の作製とその特性評価を実施し、機械学習に必要なデータを拡充することができた。
高分子機能性材料の構造解析研究においては、放射線グラフト重合技術により作製したアニオン伝導性高分子電解質膜のSAXS/SANS測定、構造解析により、イオンチャンネルの親水域・疎水域の相分離構造が転移することで、アルカリ耐性が消失することを明らかできた。また、シミュレーションによる構造解析研究では、放射線グラフトにより作製したプロトン伝導性高分子電解質膜の親水相サイズとチャンネルサイズは、代表的なプロトン伝導性電解質膜であるナフィオンのものよりも大きいことを見出した。
統計解析によるプロトン伝導性高分子電解質膜の機能予測研究においては、新たに作製した高分子電解質膜の物性データをこれまでのデータセットに追加し、ランダムフォレスト法を選定することで、従来よりも高い精度で目的特性を予測することができた。
以上のことから、本研究は、おおむね順調に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
高分子機能性材料のデータセット構築では、フッ素系高分子のETFE等に加え、ポリエーテルエーテルケトンやポリフェニレンスルフィド等の芳香族系高分子を基材として、グラフト高分子機能性材料を作製し、データを拡充するとともに、目的特性を予測するために必要な各種パラメータを選定する。また、引き続き、グラフト高分子材料に関する文献を収集し、効率的にデータ抽出を行い、インフォマティクスに不可欠な信頼性の高いデータセットを構築する。
計測・シミュレーションによる構造解析研究では、放射線グラフト重合により作製した電解質膜等の高分子機能性材料に対して、SPring-8でSAXS測定やJ-PARCでSANS測定を行い、機能性を支配する高分子階層構造に関する構造データを取得する。また、粗視化分子動力学法を用いた高分子電解質膜（アモルファス領域）の構造シミュレーションの妥当性を、実験的に評価する手法を検討する。さらに、シミュレーション結果をインフォマティクスに適用するための構造データを確定する。
統計解析による機能予測研究では、各説明変数がプロトン伝導度や含水率などの予測に及ぼす影響を明らかにし、高導電率と低含水率の両立に必要な高分子を提案する。また、アニオン伝導性電解質膜に関する導電率や含水率の予測を試みる。
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