2019 Fiscal Year Annual Research Report
Development of novel photo-induced phase conversion materials based on quantum dynamics control of Charge-Structure-Spin-Photon coupled systems
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18H05208
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
腰原 伸也 東京工業大学, 理学院, 教授 (10192056)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
石川 忠彦 東京工業大学, 理学院, 助教 (70313327)
沖本 洋一 東京工業大学, 理学院, 准教授 (50356705)
東 正樹 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 教授 (40273510)
林 靖彦 岡山大学, 自然科学研究科, 教授 (50314084)
羽田 真毅 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (70636365)
桑原 真人 名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 准教授 (50377933)
宮坂 等 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (50332937)
石原 純夫 東北大学, 理学研究科, 教授 (30292262)
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| Project Period (FY) |
2018-04-23 – 2023-03-31
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| Keywords | 光誘起相転移 / フェムト秒パルス電子線 / 量子ダイナミクス / 超高速ダイナミクス / 隠れた物質秩序 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、物質と光子が一体化した場で極短時間に発現する、光励起特有の新秩序状態(Hidden State)の特性や生成過程を、フェムト秒分光・電子線構造観測手法を用いて解明し、超高速可逆光相換物質の開拓や新奇(光誘起マルチフェロイクス)物質の開拓に挑戦することを目的としている。
本年度は、量子光誘起相転移物質開発に向けた新物質の探索と合成、量子光誘起相転移現象のミクロメカニズム解明に必要不可欠な超高速パルス電子線装置の立ち上げ、並びに既存のサブピコ秒パルス電子線装置や分光装置を用いた準備実験、さらにはその結果を物質開発にフィードバックすることで得られた新規物質合成等の成果が得られた。まず、非平衡光電機能材料開発に関して積み上げてきた実績を活かし、、BiNiFe酸化物において構造歪と電荷移動が強く結合する特性（電荷-格子(軌道)強結合）が負の熱膨張特性の巨大化につながることを初めて発見し報告した。さらに、プロトン-π電子結合型誘電体に関して、幅広い波長域（1-30 THz）の励起光を用いて、「電場振動」をそのまま利用した新しいタイプの強誘電性の光制御に室温で初めて成功した。また構造解析に適した30fs超短パルス電子線装置の作製も順調に進展し、当初計画に沿った設計仕様に合わせた各種機材(一部は自作)を準備し終え、現在レーザー励起による電子線パルス発生の確認とビーム特性(パルス幅、ビーム径、発散など)評価を開始している。加えて既存のサブピコ秒電子線回折装置を利用し、液晶相ドメインの光制御など、液相材料開発の新局面を切り拓く成果を達成した。理論研究面でも、光励起後のコヒーレント量子ダイナミクスの理論の一つとして、相関系の非平衡感受率のFloquet Green関数を用いた定式化を行い、感受率の増大に対する動的局在の効果を初めて明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
まず、最大の予算を投入している、30fs超短パルス電子線装置の作製に関しては、当初計画に沿って順調に進展し、設計仕様に合わせた自作部品に加え、各種機材(一部は自作)の準備を終え、現在レーザー励起による電子線パルス発生の確認とビーム特性(パルス幅、ビーム径、発散など)評価を予定通り開始している。また既存のサブピコ秒電子線回折装置を用いた実験では、予想を超える成果として、液晶ドメインの高速光制御の実証に成功し、マイクロマシンの高速光駆動など応用面や液晶材料開発といった多くの分野にもインパクトをもたらす成果を得ることができた。また30fs電子線回折観測の準備として行った、遷移金属酸化物や有機誘電体の光機能開拓においても、こちらは予想を超える２つの大きな成果を上げることができた。すなわち、（１）プロトン-π電子結合型有機誘電体に関して、幅広い波長域（1-30 THz）の励起光を用いて、高強度レーザパルスの持つ「電場振動」をそのまま利用した新しいタイプの強誘電性の光制御に初めて成功した。さらにその効果が室温において実現できることも示し、基礎、応用面両面でインパクトのある成果となった。（２）遷移金属酸化物における電荷-軌道の複合秩序の超高速光制御を試みる研究の過程で、その知見を活かしBiNiFe酸化物において、構造歪と電荷移動が強く結合する特性（電荷-格子(軌道)強結合）が負の熱膨張特性の巨大化につながることを初めて発見し報告した。この成果も、熱膨張の小さい、安定な熱機械特性を持つ材料の開発という、応用面で大きなインパクトをもたらす成果となった。理論研究面でも、光励起後のコヒーレント量子ダイナミクスの理論の一つとして、相関系の非平衡感受率のFloquet Green関数を用いた定式化を行い、感受率の増大に対する動的局在の効果を明らかにし、光誘起相転移の新局面を切り拓くこととなった。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究は順調に進行中である。現在の物質開発、装置開発、理論開拓の枠組みでの運営は効果的に機能していると考えており、この3本柱の体制は今後も維持する予定である。
特に2020年度は、装置開発面に、まず努力を傾注する。これは、当初計画通り2年度をかけて作製してきた30fsパルス電子線回折測定装置にスピン偏極線源を導入する作業に、いよいよ着手するためである。このスピン偏極線源導入と並行し、RF加速器によるパルス圧縮による30fs超短パルス電子線回折装置の運用を本格化する。これにあたって、プラズマ発光法という従来の手法（すでに導入済み）を時間分解能などで凌駕する、電子線パルス幅の簡便な測定法が必要である。この為に、新しく導入する（すでに半分は2019年度導入済み）THｚ光源を利用した、電子パルスのTHｚ電場変調を活用する新しい測定法の導入に2020年度から取り組む。
また、超高速量子操作が可能な新光電材料の開発に関しては、2020年度は超高速分光による物性評価研究の励起波長域を、遠赤外(THz領域)まで拡大することに注力する。これは、当初2年間の研究進展で、THｚ領域の励起光を用いて、新規強誘電体を中心に、量子光誘起相転移の発現とそれを利用した強誘電性の超高速制御の達成に至ったためである。これによって、フロッケ状態等のキーワードで理論的にも興味を集めている、THｚ電場による誘電性・磁性といった共同現象の超高速制御、という基礎・応用両面でインパクトのある展開を狙う。
理論面では、光誘起ダイナミクスは対象とする物質が有する自由度、相互作用に加えて、照射する光のパラメータ（周波数、強度、偏光、パルスの波形）に大きく依存した多様性を示すことに着目し、これまで蓄積した理論模型に基づいた計算による知見を生かし、実験に即した設定での計算を実行し、具体的実験データの物理的解釈を行う。
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| Remarks |
「光でグラフェンから酸素除去」日本経済産業新聞2019年10月7日、「熱で縮む材料、成分変え調節」日経産業新聞2019年6月25日、
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[Journal Article] Liquid-like dielectric response is an origin of long polaron lifetime exceeding ten microseconds in lead bromide perovskites2020
Author(s)
K. Miyata, R. Nagaoka, M. Hada, T. Tanaka, R. Mishima, T. Kuroda, S. Sueta, T. Iida, Y. Yamashita, T. Nishikawa, K. Tsuruta, Y. Hayashi, K. Onda, T. Kiwa, T. Teranishi
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Journal Title
The Journal of Chemical Physics
Volume: 152
Pages: 84704
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Enhanced Negative Thermal Expansion Induced by Simultaneous Charge Transfer and Polar-Nonpolar Transitions2019
Author(s)
Takumi Nishikubo, Yuki Sakai, Kengo Oka, Tetsu Watanuki, Akihiko Machida, Masaichiro Mizumaki, Koki Maebayashi, Takashi Imai, Takahiro Ogata, Keisuke Yokoyama, Yoichi Okimoto, Shin-ya Koshihara, Hajime Hojo, Takashi Mizokawa and Masaki Azuma
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Journal Title
J. Am. Chem. Soc.
Volume: 141
Pages: 19397-19403
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] One-minute Joule Annealing Enhances the Thermoelectric Properties of Carbon Nanotube Yarns via the Formation of Graphene at the Interface2019
Author(s)
M. Hada, T. Hasegawa, H. Inoue, M. Takagi, K. Omoto, D. Chujo, S. Iemoto, T. Kuroda, T. Morimoto, T. Hayashi, T. Iijima, T. Tokunaga, N. Ikeda, K. Fujimori, C. Itoh, T. Nishikawa, Y. Yamashita, T. Kiwa, S. Koshihara, S. Maeda, Y. Hayashi
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Journal Title
ACS Applied Energy Materials
Volume: 2
Pages: 7700-7708
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Selective Reduction Mechanism of Graphene Oxide Driven by the Photon Mode versus the Thermal Mode2019
Author(s)
M. Hada, K. Miyata, S. Ohmura, Y. Arashida, K. Ichiyanagi, I. Katayama, T. Suzuki, W. Chen, S. Mizote, T. Sawa, T. Yokoya, T. Seki, J. Matsuo, T. Tokunaga, C. Itoh, K. Tsuruta, R. Fukaya, S. Nozawa, S. Adachi, J. Takeda, K. Onda, S. Koshihara, Y. Hayashi, Y. Nishina
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Journal Title
ACS Nano
Volume: 13
Pages: 10103-10112
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Polar-Nonpolar Phase Transition Accompanied by Negative Thermal Expansion in Perovskite-Type Bi1-xPbxNiO32019
Author(s)
Yuki Sakai, Takumi Nishikubo, Takahiro Ogata, Hayato Ishizaki, Takashi Imai, Masaichiro Mizumaki, Takashi Mizokawa, Akihiko Machida, Tetsu Watanuki, Keisuke Yokoyama, Yoichi Okimoto, Shin-ya Koshihara, Hena Das and Masaki Azuma
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Journal Title
Chem. Mater.
Volume: 31
Pages: 4748-4758
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Optical Study of Electronic Structure and Photoinduced Dynamics in the Organic Alloy System [(EDO-TTF)0.89(MeEDO-TTF)0.11]2PF62019
Author(s)
T. Ishikawa, Y. Urasawa, T. Shindo, Y. Okimoto, S. Koshihara, S. Tanaka, K. Onda, K. T. Hiramatsu, Y. Nakano, K. Tanaka, and H. Yamochi
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Journal Title
Appl. Sci.
Volume: 9
Pages: 1174
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Orbital-selective confinement effect of Ru 4d orbitals in SrRuO3 ultrathin film2019
Author(s)
Soonmin Kang, Yi Tseng, Beom Hyun Kim, Seokhwan Yun, Byungmin Sohn, Bongju Kim, Daniel McNally, Eugenio Paris, Choong H. Kim, Changyoung Kim, Tae Won Noh, Sumio Ishihara, Thorsten Schmitt, and Je-Geun Park
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Journal Title
Phys. Rev. B
Volume: 99
Pages: 45113
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Direct Observation of Magnetization Reversal by Electric Field at Room Temperature in Co-Substituted Bismuth Ferrite Thin Film2019
Author(s)
Keisuke Shimizu, Ryo Kawabe, Hajime Hojo, Haruki Shimizu, Hajime Yamamoto, Marin Katsumata, Kei Shigematsu, Ko Mibu, Yu Kumagai, Fumiyasu Oba, and Masaki Azuma
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Journal Title
Nano Letter
Volume: 19
Pages: 1767-1773
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Ultrafast Control of Ferroelectricity with Dynamical Repositioning of Protons in a Supramolecular Cocrystal Studied by Femtosecond Nonlinear Spectroscopy2019
Author(s)
Tsugumi Umanodan, Keisuke Kaneshima, Kengo Takeuchi, Nobuhisa Ishii, Jiro Itatani, Hideki Hirori, Yasuyuki Sanari, Koichiro Tanaka, Yoshihiko Kanemitsu, Tadahiko Ishikawa, Shin-ya Koshihara, Sachio Horiuchi, and Yoichi Okimoto
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Journal Title
Journal of the Physical Society of Japan
Volume: 88
Pages: 13705
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] 6 fs単一サイクル近赤外パルスによる有機超伝導体の第2、第3高調波発生II2020
Author(s)
川上洋平, 天野辰哉, 伊藤弘毅, 川口玄太, 山本浩史, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 石原純夫, 米満賢治, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会 第75回年次大会
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[Presentation] フェムト秒時間分解X線回折によるLaCoO3薄膜の電子-格子相関ダイナミクスの直接観測 II2020
Author(s)
深谷亮, 山崎裕一, 中尾裕則, 野澤俊介, 田端千紘, 石原純夫, 久保田雄也, 富樫格, 矢橋牧, 藤岡淳, 十倉好紀, 足立伸一
Organizer
日本物理学会 第75回年次大会
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[Presentation] Atomically-resolved Observation of Oxygen Transportation in EuBaCo2O5.382019
Author(s)
M. Hada, T. Ishikawa, Y. Okimoto, N. Keio, T. Asaka, A. Ozawa, T. Suzuki, K. Onda, M. Saigo, T. Nishikawa, Y. Yamashita, T. Yokoya, J. Matsuo, N. Abe, T. Arima, Y. Hayashi, S. Kosihara
Organizer
The International Conference on Ultrafast and Nonlinear Dynamics of Quantum Materials, Ultrafast Paris 2019
Int'l Joint Research
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