2019 Fiscal Year Research-status Report
2次元三角格子を持つ新規イッテルビウム化合物で発現する量子スピン液体の研究
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18K03504
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| Research Institution | Saitama University |
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Principal Investigator |
小坂 昌史 埼玉大学, 理工学研究科, 准教授 (20302507)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
道村 真司 埼玉大学, 研究機構, 助教 (40552310)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 量子スピン液体 / フラストレーション / 希土類化合物 / 磁性 / 低温物性 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、二次元三角格子系において発現の可能性が考えられている量子スピン液体状態に関して、Yb化合物を対象とした実験的研究を行うものである。本研究に適した物質系として、各原子が占める結晶学的サイトに混成の無いYbAX2(Yb:イッテルビウム, A:アルカリ金属元素, X:S, Se)を選定した。今年度は作成に成功したYbKS2の単結晶試料を用いた基礎物性測定を更に進めた。
結晶構造に関しては4軸単結晶X線回折実験による構造精密化を行い、詳細な各種結晶パラメータを決定することができた。c軸に平行及び垂直方向に関する磁化測定から、80K以下で磁気異方性が発達する様子が観測され、大きな結晶場分裂の存在が示唆される結果となった。10K以下での両方向の帯磁率の温度依存性の詳しい解析の結果、有効スピンを1/2と仮定して計算したg因子はc軸に垂直方向で3.60、平行方向で2.07と求まり、平均としては3.2という値が得られた。この値はESR測定からg因子を決定した同物質系のYbNaO2とほぼ同じ値を有しており、シリーズを通して結晶場基底状態が有効的にスピン1/2として働く可能性を強く示す結果となった。
0.4Kまでの比熱測定では、磁気秩序等の長距離秩序の存在を示すλ型の比熱異常は観測されなかった。その代わり、4K以下で2種類の特性温度を持つ2つのブロードなピークが重なったような比熱異常が存在する。これらの異常はスピン1/2における異方性を考慮した、イジング的なハイゼンベルグモデルに基づいた比熱の計算結果に現れる特徴的な温度依存性と対応している可能性がある。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
YbAX2シリーズの一つであるYbKS2の単結晶試料を用いた詳細な物性測定から、結晶中のYb3+の結晶場基底状態であるクラマース二重項が有効的にスピン1/2として働く可能性が高いことを示した。デバイ・アインシュタインモデルにより、格子比熱を評価し求めた磁気的なエントロピーも低温物性は基底クラマース二重項のみ考慮すれば十分であることを示すものであった。これらの成果を強相関電子系の国際会議にて講演し、学術論文１編を公表した。
本年度はYbAX2シリーズに関する研究が国際的に加熱した年でもあった。欧米、中国の研究機関からの論文発表が相次ぎ、YbKS2を対象とした研究は無かったものの、A=Li, Na, Cs、X=O, S, Seの組み合わせの化合物は一通り網羅され、その中のいくつかは大型単結晶試料の育成に成功し、中性子非弾性散乱実験の結果も報告されるに至っている。我々も本年度はYbCsS2ならびにYbCsSe2の作成を進めていたが、先行された結果となった。また、一連の報告を比較すると、元素の組み合わせは違えどもかなり類似した実験結果が得られている。本系において量子スピン液体状態が実現しているかどうかの結論はまだ得られていないが、このままの路線で研究を進めても今後新しい知見が得られる可能性は少ないと考えられる。そこで、計画を修正して研究対象物質を変更することとした。
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| Strategy for Future Research Activity |
YbAX2シリーズの国際的な研究競争の激化並びに今後の発展性を鑑み、他のYb二次元三角格子系物質に研究対象を変更することとする。有望と考えた候補物質は我々が以前研究していたYbAl3C3であり、現状ではYb化合物で唯一、基底状態がスピン一重項状態となることが実験的に示された物質である。
YbAl3C3はYbの二次元三角格子を有する六方晶化合物であり、Yb層間の距離はYbAX2系と比較してより離れており、かつ結晶学的サイトの混成も無く本研究に理想的な物質系と言える。しかしながら、80Kで主にAlとCの原子変位により、六方晶から斜方晶への構造相転移を生じることが放射光X線回折実験より分かっている。そして、この構造相転移が極低温でのスピン一重項状態の形成に一役買っており、中性子非弾性散乱実験より観測された励起三重項の分裂は、構造相転移によりジャロシンスキー守谷相互作用が働くことになったためだと考えられている。
ここで、もし80Kの相転移が無かったとしたら、極低温の基底状態はどのようになるだろうか。可能性の一つとして、量子スピン液体状態の実現にも期待が持てる。実際にスピン一重項状態が実現していることから、Ybイオンが作る磁気モーメント間の相互作用も十分な大きさを持つと考えられる。問題はいかにして80Kの構造相転移を抑制するかにあるが、以前、2種類の手法によって80Kの相転移が消失したYbAl3C3を作成したことがある。そこで、次年度は作成手法をより吟味し、構造相転移を生じず、極低温まで二次元三角格子の状態を維持するYbAl3C3の結晶育成とその詳細な構造解析を目標とする。
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| Causes of Carryover |
購入品の割引による差額発生のため。差額は1万円未満であり、使用計画に変更はありません。
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