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2019 Fiscal Year Research-status Report

Artificial Photosynthesis by Sodium Tantalate Photocatalysts: Multinational Collaboration in Fundamental Science

Research Project

Project/Area Number 18KK0161
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

大西 洋  神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 一國 伸之  千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (40261937)
丸山 伸伍  東北大学, 工学研究科, 准教授 (80732362)
橘田 晃宜  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (90586546)
長嶋 宏樹  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 特別研究員(PD) (60814027)
Project Period (FY) 2018-10-09 – 2022-03-31
Keywords人工光合成 / 半導体光触媒 / 金属ドーピング / 電子-正孔再結合 / ペロブスカイト構造 / ヘテロエピタキシャル成長 / X線吸収分光 / 電荷分離
Outline of Annual Research Achievements

「金属酸化物半導体にドーピングした金属イオンは結晶の完全性を損なう不純物であるにもかかわらず、どうして電子-正孔再結合を抑制して光触媒反応の量子効率を向上させるのか?」この問いに答える多国間協働チームを組織し、金属酸化物半導体の光励起・電子-正孔再結合・励起キャリア輸送・表面化学反応に関連する新しいサイエンスの発見を目的とする4年プロジェクトの2年次である。
(1)傾斜組成をもつ薄膜結晶の合成と解析:Sr2+濃度を傾斜させたNaTaO3薄膜をパルスレーザー蒸着法(PLD)を用いてLaAlO3結晶基板上にヘテロエピタキシャル成膜した。微粒子として合成した光触媒と同じく、Sr2+がペロブスカイト構造をもつホスト結晶のAサイトとBサイトを同時置換することをX線吸収分光(XAFS)をもとに結論した。
(2)界面選択的な振動分光による吸着種の化学分析:MgO単結晶にチタン酸ストロンチウム(SrTiO3)薄膜をPLD蒸着した。マックスプランク高分子研究所へ持参して液体水との界面に生じる化学種の振動スペクトルを和周波分光(SFG)で観測する計画である。
(3)顕微計測法による評価:Sr2+をドーピングしたKTaO3光触媒微粒子中のSr2+濃度分布を走査型透過電子顕微鏡(STEM)による元素マッピングで可視化した成果を論文発表した。
(4)ドーピング元素の拡張:La3+と遷移金属(Fe3+またはMn3+)を共ドーピングしたNaTaO3光触媒を合成し、X XAFS・赤外吸収分光・ラマン分光などで計測評価して論文発表した。
(5)長嶋宏樹(研究分担者)がMichael Wasielewski教授(Northwestern University)のもとに2019年4月から6ヶ月滞在し、半導体光励起ダイナミクスをパルスESRと赤外分光を用いて解析した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

丸山伸吾(研究分担者)が東北大学で自ら成膜したチタン酸ストロンチウム薄膜をマックスプランク高分子研究所(ドイツ)へ持参してEllen Backus博士らとともにSFG計測する予定であったが、新型コロナウィルスによる渡航制限のために延期せざるを得なかった。その他の研究項目はおおむね計画に沿って進捗している。

Strategy for Future Research Activity

日本とドイツのあいだの渡航制限が解除されるのを待って丸山伸吾をマックスプランク高分子研究所へ派遣して国際共同実験を実施する。

Causes of Carryover

新型コロナウィルス感染症に伴う入国制限のために実施できなかったドイツでの共同実験を再開するために次年度使用する計画である。

  • Research Products

    (27 results)

All 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 6 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 4 results) Remarks (5 results)

  • [Int'l Joint Research] カールスルーエ工科大学/ビーレフェルト大学/マックスプランク研究所(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      カールスルーエ工科大学/ビーレフェルト大学/マックスプランク研究所
  • [Int'l Joint Research] ウィーン大学(オーストリア)

    • Country Name
      AUSTRIA
    • Counterpart Institution
      ウィーン大学
  • [Int'l Joint Research] ノースウェスタン大学/プリンストン大学(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      ノースウェスタン大学/プリンストン大学
  • [Int'l Joint Research] ミラノビコッカ大学(イタリア)

    • Country Name
      ITALY
    • Counterpart Institution
      ミラノビコッカ大学
  • [Journal Article] Visible light responsive La and Fe co-doped NaTaO3 photocatalysts: Local structure around dopants2020

    • Author(s)
      Sudrajat Hanggara、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      Chemical Physics

      Volume: 531 Pages: 110648~110648

    • DOI

      10.1016/j.chemphys.2019.110648

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Single-Crystal Model of Highly Efficient Water-Splitting Photocatalysts: A KTaO3 Wafer Doped with Calcium Cations2020

    • Author(s)
      Fujiwara Tomoya、Sasahara Akira、Happo Naohisa、Kimura Koji、Hayashi Kouichi、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 32 Pages: 1439~1447

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b04094

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Preparation of the NaTaO3 Crystal from the KTaO3 Substrate via Topotactic Alkaline Cation Substitution as Confirmed by Transmission Electron Microscopy2020

    • Author(s)
      Kitta Mitsunori、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      Volume: 18 Pages: 32~37

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2020.32

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Electron Population and Water Splitting Activity Controlled by Strontium Cations Doped in KTaO3 Photocatalysts2019

    • Author(s)
      Sudrajat Hanggara、Dhakal Dikshya、Kitta Mitsunori、Sasaki Takuro、Ozawa Akiyo、Babel Sandhya、Yoshida Tomoko、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 123 Pages: 18387~18397

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b03640

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Double Doping of NaTaO3 Photocatalysts with Lanthanum and Manganese for Strongly Enhanced Visible-Light Absorption2019

    • Author(s)
      Sudrajat Hanggara、Kitta Mitsunori、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 2 Pages: 7518~7526

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b01504

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Sodium Tantalate Photocatalysts Doped with Metal Cations: Why Are They Active for Water Splitting?2019

    • Author(s)
      Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      ChemSusChem

      Volume: 12 Pages: 1825~1834

    • DOI

      10.1002/cssc.201802935

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Interaction of Water with the Oxide Interfaces: Srtio3 and Mgo Viewed by Sumfrequencyx Generation Spectroscopy2020

    • Author(s)
      Buessler, M.; Maruyama, S.; Onishi, H.; Sun, S.; Backus, E.
    • Organizer
      Winter School, Investigating Solid-Liquid Interfaces: the Calcite-Water Interface at the Molecular Level, Bielefeld
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Water Splitting Activity of La-Doped Natao3 Photocatalysts Sensitive to Spatial Distribution of Dopants2020

    • Author(s)
      Sudrajat, H.; Kitta, M.; Ito, R.; Nagai, S.; Yoshida, T.; Katoh, R.; Ohtani, B.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
    • Organizer
      化学系学協会北海道支部2020年冬季研究発表会
  • [Presentation] 金属ドーピング光触媒の局所構造解析2019

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      「サステイナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学」講演会~岩澤先生御受勲記念講演会~
    • Invited
  • [Presentation] Fluorescence Study of Sodium Tantalate Photocatalysts Doped with Lanthanoid Cations2019

    • Author(s)
      Song, D.; Sudrajat, H.; Tachikawa, T.; Onishi, H.
    • Organizer
      International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Three-Dimensional Analysis of Ca Dopant Atoms in a KTaO3(100) Wafer2019

    • Author(s)
      Fujiwara, T.; Sasahara, A.; Kimura, K.; Sudrajat, H.; Happo, N.; Hayashi, K.; Onishi, H.
    • Organizer
      14th International Conference on the Structure of Non-Crystalline Materials (NMC-14)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Sodium Tantalate Photocatalysts Doped with Metal Cations: Why So Active for Water Splitting?2019

    • Author(s)
      Onishi, H.
    • Organizer
      15th Nanoscience and Nanotechnology Conference (NanoTR-15)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] PLD法を用いた傾斜組成srドープNaTaO3薄膜の作製2019

    • Author(s)
      金野莉央; 丸山伸伍; 大西洋; 松本祐司
    • Organizer
      2019年日本表面真空学会学術講演会
  • [Presentation] Natao3光触媒による水全分解反応:どうしてそんなに活性が高いのか2019

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      信州大学講演会
    • Invited
  • [Presentation] Artificially Designed Compositionally-Grade Sr-Doped NaTaO3 Thin Films2019

    • Author(s)
      Konno, R.; Maruyama, S.; Sato, T.; Kosaka, T.; Onishi, H.; Matsumoto, Y.
    • Organizer
      19th International Conference on Solid Films and Surfaces (ICSFS19)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Sr-Doped KTaO3 Photocatalysts, Calcination-Temperature-Dependent Properties2019

    • Author(s)
      Dai, N.; Onishi, H.
    • Organizer
      第124回触媒討論会
  • [Presentation] LaとCrをダブルドープしたNaTaO3光触媒のXAFSによる構造解析2019

    • Author(s)
      一國伸之; Sudrajat, H.; 周以重; 佐々木拓朗; 大西洋
    • Organizer
      第22回XAFS討論会
  • [Presentation] NaTaO3光触媒による人工光合成:どうしてそんなに活性が高いのか2019

    • Author(s)
      大西洋
    • Organizer
      界面分子変換研究会ワークショップ
    • Invited
  • [Remarks] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index.html

  • [Remarks] 同上(英語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-E.html

  • [Remarks] 同上(中国語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-C.html

  • [Remarks] 同上(韓国語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-K.html

  • [Remarks] 同上(インドネシア語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-I.html

URL: 

Published: 2021-01-27  

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