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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Three-Dimension Visualizations of Electron Spin Polarization for Elucidating Molecular Motion Effect of Geometries of Multiexciton and Charge-Separated States

Research Project

Project/Area Number 19H00888
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

小堀 康博  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 教授 (00282038)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 大西 洋  神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)
池田 浩  大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (30211717)
羽會部 卓  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (70418698)
松木 陽  大阪大学, 蛋白質研究所, 准教授 (70551498)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2023-03-31
Keywords一重項分裂 / エントロピー / 時間分解EPR / 中間体構造解析 / 振電相互作用 / 励起子解離 / 電荷解離 / 電子スピン分極
Outline of Annual Research Achievements

単一の光子から複数の三重項励起子を生むシングレットフィッション(一重項分裂)は有機薄膜太陽電池において飛躍的に高い光エネルギー変換効率をもたらす現象として世界的に注目されている。本研究では、時間分解電子スピン共鳴法をベースに世界最高性能の空間分解能を持つ中間体構造解析の画期的ツールとして独自に開発してきた「電子スピン分極イメージング法」を主たる手法とし、時々刻々と変化する多重励起子や光電荷分離状態の立体配置とその分子運動効果をナノ秒領域の三次元動画 (映像化)として実験的に特徴づける。
固体材料として、TIPSペンタセンのスピンコート膜を作成し時間分解電子スピン共鳴スペクトルを観測した。スピン相関三重項対モデルを新規に構築し論文にした。さらにその手法による解析に従って、励起子分裂の解離(T+T)による立体配置を特徴づけると共に、スピン量子コヒーレンスの転送効果を実証した。
分担者の池田から提供を受けたテトラセン連結ダイマーについて、時間分解電子スピン共鳴計測をおこなうとともに、多重励起子生成直後の交換相互作用の揺らぎを考慮に入れた電子スピン分極解析を行った。これにより五重項多重励起子の生成に対し有効となる運動、立体配置が明らかになった。
有機薄膜太陽電池において光活性層において生成する電荷分離状態の立体構造と運動性の解析を行った。この結果、高振動モードによるホット励起子から生成する長距離電荷分離と、低振動揺らぎが起源となるトラップ性電荷分離状態の両者を三次元画像として映像化することに成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

シングレットフィッション(SF)と、界面電荷分離過程で生成する中間体の立体構造を極めて高い空間分解能であるオングストローム領域で三次元映像として動画表示することが、デバイス高効率化に導く電子状態、エントロピー効果および分子運動性の明確な指針を得る上で重要である。ナノ秒時間分解電子スピン分極イメージングの解析プログラムが既に完成されているだけでなく、分子間および分子内励起子分裂で生じた多重励起子の観測と光電荷分離に対する具体的な立体構造や運動モードの理解が当初計画よりも進んでいる。よって当初の計画以上の進展が得られている。

Strategy for Future Research Activity

①シングレットフィッション(SF)と、後続する②界面電荷分離過程で生成する中間体の立体構造を極めて高い空間分解能であるオングストローム領域で三次元映像として動画表示するため、さらに進んだな映像化プログラムの作成を進める。これとともに共同研究を積極的にすすめ、さら種々の励起子分裂材料についての構造や運動性解析とともに活性化エンタルピー、活性化エントロピーの特定や解離の活性化に寄与する振動モードおよび周波数の特定を進める。

  • Research Products

    (25 results)

All 2020 2019

All Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 2 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] TiO2 superstructures with oriented nanospaces: a strategy for efficient and selective photocatalysis2020

    • Author(s)
      Murakami Yuta、Kamegawa Takashi、Kobori Yasuhiro、Tachikawa Takashi
    • Journal Title

      Nanoscale

      Volume: 12 Pages: 6420~6428

    • DOI

      10.1039/c9nr10435f

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Electron spin polarization generated by transport of singlet and quintet multiexcitons to spin-correlated triplet pairs during singlet fissions2020

    • Author(s)
      Matsuda Saki、Oyama Shinya、Kobori Yasuhiro
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 11 Pages: 2934~2942

    • DOI

      10.1039/C9SC04949E

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Structural Dynamics of Lipid Bilayer Membranes Explored by Magnetic Field Effect Based Fluorescence Microscopy2019

    • Author(s)
      Sakurai Manabu、Kobori Yasuhiro、Tachikawa Takashi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 123 Pages: 10896~10902

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.9b09782

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Controlled Orientations of Neighboring Tetracene Units by Mixed Self-Assembled Monolayers on Gold Nanoclusters for High-Yield and Long-Lived Triplet Excited States through Singlet Fission2019

    • Author(s)
      Saegusa Toshiyuki、Sakai Hayato、Nagashima Hiroki、Kobori Yasuhiro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 141 Pages: 14720~14727

    • DOI

      10.1021/jacs.9b06567

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Exergonic Intramolecular Singlet Fission of an Adamantane-Linked Tetracene Dyad via Twin Quintet Multiexcitons2019

    • Author(s)
      Matsui Yasunori、Kawaoka Shuhei、Nagashima Hiroki、Nakagawa Tatsuo、Okamura Naoki、Ogaki Takuya、Ohta Eisuke、Akimoto Seiji、Sato-Tomita Ayana、Yagi Shigeyuki、Kobori Yasuhiro、Ikeda Hiroshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 123 Pages: 18813~18823

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b04503

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Transient Electron Spin Polarization Imaging of Heterogeneous Charge-Separation Geometries at Bulk-Heterojunction Interfaces in Organic Solar Cells2019

    • Author(s)
      Kobori Yasuhiro、Ako Takumi、Oyama Shinya、Tachikawa Takashi、Marumoto Kazuhiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 123 Pages: 13472~13481

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b02672

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Charge Carrier Dynamics in Sr-Doped NaTaO3 Photocatalysts Revealed by Deep Ultraviolet Single-Particle Microspectroscopy2019

    • Author(s)
      Mizutani Seigo、Karimata Izuru、An Longjie、Sato Takamasa、Kobori Yasuhiro、Onishi Hiroshi、Tachikawa Takashi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 123 Pages: 12592~12598

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b01929

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Electron Spin Polarization Transfers in Charge-Separation and in Singlet Fission2019

    • Author(s)
      Yasuhiro KOBORI
    • Organizer
      5th Kanto Area Spin Chemistry Meeting
    • Invited
  • [Presentation] TIPS ペンタセン薄膜の一重項分裂による室温での時間分解 EPR2019

    • Author(s)
      長友敬晃, 松田紗季, 濱田守彦, 小堀康博
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2019)
  • [Presentation] 時間分解 EPR 法を用いた P3HT:PC70BM ブレンド膜における 光誘起電荷ダイナミクスの解明2019

    • Author(s)
      尾山真也, 長嶋宏樹, 濱田守彦, 梅山有和, 立川貴士, 今堀博, 小堀康博
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2019)
  • [Presentation] 植物 PSII の初期光電荷分離による立体配置と電荷再結合に対する温度効果2019

    • Author(s)
      尾崎 恭佑, 長嶋 宏樹, 尾山 真也, 三野 広幸, 立川 貴士, 小堀 康博
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2019)
  • [Presentation] 有機薄膜中の一重項励起子分裂による五重項多重励起子の生成ドメイン2019

    • Author(s)
      長友 敬晃、松田 紗季、濱田 守彦、小堀 康博
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2019)
  • [Presentation] 非フラーレンアクセプターを用いたブレンド膜の時間分解 EPR2019

    • Author(s)
      岡村芽衣水, 濱田守彦, 小堀康博
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2019)
  • [Presentation] 偏光励起による五重項状態の効率的形成に関する研究2019

    • Author(s)
      長嶋宏樹, 松井康哲, 河岡秀平, 秋本誠志, 立川貴士, 池田浩, 小堀康博
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2019)
  • [Presentation] 有機薄膜中の一重項励起子分裂による五重項多重励起子の生成ドメイン2019

    • Author(s)
      長友敬晃, 松田紗季, 小堀康博
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2019)
  • [Presentation] ハロゲン混合型有機無機ペロブスカイトにおける光誘起相分離2019

    • Author(s)
      坂本 萌里, 狩俣 出, 小堀 康博, 立川 貴士
    • Organizer
      2019年光化学討論会
  • [Presentation] 植物 PSII の初期光電荷分離による立体配置と電荷再結合に対する温度効果2019

    • Author(s)
      尾崎恭佑, 長嶋宏樹1, 三野広幸2, 立川貴士1, 小堀康博
    • Organizer
      2019年光化学討論会
  • [Presentation] イオンダイナミクスが誘起する有機鉛ペロブス カイトの単一粒子発光スイッチング2019

    • Author(s)
      狩俣 出, 小堀康博, 立川 貴士
    • Organizer
      2019年光化学討論会
  • [Presentation] Transport of Spin-Correlated Multiexciton via Singlet Fission2019

    • Author(s)
      Yasuhiro Kobori
    • Organizer
      Wasielewski Symposium (Wazapalooza2019)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photoinduced charge recombination in P3HT:PC70BM blend film studied by TR-EPR2019

    • Author(s)
      Shinya Oyama, Hiroki Nagashima, Takashi Tachikawa, Yasuhiro Kobori
    • Organizer
      16th International Symposium on Spin and Magnetic Field Effects in Chemistry and Related Phenomena
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Molecular geometries and motions driving quintet multiexcitons via singlet fissions2019

    • Author(s)
      asuhiro Kobori, Hiroki Nagashima, Shuhei Kawaoka, Seiji Akimoto, Takashi Tachikawa, Yasunori Matsui, Hiroshi Ikeda
    • Organizer
      16th International Symposium on Spin and Magnetic Field Effects in Chemistry and Related Phenomena
  • [Presentation] Mechanism of multiple multiexciton formation and triplet dissociation by singlet fission in thin films2019

    • Author(s)
      Saki Matsuda, Shinya Oyama, Takashi Tachikawa, Yasuhiro Kobori
    • Organizer
      16th International Symposium on Spin and Magnetic Field Effects in Chemistry and Related Phenomena
  • [Presentation] Molecular Geometries and Motions Drive Quintet Multiexcitons via Singlet Fissions2019

    • Author(s)
      Yasuhiro Kobori, Hiroki Nagashima, Shuhei Kawaoka, Seiji Akimoto, Takashi Tachikawa, Yasunori Matsui, Hiroshi Ikeda
    • Organizer
      6th Awaji International Workshop on “Electron Spin Science & Technology: Biological and Materials Science Oriented Applications”
    • Invited
  • [Presentation] Transient Electron Spin Polarization Imaging of Photoinduced Interfacial Charge Separation Geometries in Organic Photovoltaic Cell2019

    • Author(s)
      Yasuhiro Kobori, Takumi Ako, Takashi Tachikawa, Kazuhiro Marumoto
    • Organizer
      235th ECS Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Geometry and Dynamics of Quintet Multiexciton Studied By Time-Resolved EPR2019

    • Author(s)
      Yasuhiro Kobori, Hiroki Nagashima, Shuhei Kawaoka, Seiji Akimoto, Takashi Tachikawa, Yasunori Matsui, Hiroshi Ikeda
    • Organizer
      235th ECS Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2021-12-27  

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