2019 Fiscal Year Annual Research Report
Control of minority carrier flow in visible light driven water splitting photocatalyst : characterization of defect properties
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19H02656
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
櫻井 岳暁 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (00344870)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小澤 健一 東京工業大学, 理学院, 助教 (00282822)
池田 茂 甲南大学, 理工学部, 教授 (40312417)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | BiVO4薄膜 / スパッタ法 / 光触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の最終目標は、光触媒電極系の少数キャリアの表面への拡散をバンド構造の変調により促し、表面化学反応を促進する系を構築することである。本年度は酸素発生電極（BiVO4）のスパッタリング成膜プロセスの確立を目指した。このBiVO4はscheelite（monoclinic, triclinic）相, tetragonal相など多形を取ることが知られており、酸素発生能が他と比べ極めて高いmonoclinic scheelite単相構造（以下monoclinic）のみ作ることが求められる。そこで、BiVO4ターゲットの仕込み組成をBi2O3:V2O5=1:1, 1:1.5, 1:2に変化させ、成膜温度を変化させながらプロセス評価に取り組んだ。その結果、(1)投入電力が小さなときにはBiが優先的にスパッタされ膜組成がBiリッチになったが、投入電力が高いときにはBi, Vともに仕込み組成に近い割合でスパッタされる。(2)プリカーサ膜を作って酸素アニールする手法では、プリカーサ膜の成膜温度を室温まで下げた方が良質な膜が形成可能になる。(3)アニール温度を450℃以上にするとTriclinic相が混入する。この傾向は、BiVO4の相図（Bi2O3-V2O5系）に対応する。などの知見を得ることに成功した。X線回折、ラマン分光の構造評価においてMonoclinic相が優先的にできていることを確認し、最適なターゲット組成を決定した。その後、光電子分光にて価電子構造を確認し、Monoclinic BiVO4に対応することを確認した。蛍光スペクトルを確認したのち、Pt対向電極との間で光電極反応を試みたところ、反応の進行する様子が確認でき、当初計画した以上に進行した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
反応性が高いとされるMonoclinic相のBiVO4薄膜のスパッタ薄膜の形成をラマン分光、X線回折などで確認した。成膜温度依存で高温になると対称性の高いTriclinic相が形成することも同様の手法で確認し、報告済の相図との対応を確認した。光電子分光スペクトルより、成膜された薄膜の光伝導特性（チャージアップの解消）、価電子電子構造の確認が完了した。さらに、光電極としての動作ならびに化学反応を確認した。ここまでの進展は当初計画よりも進んでおり、2020年度以降のさらなる進展が期待できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
構成元素の一つである酸素のアニオン置換をしたスパッタリングターゲットにより薄膜形成を試みる。アニオン比を変えた試料の電子構造を光電子分光スペクトルより確認し、価電子帯と伝導帯のエネルギー構造に関する構成元素の寄与の情報を得る。最後に光電極反応を利用した水分解反応を調べ動作確認を行う。
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