2019 Fiscal Year Annual Research Report
ナノ物質科学と強電場非線形光学の融合によるフォトニクスの新展開
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19H05465
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
金光 義彦 京都大学, 化学研究所, 教授 (30185954)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
廣理 英基 京都大学, 化学研究所, 准教授 (00512469)
田原 弘量 京都大学, 化学研究所, 助教 (20765276)
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| Project Period (FY) |
2019-04-23 – 2024-03-31
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| Keywords | 非線形光学 / 半導体 / ナノ構造 / 高次高調波発生 / テラヘルツ分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、ユニークな電子状態を持つ固体結晶やナノ物質を創製できる物質科学と最先端の高強度レーザー技術を融合し、強電場光科学の深化と応用展開を図ることを目指して研究を推進している。ナノ構造物質とバルク結晶の比較により高調波発生メカニズムの本質的な理解を進め、これらの知見を利用して高効率な高次高調波の発生方法や新物質の探索を行い、さらには新たな分光技術の開発を目指している。本年度は、これらの研究を実施する上でベースとなる計測系および安定な励起光源の構築・開発を行い、固体試料からの高次高調波発生および非線形光学係数の研究を行った。ペロブスカイト半導体からの高次高調波発生の実験的計測と理論的考察を行い、その発生の生成メカニズムを議論した。これまで固体の高次高調波発生のメカニズムとして、入射レーザー光の強電場でトンネル励起された実励起キャリアの加速運動が重要な要因と考えられてきた。精密測定および複雑なバンド構造を取り入れた理論的計算との比較から、レーザー電場に対して非線形かつ断熱的な価電子帯のキャリア分布の変化がその起源であることを明らかにした。さらに、この物質の光学非線形性の起源を調べるために、Z-スキャン法用いてペロブスカイト単結晶の2光子吸収係数とカー効果誘起非線形屈折率の励起波長依存性を明らかにした。特に、励起子効果が非線形光学応答を大幅に増強させることを発見した。高次高調波の発生効率を制御できる新しい手法を提案し、層状半導体物質での高調波発生の発生効率の制御に成功した。これらの実験結果を構築した数理モデルによって記述し、レーザー電場によって電子運動の軌跡が制御可能であることを示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
我々がこれまでに蓄積してきた試料作製方法を活用し、特色ある物質の強電場非線形光学の研究を行っている。特に、非線形光学現象の本質を理解するには、光学的に高品質の試料作製が必要であり、ナノ構造試料の作製方法・加工方法の開発や改良を行っている。溶液法によって高品質な単結晶やナノ粒子が作製できるペロブスカイト半導体を取り上げ、高次高調波発生の生成メカニズムについて考察を行った。従来、多くの固体試料では励起レーザー電場によってトンネル励起された実励起キャリアが高次高調波の起源であるという理解に対して、実励起ではないレーザー電場に対する価電子帯のキャリアの断熱的な変化が重要な起源であるという新たな理解を得ることに成功した。多結晶薄膜やバルク単結晶など様々な試料で得られた知見を比較することにより、高次高調波の発生メカニズムについての本質的な理解を与えることを目指している。精密な計測を進める上で重要となる励起レーザー光源および計測系の開発・改良も進め、幅広い波長範囲の高次高調波スペクトルの計測や非線形光学係数の決定を行えるようになってきた。例えば、Z-スキャン法用いて固体試料の2光子吸収係数とカー効果誘起非線形屈折率の励起波長依存性が測定可能となり、電子-正孔相互作用いわゆる励起子効果が非線形光学応答に及ぼす効果を明らかにした。さらに、光の電場サイクルに追従した電子応答の計測に向けて、２つのパルス光の位相をロックした位相ロックパルス対を生成し、電場サイクル変化にともなった半導体ナノ粒子の励起子応答の観測に成功している。これらの成果の一部をまとめて論文の公表や学会発表を行った。以上のように、特色ある試料の非線形光学現象の計測を行うことができ、研究は順調なスタートを切ったと言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
物質科学と高強度レーザー技術を融合し、強電場光科学の深化と応用展開を図ることを目指して強力に研究を推進していく。研究のベースである高品質試料の作製と測定のための加工・化学処理、高感度・広帯域の計測システム、さらには高強度・波長可変レーザー光源システムの構築・改良を進める。また、得られた実験結果については理論物理を専門とする研究協力者と多角的な理論的考察を行い、強電場非線形光学現象の詳細な理解を得ることを目指す。固体における高次高調波発生では強いレーザー光電場による電子駆動が重要な役割を担っていると考えられるため、ナノスケールで構造制御された試料に対する系統的な実験は極めて重要である。特にナノ粒子では、大きなバルク結晶（バンド電子）と小さな原子・分子（離散化準位の電子）との中間に位置する領域であるため、精密な分光により強電場光科学の分野に新た知見を与えることが期待される。バルク結晶試料と比較することにより、高次高調波の発生効率などの特徴を明らかにする。さらに、位相ロック分光によって、フェムト秒レーザーパルス内の光電場変化に追従する量子状態の変化を計測し、多体電子状態および非線形光学応答の理解を進化させる。単原子層薄膜試料などの複雑な電子状態を持つ物質群に対しても研究を進め、高調波発生のメカニズム解明を目指す。
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[Presentation] 有機無機ハイブリッドペロブスカイトからの高次高調波発生と起源2019
Author(s)
佐成晏之, 廣理英基, 阿波連知子, 田原弘量, 篠原康, 夏沛宇, 乙部智仁, 石井順久, 板谷治郎, 石川顕一, 金光義彦
Organizer
2019年 第80回応用物理学会秋季学術講演会
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