2020 Fiscal Year Annual Research Report
Fusing nanomaterials and strong electric field nonlinear optics for new advances in photonics
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19H05465
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
金光 義彦 京都大学, 化学研究所, 教授 (30185954)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
廣理 英基 京都大学, 化学研究所, 准教授 (00512469)
田原 弘量 京都大学, 化学研究所, 助教 (20765276)
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| Project Period (FY) |
2019-04-23 – 2024-03-31
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| Keywords | 非線形光学 / 半導体 / ナノ構造 / 高次高調波発生 / テラヘルツ分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、特色ある電子状態を持つ固体結晶やユニークなナノ物質を創製できる物質科学と最先端の高強度レーザー技術を融合し、強電場光科学の深化と応用展開を図ることを目指して研究を推進している。なかでも、半導体ナノ粒子や単原子層材料に固有の電子状態に起因した高調波発生を探索するとともに、バルク結晶と比較することにより半導体からの高調波発生のメカニズムの解明を進めてきた。レーザーシステムや計測システムの構築と改良を行い、それらの安定的・効率的な運用に努めた。ナノ粒子では、バンド電子の加速運動や励起状態を制御し、高調波発生のメカニズムに新たな知見を与えることが期待される。そこで、ナノ粒子試料に対して高次高調波発生の円偏光励起による選択測を検証し、それがナノ粒子の結晶構造を調べる手法となることが分かった。また、単原子層物質における高次高調波発生の理論的考察を進め、高効率な発生効率を示す励起条件等の探索を行った。バルクの半導体試料において、励起光である２色の赤外光の照射により強電場駆動される電子の軌跡を制御し、さらに高次高調波の異なる偏光に対する結晶角度依存性とその強度依存性を系統的に測定することにより、高次高調波の発生効率や発生機構に関する重要な知見を得た。位相ロック分光によって半導体のスピン軌道相互作用にもとづく量子状態の直接的な計測にも成功した。独自に開発した高強度THzパルスによりフォノンを励起した直後の半導体の発光ダイナミクスの観測から、高エネルギーのキャリア分布（ホットキャリア）が増大し、そのエネルギー損失が非常に遅くなることを発見した。これら新しい非線形光学現象の発見を行い、得られた成果をとりまとめ学会発表や論文公表を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では、特色ある電子状態を持つ固体結晶やナノ構造物質の光学応答を精緻な先端レーザー技術により解明し、新しいフォトニクス技術としての強電場光科学の深化と応用展開に挑戦する。空間・エネルギー的に電子状態を制御できるナノ物質中の電子運動をレーザー電場で精密に操作し、高次高調波発生などの強電場下で起こる現象の解明とともに新たな分光技術の開発を可能にする強電場光科学分野の創成を目指す。その目的を達成するために、我々がこれまでに蓄積してきた試料作製方法とレーザー分光技術を活用し、先端的な強電場非線形光学の研究を行ってきた。ナノ構造物質、多結晶薄膜、バルク単結晶など様々な形態の半導体試料で得られた結果を比較することにより、高次高調波の発生メカニズムについての本質的な理解を得た。幅広い波長範囲の非線形光学応答を研究できるように、励起レーザー光源および計測系の開発・改良も進めた。2色のレーザーの同時励起による高次高調波の測定を行い、波数空間上におけるキャリアの二次元の運動と発生効率の関係を明らかにした。これは、非摂動論領域の光波混合の理解とともに高次高調波の偏光制御などの応用の上でも大きな意義がある。2光子吸収係数とカー効果誘起非線形屈折率の励起波長依存性から半導体の電子構造の決定を行った。さらに、光の電場サイクルに追従した電子応答の計測に向けて、２つのパルス光の位相をロックした位相ロックパルス対を生成し、電場サイクル変化にともなった半導体ナノ粒子の励起子応答の観測や新しい量子状態の検出に成功した。高強度THzパルスによるフォノン励起により、ホットキャリアのエネルギー損失速度が変化することを発見した。以上のように、特色ある半導体の非線形光学に関する新たな現象の発見に成功している。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究の目的を達成するために、これまでと同様に今後も物質科学と高強度レーザー技術を融合し、強電場光科学の深化と応用展開を図ることを目指して強力に研究を推進していく。研究の基盤となる高品質半導体試料や微細加工されたナノ構造体の導入を新たに進めると同時に、高感度・広帯域の計測システムおよび高強度・波長可変レーザー光源システムの構築・改良も行っていく。特に、中赤外領域におけるレーザーの短パルス化およびレーザーの長波長化を実現し、安定で効率的な運用に努め、分光研究を加速させる。波長や偏光状態を制御した2つの励起パルスを試料に照射することにより、強電場駆動される電子の軌跡を操作し、高次高調波の発生効率や発生機構に関する更なる知見を得る。ナノ粒子では、大きなバルク結晶（バンド電子）と小さな原子・分子（離散化準位の電子）との中間に位置する領域であるため、その精密な分光により強電場光科学の分野に新たな知見を与えることが期待され、今後も精力的に研究を進める。ナノ構造物質、多結晶薄膜、バルク単結晶など様々な形態の半導体試料で得られた結果を比較することにより、電子の運動と高次高調波の発生の関係を明らかにする。位相ロック分光によって、フェムト秒レーザーパルス内の光電場変化に追従する量子状態の変化を計測し、多体電子状態および非線形光学応答の理解を深化させる。さらに外場を試料に印加することにより電子状態を制御し、レーザー電場による電子運動の操作を行うことで新しい現象の探索に挑戦する。以上のように、特色ある電子構造を持つ半導体の強電場下における非線形光学応答に関する研究を進めていく。
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[Patent(Industrial Property Rights)] 高次高調波発生材料2020
Inventor(s)
金光義彦, 廣理英基, 佐成晏之, 中川耕太郎, 寺西利治, 他
Industrial Property Rights Holder
金光義彦, 廣理英基, 佐成晏之, 中川耕太郎, 寺西利治, 他
Industrial Property Rights Type
特許
Industrial Property Number
特願2020-147109
