2022 Fiscal Year Annual Research Report
非熱平衡状態における表面反応速度論：表面計測法を用いた歪みと速度の同時観察
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19K05260
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
高桑 雄二 東北大学, マイクロシステム融合研究開発センター, 特任教授 (20154768)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 光電子分光法 / リアルタイム計測 / 酸化反応キネティクス / 酸化誘起歪み / 準安定吸着酸素分子 / 少数キャリア / 多数キャリア / 欠陥準位 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
(1)酸素圧力PO2の急上昇によるSiO2/Si(001)界面酸化過程のXPS解析から、PO2に依存してsingle-step oxidationがdouble-step oxidationに比べて優先的に進行することを見出した。その原因は欠陥に捕獲された準安定吸着酸素分子O2*の密度がPO2とともに増加し、少数キャリアとの会合確率が増すためにsingle-step oxidationが進行しやすくなることがわかった。基板温度Tの上昇によってもSiO2/Si(001)界面酸化が著しく促進され、double-step oxidationの反応速度は殆ど変化せず、single-step oxidationの反応経路が優先的に進行することを見出した。この原因はT上昇により少数キャリア密度が急増し、O2*との会合確率が増すためにsingle-step oxidationの反応経路が推進されることが分かった。
(2)SiO2/Si(001)界面での室温酸化過程においてO2*密度とSiO2成長速度が直線的相関をもつことを見出した。室温酸化ではdouble-step oxidationの反応経路が優先的に進行し、この反応経路における酸化速度はO2*が解離した後にO2吸着により形成されるPb1-paul密度と少数キャリア密度の積で表され、少数キャリア密度は界面反応中に一定のため酸化速度はO2*密度にのみ依存することが分かった。
(3)SiO2/Si(001)界面反応の並進運動エネルギーEt依存のXPS観察から、0.06 eV（trapping-mediated adsorption）だけでなく1.2 eV（direct adsorption）の酸化条件でもO2*の存在を見出した。この結果からSiO2膜中を拡散中にO2分子のEtは散逸し、界面欠陥で捕獲されてO2*となることが分かった。
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