2021 Fiscal Year Annual Research Report
Study of active species before thermalization and relaxation using sub-femtosecond pulse radiolysis
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20H00364
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
吉田 陽一 大阪大学, 産業科学研究所, 教授 (50210729)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
神戸 正雄 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (60705094)
菅 晃一 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (60553302)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 放射線化学 / 量子ビーム / ナノファブリケーション / 電子加速器 / パルスラジオリシス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
原子炉水化学、重粒子線治療、ナノテクノロジー等の量子ビーム応用分野では、量子ビームによるイオン化直後の現象の解明の重要性が指摘されている。そこで、本研究では、量子ビーム誘起による超高速反応の測定を実現するために、レーザー変調電子ビーム圧縮方式を開発し、アト秒の時間分布を有する電子ビームの発生を目指す。サブフェムト秒の高エネルギー電子ビームを用いた超高速時間分解分光法サブフェムト秒パルスラジオリシスを構築し、熱化前活性種の熱化・緩和過程、および、その反応性を調べることを目的とする。2021年度（令和3年度）は、アンジュレータの測定および超高速時間分解パルスラジオリシスによるラジカルカチオンの観測に関する研究を行った。
レーザー変調を効率よく行うためには、アンジュレータ周期・磁場強度を最適化、さらには磁場の分布の電子ビームに与える影響を評価する必要がある。そのため、製品および試作アンジュレータの磁場強度計算および測定を行った。製品の測定結果は、設計通り0.25 T（25 周期、6.6 mmの周期長）の磁場を達成していることが分かった。試作品の測定結果は、ギャップ長を調整して変化する磁場分布を確認し、0.2～0.4 Tまで調整可能であることが分かった。
量子ビーム誘起化学反応初期過程の解明では、液体試料中のラジカルカチオンについて、超高速パルスラジオリシスの時間分解能を活かす測定法、測定条件について検討した。溶質濃度を1 M等の高濃度とすることにより、電子ビームによる溶質の直接イオン化を行い、実際にカチオンラジカルが観測に不適当と考えられてきたテトラヒドロフラン中で、溶質のカチオンラジカルを観測できることを実証した。これにより、溶質の直接イオン化を用いることで拡散に依存しない、電子ビームのパルス幅で決まる溶質のカチオンラジカル生成が実現することが示された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
レーザー変調を効率よく行うための二種類のアンジュレータ（製品および試作品）の磁場計測システムを構築した。また、実験によって得られたアンジュレータの磁場分布の解析を行い、アンジュレータの改良の検討を行う。一方、Elegant計算コードを用いた、レーザー変調の程度（バンチング因子等）の電子ビームエネルギー（中心値、幅）依存性、3次の相互作用を含めたの調査も可能な状況にある。レーザー変調電子ビーム圧縮を実施するとともに、パルスラジオリシスおよび試料照射の研究へ展開する準備ができている。
テトラヒドロフラン（THF）を溶媒として、ビフェニルやポリスチレン等の溶質を高濃度で溶解させることで、溶質の直接イオン化によるカチオンラジカルの観測を可能とした。THFのイオン化で生じるTHFカチオンラジカルからのホール移動については検討課題であるが、溶液濃度が特に高濃度な場合、溶媒であるTHF分子と溶媒分子はほぼ常にそれぞれが隣り合う状態となることから、仮にこのホール移動があった場合でも、溶質の拡散に依存しないカチオンラジカル生成時間となることが推測される。また、ポリスチレンについて、カチオンラジカル生成時間がパルス幅で決まることにより、ポリスチレン分子内ダイマーラジカルカチオン生成のダイナミクスを直接観測できた。
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| Strategy for Future Research Activity |
ダブルデッカーパルスラジオリシスの可視・近赤外・テラヘルツ領域の透過測定系に加えて反射測定系の開発、レーザー変調電子ビーム圧縮手法の導入を行う。テラヘルツ領域で熱化電子の前駆体を直接観測することにより、熱化過程をより詳細に解明することを目指す。また、レーザー変調手法を組み合わせることによって、レーザー変調電子ビーム圧縮されたビームを照射源とするパルスラジオリシスを構築する。さらには、そのような電子ビームと物質の相互作用（照射）および集団イオン化の研究を行う。
フェムト秒、サブフェムト秒パルスラジオリシスによる効率的なスペクトル取得を実現するため、白色プローブ光を用いたスペクトルを一括取得する測定システムを構築する。また、構築したシステムを用いて、各種溶液中で、溶媒和前電子や、溶質のカチオンラジカルの反応ダイナミクスの直接観測を行い、放射線化学初期過程の解明を行う。
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[Presentation] 電気光学結晶を用いた電子ビームのシングルショット計測の研究2022
Author(s)
菅 晃一, 太田 雅人, 駒田 蒼一朗, 王 有為, Verdad C. Agulto, Valynn K. Mag-usara, 有川 安信, 村上 匡且, 坂和 洋一, 松井 龍之介, 中嶋 誠
Organizer
日本物理学会 第77回年次大会
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