2020 Fiscal Year Annual Research Report
Theory and practice of an innovative reaction process for recovering resource from industrial emissions CO2, which is developed by a novel methanation system operated at a room temperature
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20H00642
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
福原 長寿 静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
河野 芳海 静岡大学, 工学部, 准教授 (50334959)
武田 和宏 静岡大学, 工学部, 准教授 (60274502)
立川 雄也 九州大学, 工学研究院, 助教 (70587857)
渡部 綾 静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
小倉 鉄平 関西学院大学, 理工学部, 教授 (90552000)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | CO2資源化 / メタン化反応 / 構造体触媒 / オートメタネーション / ドライ改質反応 / 合成ガス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、産業プロセスから排出されるCO2を、CO2の濃縮分離操作なしに空気成分が混在したまま、25～100℃以下の室温～低温域でCO2を効率的かつ大量にCH4資源に変換する触媒反応システムを構築する。そして、生成したCH4から合成ガスの製造と有用化学品の製造を高効率に実施する化学プロセスを開拓することを目的としている。今年度の研究推進から、以下の研究成果を得た。
１．CO2ガスの大量処理を想定し、Ni/CeO2触媒とRu/CeO2触媒（いずれもスパイラル形の構造体触媒）を装備した２連式（メタン化反応場をダブルで付設）のラボレベル処理装置を構築した。そして、連結システムの反応バランス制御を検討しつつ、構築装置の運転特性を確認した。
２．産業プロセスの排ガスを模擬した混合ガスを用いて流量3L/min～7L/minの高速条件下において、構築した処理装置は高性能なメタン化特性を示すこと、そして設定温度100℃以下でもその特性は維持され、室温域でもかなりのCO2処理能力であることを明らかにした。
３．上記の高性能の理由を検討し、原料ガス中に存在する数vol%のO2ガスが、H2ガスと燃焼反応を起こすことで高性能なCH4製造を可能としていることを明確にした。また、製造するCH4がO2ガスで燃焼しない理由は、混合ガスの最小着火エネルギー（MIE）の序列が関与することを結論とした。
４．CH4とCO2のドライ改質反応を大量条件下で処理することを想定し、Ni/Al2O3成分を塗布したスパイラル形構造体触媒の創製に成功した。そして、そのドライ改質特性を評価し、既存の工業用触媒と比較したところ、調製したスパイラル形触媒は高性能かつ炭素析出耐性にすぐれていることを明らかにした。
５．ドライ改質後の反応管後方に固体炭素が析出する現象について、析出炭素の物性測定からカーボンナノチューブ性やグラファイト性を調査した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
構造体触媒の開発研究（科研費挑戦的研究(萌芽)）が順調に実施され、それを反映したスパイラル形触媒を用いて大量処理型のメタン化装置が早期に構築できた。そのため、データ実測の手法に種々の検討を加えることができ、有用な成果が得られた。
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| Strategy for Future Research Activity |
Ｒ２年度に構築したラボレベルのメタン化装置を活用しつつ、以下の項目について研究推進を図る。
１．メタン化処理する模擬ガスの組成変化（CO2濃度とO2濃度は特に着目）や流速変化が反応特性に及ぼす影響を調査する。その際、メタン化反応場の温度変化に留意して検討し、構造体触媒システムの優位性を充填型触媒システムと比較して検討する。
２．排ガス中にO2が共存することによるメタン化反応の熱力学的特性について、エクセルギーやエンタルピーを指標とした検討を通常のメタン化反応と比較して行なう。
３．２連式メタン化反応場に装着するスパイラル形触媒の触媒成分の組み合わせについて検討し、原料ガスの高速処理に最適な条件と触媒物性、構造体様式（スパイラス形のスペック）を検討する。
４．開発したドライ改質用の構造体触媒（スパイラル形を主として）を用いて、ラボレベルの合成ガス製造装置を構築する。そして、構築装置の運転を実施し、そのドライ改質特性を評価する。その際、メタン化装置→ドライ改質装置、の連結を想定したガス処理量を意識して実施する。メタン化反応と比較してドライ改質反応は速度が遅いことから、ドライ改質触媒の性能アップを図る方法も検討する。
５．上記の実施により得られるデータと知見をもとに、連結型処理装置の設計指針を検討する。
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