2021 Fiscal Year Annual Research Report
キラルな有機無機ハイブリッドペロブスカイト系半導体における光-電流/スピン流変換
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20H01829
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
谷口 耕治 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (30400427)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 有機・無機ハイブリッドペロブスカイト / キラリティ / 空間反転対称性の破れ / バルク光起電力効果 / 円偏光ガルバノ効果 / スピン軌道相互作用 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、前年度に新規開発した空間反転対称性の破れた各種の層状の有機・無機ハイブリッドペロブスカイト型鉛ヨウ化物に対し、バルク光起電力効果の観測を行った。バルク光起電力効果は、現象論的には、二次の非線形光学応答として理解されており、対称性に関する議論からは、非反転対称な系であれば、キラルな系でも極性を持つ系でも効果の発現が許容となる。しかし、これまでバルク光起電力効果は極性の系でしか報告がなされていない。これは、同構造の系で、キラリティ、極性といった非反転対称な性質を制御して作り分けられる物質が無く、系統的な検証実験が出来なかった為である。一方、本研究の研究対象である層状の有機・無機ハイブリッドペロブスカイトでは、“キラリティ”、“キラリティ＆極性”、“極性”を持つ系を作り分けることが可能である。そこで、キラリティ or 極性のバルク光起電力効果との相関関係を調べた。その結果、バルク光起電力効果によるゼロバイアス光電流は、“キラリティ＆極性”と“極性”を持つ系で観測されたが、“キラリティ”のみを持つ系では観測されなかった。また、ゼロバイアス光電流の観測された“キラリティ＆極性”と“極性”を持つ系のいずれにおいても、電気分極と電流の観測方向が平行成分を持つ場合のみに信号が観測された。これは、キラリティではなく極性が、バルク光起電力効果を発現させる因子であることを意味しており、極性の寄与を初めて実験的に検証することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
まず、前年度に新型コロナウィルスの蔓延により、円偏光ガルバノ効果の測定系の構築が計画より遅れていたが、今年度の前半で測定系を完成させ、元の計画通りに極性を持つ系での測定を開始するところまで研究を進めることが出来た。また、“キラルな系”と“キラリティ＆極性を併せ持つ系”を新規に開発して、キラリティと極性それぞれのバルク光起電力効果への寄与を系統的に検証することを計画していたが、これに関しては計画通りに実験を実施し、極性がバルク光起電力効果発現において主要な因子であることを明らかにすることが出来た。このように、現在までに計画の遅れも取り戻されており、順調に研究計画は進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度はまず、前年度に完成させた円偏光ガルバノ効果の測定系を用いて、これまでに開発したキラリティ or 極性を持つ系の観測を行い、有機・無機ハイブリッドペロブスカイトにキラル分子を介して導入した空間反転対称性の破れが、どのように電子状態に影響を及ぼしているかを調べる。これまでにキラリティのみを持つ系での観測までは行っている為、今年度は、極性の電子状態への寄与を、円偏光ガルバノ効果を介して検出することを目指す。
また近年、バルク光起電力効果に関する理論モデルとして「シフトカレント」モデルが盛んに議論されているが、最近、この「シフトカレント」機構により、本来、ゼロバイアス光電流を発生出来ないエキシトン吸収でもバルク光起電力効果が発現する可能性が提案されている。一方、本研究で研究対象としている層状有機・無機ハイブリッドペロブスカイト型鉛ヨウ化物は、強いエキシトン吸収を示すことが知られており、エキシトンの束縛エネルギーも室温のエネルギーより一桁以上大きい為、エキシトン吸収の寄与を調べるのに適している。そこで本年度は、これまでに開発した層状有機・無機ハイブリッドペロブスカイト型鉛ヨウ化物を用いて、エキシトン吸収のエネルギーに対応する単色のレーザー光の照射下でバルク光起電力効果の観測を行い、上記の「シフトカレント」モデルの検証を試みる。
また、物質開発に関しては、当初の研究計画通り引き続き進めていく。
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