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2021 Fiscal Year Annual Research Report

トンネル磁気誘電効果を有するナノ複相構造薄膜の新機能生体センサーの展開

Research Project

Project/Area Number 20H02447
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

増本 博  東北大学, 学際科学フロンティア研究所, 教授 (50209459)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 小林 伸聖  公益財団法人電磁材料研究所, その他部局等, 研究員(移行) (70205475)
薮上 信  東北大学, 医工学研究科, 教授 (00302232)
曹 洋  東北大学, 学際科学フロンティア研究所, 助教 (50804598)
池田 賢司  公益財団法人電磁材料研究所, その他部局, 研究員(移行) (40769569)
青木 英恵  東北大学, 学際科学フロンティア研究所, 助教 (60733920)
佐々木 啓一  東北大学, 歯学研究科, 教授 (30178644)
鈴木 治  東北大学, 歯学研究科, 教授 (60374948)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Keywordsナノ複相構造薄膜 / 新機能物性材料 / トンネル磁気誘電効果 / 生体親和性
Outline of Annual Research Achievements

本研究グループは、磁性ナノ粒子(直径約数nm)が誘電体セラミックス中に均一に分散した薄膜である磁性体-誘電体ナノ複相構造薄膜を作製し、これまでに報告例の無い新しい機能変換材料である『トンネル磁気誘電(Tunneling Magneto-Dielectric:TMR)効果」(磁場を印加すると材料の誘電率が磁場の強さに応じて変化する現象。室温で動作する。本研究グループで命名)』を見いだした。本研究は、このTMD効果の特性向上や原理の究明といった基礎研究を進めるとともに、新しい生体センサーの応用研究という次の段階にステップアップするための基盤的研究を行うことを目的としている。
今年度の成果として、①誘電体マトリックスとして用いるフッ化物(MgF2やBaF2)材料として、新たにSrF2に着目し、共スパッタリング法による高結晶化フッ化ストロンチウム-コバルトナノ複合薄膜の合成を実現し、理論に基づき、マトリックスの結晶化度を上げることでより高いトンネリング磁気誘電効果を得ることに成功した。②誘電体マトリックスとしてフッ化物に代わり各種酸化物を用いたナノ複相構造薄膜(Co-Al2O3、Co-MgO、Co-Ta2O5)を作製し、膜の電気抵抗のCo組成依存性がTMD特性と密接に関連していることを突き止めた。③これまでの磁性体-誘電体ナノ複相構造薄膜では、磁性体はおよそ球体ナノ粒子であったが、扁平ナノ粒子を作製することにより異方性を向上させて、膜の方向によりTMD特性を制御する手法を考案した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本研究グループが発見した新しい機能変換材料である『トンネル磁気誘電(TMD)効果』を有するナノ複相構造薄膜を用いて、今年度は研究実施計画に則り磁気誘電センサに向けて最適かつ新しい材料の組み合わせおよび構造を見つけるために、「ナノ複相構造薄膜の作製」、「ナノ複相構造薄膜の基礎物性評価」、「生体親和性の評価」に関して取り組んだ。フッ化物、酸化物など各種マトリックス材料の使用に挑戦するとともに、磁性ナノ粒子に関しては、その形が球形だけでなく扁平構造など異方性の付与を考慮した新しい構造のナノ複相薄膜の作製に取り組みTMD効果の特性向上や新機能の付与に関して3つの成果を得ている。
1つめは、新たな誘電体マトリックスへの挑戦として、フッ化物材料であるSrF2、および、各種酸化物(Al2O3,MgO,Ta2O5)に着目し、ナノ複相構造薄膜を作製した。前者では、高結晶化Co-SrF2ナノ複合薄膜の合成を実現し、マトリックスの結晶化度を上げることでより高いトンネリング磁気誘電効果を得ることに成功し、メカニズム理論の正確性と実現可能性を実証した。本研究成果は「AIP Advances」の優れた論文の1つとして、「Featured Article」に選定された。後者では、膜の電気抵抗のCo組成依存性がTMD特性と密接に関連していることを突き止め、国際会議MRM2021において発表賞を受賞した。2つめは、磁性ナノ粒子を球体から扁平ナノ粒子に自由に制御出来る手法を考案し、異方性がTMD特性に与える影響について明らかにした。この成果が認められ国際会議2022Intermag Conferenceにおいて、“Best Poster Award” を受賞した。3つめは、ナノ複相構造薄膜が生体に及ぼす影響として、細胞毒性、細胞親和性などについて詳細を調べた。
以上のことから、当初の計画以上に進展している。

Strategy for Future Research Activity

次年度は最終年度として、これまで進めてきた「セラミックスマトリックス中に磁性金属ナノ粒子が分散したナノ複相薄膜の作製」を行いながら、得られた膜の基礎物性から複機能物性を評価するとともに、応用化に向けてナノ複相薄膜の生体への適合性評価、ナノ粒子作製などの技術の展開を図り、研究を総括する予定である。
① ナノ複相構造薄膜の作製 トンネル磁気-誘電(TMD)特性は、磁性ナノ金属粒子の数、サイズ、形状、分布、界面状態によって特性が大きく異なる。申請者らが本研究において考案・製作した「差動圧力ナノ複相成膜装置」および「交互多元成膜装置」などを駆使し、基板種類、ターゲット投入スパッタ電力、基板回転速度、ガス圧などの成膜条件を系統的に変化させて、上述した様々なナノ複相構造薄膜を作製する。
② ナノ複相構造薄膜の複機能物性評価 (1)膜の特性に影響する結晶構造、組成を、X構造解析、蛍光X線分析などにより評価する。特にTMD特性を大きく左右するセラミックス母相内におけるナノ粒子の形状や分布等の微細組織を高分解能電子顕微鏡等により詳細に評価する。(2)ナノ複相構造薄膜の磁気物性、抵抗特性、誘電率周波数依存性などの評価を行うとともに、新しい他の物性との相互作用の発現を試みる。
③ ナノ複相構造薄膜の生体へ適合性評価 (1)得られた試料の生体内安全性を評価するため、細胞実験による細胞毒性評価検討項目を明らかにする。(2)得られた試料の表面物性と骨芽細胞および線維芽細胞等の初期応答との関連を明らかにする。 (3) 生体センサの設計および試作などを試みる。
得られた結果を取りまとめて、学会発表、論文発表などを通じて成果発表を行い、最後に総括する。

  • Research Products

    (26 results)

All 2022 2021

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 4 results) Presentation (20 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results,  Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Tunnel magnetodielectric effect: Theory and experiment2022

    • Author(s)
      Yang Cao,Nobukiyo Kobayashi,Hiroshi Masumoto
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 120 Pages: 82901

    • DOI

      10.1063/5.0077879

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Shape effect of Co nanoparticles on the electric and magnetic properties of Co-SiO2nanogranular films2022

    • Author(s)
      Kijima-Aoki, Hanaea Endo Yasushi, Miyazaki Takamichi, Nojima Tsutomu, Ikeda Kenji, Kobayashi Nobukiyo, Ohnuma Shigehiro, Masumoto Hiroshi
    • Journal Title

      AIP Advances

      Volume: 12 Pages: 35229

    • DOI

      10.1063/9.0000310

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Structure and tunneling magneto-dielectric properties of Co-SrF2 nano-granular thin films2021

    • Author(s)
      Cheng Wang,Yang Cao,Nobukiyo Kobayashi,Shigehiro Ohnuma,Hiroshi Masumoto
    • Journal Title

      AIP Advances

      Volume: 11 Pages: 85224

    • DOI

      10.1063/5.0058707

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Fabrication of transition metal (TM=Fe, Co) difluorides carbon nanocomposite films by magnetron co-sputtered deposition of Fe/Co and Teflon targets2021

    • Author(s)
      Yang Cao,Kenta Nogawa,Nobukiyo Kobayashi,Hiroshi Masumoto
    • Journal Title

      Applied Physics Express

      Volume: 14 Pages: 75502

    • DOI

      10.35848/1882-0786/ac07f0

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] アモルファスFe-B軟磁性微粒子の静的・動的磁気特性2021

    • Author(s)
      村田 啓太,宮崎 孝道,増本 博,遠藤 恭
    • Journal Title

      日本磁気学会論文誌

      Volume: 5 Pages: 1-5

    • DOI

      10.20819/msjtmsj.21TR310

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Study on Structure and Magnetic Properties of Sub-micron Fe-B Particles2021

    • Author(s)
      Yasushi Endo,Bingchuan Fang,Takamichi Miyazaki,Hanae Aoki,Hiroshi Masumoto
    • Journal Title

      IEEJ Transactions on Fundamentals and Materials

      Volume: 141 Pages: 306-310

    • DOI

      10.1541/ieejfms.141.306

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Effect of Annealing on the Structure and Magneto-electric Properties of Co-Si-nitride Nanogranular Films2022

    • Author(s)
      Tomoharu Uchiyama、 Yang Cao、 Hanae Aoki、 Kenji Ikeda、 Nobukiyo Kobayashi、 Shigehiro Ohnuma、 Hiroshi Masumoto
    • Organizer
      第60 回セラミックス基礎科学討論会
  • [Presentation] Relationship between morphology and soft-magnetic properties of Co-Sr-F nano-granular films.2022

    • Author(s)
      C. Wang、 Y. Endo、 Y. Cao、 H. Aoki Kijima、 N. Kobayashi、 S. Ohnuma、 H. Masumoto
    • Organizer
      The 14th Joint MMM-Intermag Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tunneling Magneto-Dielectric Effects of Crystalized Co-BaF2 Nano-granular Films at MHz Frequencies2022

    • Author(s)
      H. Kijima-Aoki、 Y. Cao、 Y. Endo、 N. Kobayashi、 S. Ohnuma、 H. Masumoto
    • Organizer
      The 14th Joint MMM-Intermag Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Study on Structural Characteristics and Magnetic Properties of Fe-B Particles with Submicron Sizes Synthesized by A Liquid-phase Reduction Method.2022

    • Author(s)
      Y. Endo、 K. Murata、 H. Aoki Kijima、 T. Miyazaki、 H. Masumoto
    • Organizer
      The 14th Joint MMM-Intermag Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] アモルファスFe-B鎖状微粒子の静的・動的磁気特性2022

    • Author(s)
      村田 啓太、宮崎 孝道、増本 博、遠藤 恭
    • Organizer
      第170回日本金属学会2022年春期大会
  • [Presentation] Fe-B/Sendust複合軟磁性微粒子の磁気特性に関する評価2022

    • Author(s)
      若林 和志、村田 啓太、宮崎 孝道、増本 博、遠藤 恭
    • Organizer
      第170回日本金属学会2022年春期大会
  • [Presentation] 小角散乱法を用いたナノグラニュラー膜の構造とトンネル伝導の関係2022

    • Author(s)
      青木 英恵、本田 祥基、大沼 正人、小林 伸聖、大沼 繁弘、増本 博
    • Organizer
      第170回日本金属学会2022年春期大会
  • [Presentation] 粒子形状を制御したナノグラニュラー膜の巨大保磁力発現機構の検討2021

    • Author(s)
      青木英恵、打越雄央、曹 洋、川井哲郎、野島 勉、遠藤 恭、大沼繁弘、増本 博
    • Organizer
      マグネティックス研究会
  • [Presentation] Structure of cobalt-(barium-fluoride) lateral nanogranular films under slow-motion tandem method2021

    • Author(s)
      Hanae Aoki、Katsuhiro Uchikoshi、Takamichi Miyazaki、Masato Ohnuma、Yoshik Honda、Nobukiyo Kobayashi、Shigehiro Ohnuma、Hiroshi Masumoto
    • Organizer
      MATERIALS RESEARCH MEETING 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tunneling Magneto-Resistance Effect of Co-Oxide Nano-Composite Films2021

    • Author(s)
      Moe Kimura、Yang Cao、Hanae Aoki、Shigehiro Ohnuma、Nobukiyo、 Kobayashi、Hiroshi Masumoto
    • Organizer
      MATERIALS RESEARCH MEETING 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tunneling magneto-dielectric response in nanogranular films: Theoretical and experimental studies2021

    • Author(s)
      Yang Cao、Nobukiyo Kobayashi、Shigehiro Ohnuma、Hiroshi Masumoto
    • Organizer
      MATERIALS RESEARCH MEETING 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] New multi-functional properties by metalceramics nano-composite films2021

    • Author(s)
      H. Masumoto
    • Organizer
      14th Pacific Rim Conference on Ceramic and Glass Technology (PACRIM 14)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 鎖状アモルファスFe-B微粒子における磁気特性2021

    • Author(s)
      村田啓太、増本 博、宮崎孝道、遠藤 恭
    • Organizer
      マグネティックス研究会
  • [Presentation] Effect of heat treatment on structure and properties of Co-BaMgF4 nanocomposite films2021

    • Author(s)
      Nozomi Yokohama、Hanae Aoki、Shigehiro Ohnuma、Nobukiyo Kobayashi、Hiroshi Matsumoto
    • Organizer
      JOINT SYMPOSIUM2021 TOHOKU UNIVERSITY & NATIONAL TAIPEI UNIVERSITY OF TECHNOLOG
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Novel magneto-dielectric properties of metal-ceramic nanogranular thin films2021

    • Author(s)
      H. Masumoto
    • Organizer
      JOINT SYMPOSIUM2021 TOHOKU UNIVERSITY & NATIONAL TAIPEI UNIVERSITY OF TECHNOLOG
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 扁平球状ナノ粒子が配列したCo-BaF2ナノコンポジット膜の磁気・誘電特性2021

    • Author(s)
      打越雄央、青木英恵、本田祥基、大沼正人、小林伸聖、大沼繁弘、増本博
    • Organizer
      令和3年度日本セラミックス協会東北北海道支部研究発表会
  • [Presentation] スパッタ法により作製した磁性金属-セラミックスナノグラニュラー薄膜の磁気誘電特性2021

    • Author(s)
      増本 博
    • Organizer
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] 配列化したFe-B 軟磁性微粒子コンポジット材の磁気特性2021

    • Author(s)
      遠藤 恭、方 冰川、宮崎、孝道、青木 英恵、増本
    • Organizer
      第169回日本金属学会2021年秋期大会
  • [Presentation] Co-SiO2 ナノグラニュラー膜の低温磁気特性におよぼす粒子形状の効果2021

    • Author(s)
      青木 英恵、曹、洋、野島 勉、大沼 繁弘、小林 伸聖、増本 博
    • Organizer
      第169回日本金属学会2021年秋期大会
  • [Presentation] ナノ粒子を扁平化したナノグラニュラー膜の粒子形状が及ぼす強磁性・超常磁性への影響2021

    • Author(s)
      青木英恵、打越雄央、大沼繁弘、小林伸聖、増本 博
    • Organizer
      第45回 日本磁気学会学術講演会

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Published: 2022-12-28  

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