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2021 Fiscal Year Annual Research Report

High-order many body correlation analysis of network forming glass based on comprehensive integration of experimental, theoretical and data sciences

Research Project

Project/Area Number 20H04241
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

志賀 元紀  東北大学, 未踏スケールデータアナリティクスセンター, 教授 (20437263)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 小原 真司  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, 独立研究者 (90360833)
小林 正人  北海道大学, 理学研究院, 准教授 (40514469)
平田 秋彦  早稲田大学, 理工学術院, 教授(任期付) (90350488)
小野寺 陽平  京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (20531031)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Keywordsガラス / 中距離構造秩序 / 機械学習 / 量子化学 / 大規模系計算
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、解析対象となるガラス材料の大規模構造モデル構築、また、構造秩序の解析法を開発した。特に、(1)実験・計測データを用いた大規模構造モデルの構築、(2)化学結合トポロジーに基づく構造秩序の解析(3)量子化学理論計算と機械学習の融合による構造モデルの構築法 に取り組んだ。取り組み(1)および(2)において、最も代表的なネットワークガラスであるシリカ(SiO2)、また、アモルファスシリコンを対象にして一辺100 Åの大規模3次元構造モデルを分子動力学計算法(MD計算)と逆モンテカルロ法をハイブリッド化した構造モデリングにより構築した。正四面体を構造ユニットとして持つ非晶質物質であるアモルファスシリコン(Si)とアモルファスシリカ(SiO2)の中距離構造の違いをそれぞれの液体と比較しつつ、トポロジーに基づいた構造の違いについて解析を行った。MD計算と逆モンテカルロモデリングにより回折実験データを再現する構造モデルを構築し、配位数、リング、空隙、四面体の対称性に注目して比較を試みた。そして、トポロジーとアモルファス形成能との相関を検討した。また、実計測を再現する構造モデルの新しい生成法を探索するために、極微細な電子線を用いたオングストロームビーム電子回折を取り入れる方法、具体的には、局所リバースモンテカルロ法の検討・コードの改良、および、電子回折図形のフィッティング手法の検討に取り組んだ。課題(3)のために、分割統治密度汎関数強束縛(DC-DFTB)法に基づくMD計算により、数百から数千原子規模のガラスモデル構造に対する機械学習ポテンシャルの教師データを作成した。しかし、DC-DFTB法では元素ペアに対するパラメータが必要であり、複雑な組成を持つガラスには不適であったので、簡単な単元素パラメータで計算可能なGFN-xTB法にDC法を適用したDC-xTB法の開発を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

分子動力学-逆モンテカルロモデリングによって常温常圧下の通常SiO2ガラスから低温圧縮および高温圧縮の種々の条件下で高密度化したSiO2ガラスについて、実験データを忠実に再現する大規模3次元構造モデルを構築することに成功した。また、SiO2ガラスと同様にSiを中心とする四面体構造ユニットを有するアモルファスSiの構造モデル、さらに、液体の構造モデルも同様の手法によって構築した。これらの構造モデルを解析することで、非晶質の中距離構造の比較が可能となった。液体とアモルファスの構造の差についてまず比較を試みた。シリカの場合は液体とアモルファスでは前者の方が僅かに低密度であり、ともにSiO4四面体を構造ユニットとしてもつことが知られている。したがって液体とアモルファスの回折パターンは類似している。一方、シリコンの場合は液体の方がアモルファスより高密度である。それはSiSi4四面体が液体では4配位から6配位となりより液体として密になることが分かった。さらに、アモルファスシリコンとアモルファスシリカのトポロジーを調べたところ、後者は空隙の少ない密な構造となることが分かり、アモルファスシリコンがアモルファスシリカに比べてアモルファス形成能が低い原因の1つであると結論付けられた。課題(1)の局所リバースモンテカルロ法の開発に関して、回折パターンのフィッティング過程においてこれまで考慮していなかった電子線のビーム径や集束角を計算に入れ、さらにはマルチスライス法による回折強度計算をその都度行えるように、実行コードを全面的に作り直し、改良法を検討した。課題(3)に関して、DC-DFTB法に基づく教師データの作成を行ったが、今後の対象系の多様化を見越して、新たにDC-xTB法への拡張・開発を進めた。現段階では、周期境界条件計算への対応できていない等の問題があるものの、来年度には実用的な方法を開発できる見込みである。

Strategy for Future Research Activity

今年度に開発した手法を幅広いガラス材料の解析に応用することを検討している。シリカガラスの永久高密度化については様々な報告例がある。現在、我々が合成した高温圧縮シリカガラスは回折ピークがもっとも鋭く、もっとも結晶に近いと言われている。一方、密度に関しては、アメリカのグループが合成したガラスが一番高い。こういった高温圧縮ガラスの合成の難しいことは核形成による結晶化をいかに抑制してガラスのまま高密度および高い秩序を実現できるかである。今後、さらなる高温・高圧での合成を試み、世界一高密度かつ高秩序のシリカガラスの合成を目指し、その構造解析に取り組む。オングストロームビーム電子回折を用いた課題においては、これまで計算手法の開発を中心に行ってきた。特に、ガラスの中距離秩序構造と電子回折の関係について、これらの手法を通じて理解を深めることができた。今後は、実際に走査型透過電子顕微鏡を用いた電子回折実験を行い、それにより得られる実験結果の解釈をこれまで開発した手法を用いて行う予定である。量子化学の理論計算に関する課題において、現状ではDC-xTB法は周期境界条件を適用することができないので、来年度は周期境界条件を用いたエネルギー・勾配計算の実装を行い、上述の問題を回避する。また、準安定結晶構造探索を行うことができるGRRMプログラムを用いて、網目形成酸化物と網目修飾酸化物の準安定結晶構造のデータベース化を行い、それらの違いをパーシステント・ホモロジーや化学結合リングに基づき網羅的に解析する予定である。

  • Research Products

    (20 results)

All 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 2 results) Presentation (16 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 12 results) Book (1 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Bath/Rutherford Appleton Laboratory(英国)

    • Country Name
      UNITED KINGDOM
    • Counterpart Institution
      University of Bath/Rutherford Appleton Laboratory
  • [Journal Article] Relationship between diffraction peak, network topology, and amorphous-forming ability in silicon and silica2021

    • Author(s)
      Kohara Shinji、Shiga Motoki、Onodera Yohei、Masai Hirokazu、Hirata Akihiko、Murakami Motohiko、Morishita Tetsuya、Kimura Koji、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 11 Pages: 22180

    • DOI

      10.1038/s41598-021-00965-5

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 次元削減法とそのスペクトル解析への応用2021

    • Author(s)
      武藤 俊介, 志賀 元紀
    • Journal Title

      ふぇらむ

      Volume: 26 Pages: 434-442

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] オングストロームビーム電子回折による非晶質材料の局所構造解析2022

    • Author(s)
      平田秋彦
    • Organizer
      NIMS先端計測シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 電子回折と数理モデリングに基づく アモルファス構造解析2022

    • Author(s)
      平田秋彦
    • Organizer
      材料分野における情報計測クラスタ会議
    • Invited
  • [Presentation] 量子ビーム回折でガラスを見る2022

    • Author(s)
      小原真司
    • Organizer
      日本物理学会第77回年次大会
    • Invited
  • [Presentation] 理論・実験・情報科学の融合によるガラスの構造秩序解析2022

    • Author(s)
      志賀元紀
    • Organizer
      第35回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 物質構造解析のためのインフォマティクス技術2022

    • Author(s)
      志賀元紀
    • Organizer
      第69回応用物理学会春季学術講演会 シンポジウム「応用物理におけるインフォマティクス応用の最前線」
    • Invited
  • [Presentation] 非晶質物質の中距離構造2022

    • Author(s)
      小原真司, 志賀元紀, 小野寺陽平, 正井博和, 平田秋彦, 木村耕治, 林 好一
    • Organizer
      日本セラミックス協会2022年年会
  • [Presentation] 非晶質の隠れた秩序のオングストロームビーム電子回折法による観察2021

    • Author(s)
      平田秋彦
    • Organizer
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] オングストロームビーム電子回折による 非晶質材料の局所構造解析2021

    • Author(s)
      平田秋彦
    • Organizer
      電気学会・電子材料研究会
    • Invited
  • [Presentation] 非晶質物質の中距離構造2021

    • Author(s)
      小原真司
    • Organizer
      日本セラミックス協会2021年秋季大会
  • [Presentation] 高温高圧下におけるシリカガラスの中距離構造変化2021

    • Author(s)
      小原真司
    • Organizer
      第62回高圧討論会
  • [Presentation] Automated Reaction Path Search and Informatics2021

    • Author(s)
      Masato Kobayashi
    • Organizer
      EU-Japan Workshop on HPC-Based Material Sciences
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 微細構造計測データ解析のための統計的機械学習2021

    • Author(s)
      志賀元紀
    • Organizer
      近畿化学協会コンピュータ化学部会 公開講演会
    • Invited
  • [Presentation] 分光スペクトル解析のための統計的機械学習2021

    • Author(s)
      志賀元紀, 武藤俊介
    • Organizer
      日本顕微鏡学会 第77回学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] スペクトルイメージング解析のための統計的機械学習2021

    • Author(s)
      志賀元紀
    • Organizer
      第6回兵庫県マテリアルズ・インフォマティクス講演会
    • Invited
  • [Presentation] 微細構造計測データ解析のための統計的機械学習2021

    • Author(s)
      志賀元紀
    • Organizer
      第12回材料系ワークショップ
    • Invited
  • [Presentation] リング形状に基づくネットワーク形成ガラスの構造秩序解析2021

    • Author(s)
      志賀元紀, 平田秋彦, 小野寺陽平, 正井博和, 小原真司
    • Organizer
      第62回ガラスおよびフォトニクス材料に関する研究討論会
  • [Book] 図説 表面分析ハンドブック2021

    • Author(s)
      29. 1節 志賀元紀, 青柳里果(日本表面真空学会編)
    • Total Pages
      576
    • Publisher
      朝倉書店
    • ISBN
      978-4-254-20170-3

URL: 

Published: 2023-12-25  

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