2022 Fiscal Year Annual Research Report
大規模励起状態ダイナミクスの開発及び光活性イエロータンパク質への実践的応用
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20K05436
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| Research Institution | Toho University |
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Principal Investigator |
吉川 武司 東邦大学, 薬学部, 准教授 (10754799)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
西村 好史 早稲田大学, 理工学術院, 次席研究員(研究院講師) (10778103)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 密度汎関数強束縛法 / 光活性イエロータンパク質 / cis-trans異性化 / プロトン移動 / 円錐交差構造 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
代表的な光受容タンパク質であるPYPの光異性化過程に着目し、その光励起により誘起されるプロトン移動ダイナミクスの全容解明を目指す。そのために、スーパーコンピュータ「京」で卓越した成果を挙げている分割統治密度汎関数強束縛分子動力学（DC-DFTB-MD）法を励起状態へと拡張し、大規模励起状態ダイナミクス法の基盤を確立しその応用計算を行う。理論研究では、DC-DFTB-MD法を励起状態へと拡張するため、新たに分割統治時間依存密度汎関数強束縛分子動力学（DC-TDDFTB-MD）法の開発・実装を行う。電荷移動型反応や円錐交差等の描像を改善するため、長距離補正法や有限温度法等の技術をDFTB法に実装した。円錐交差（CI）構造を高速かつ精度よく再現できる手法であるスピン反転（SF）法も導入した。ただし、数千原子を超えるシミュレーションを行う場合には、分割統治(DC)法を利用した場合でも計算コストが増大してしまう。そのため、大規模シミュレーションを実行するためには大量のコアを利用した並列計算技術が必須である。そのため、大型並列計算機でも高効率に実行可能なDC-TDDFTB-MDプログラムを開発した。
応用計算では、光活性イエロータンパク質の活性中心はp-クマル酸の反応サイクルにおけるプロトン移動に関する検証を行った。また、変異体におけるプロトン移動に関しても検討を行い、活性中心の周辺残基による効果がプロトン移動の障壁に対して寄与を持つことが示唆された。また、CI構造の電子状態を解析するために凍結起動近似を用いたエネルギー成分の分解（クーロン項・交換項等）を行い、CI構造へと推移するための支配因子の解明も行った。その支配因子を用いることにより、より容易にCI構造探索が可能となった。
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