2020 Fiscal Year Research-status Report
分光測定および第一原理計算を用いた光触媒・電解液界面構造の解明
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20K14775
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
佐藤 正寛 東京大学, 先端科学技術研究センター, 助教 (40805769)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 光触媒 / 水素製造 / 水分解 / 第一原理計算 / AP-XPS / OCP |
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| Outline of Annual Research Achievements |
光触媒は半導体/電解液界面で反応が起きるのだが、この界面があまりにも複雑なことから、光触媒材料の高効率化は体系的に進めることが困難である。このような問題を解決するには、光触媒/電解液界面構造を分子原子レベルで理解することが求められる。
本研究では、分光測定法および、第一原理モデリングを併用することで、光触媒・電解液界面の構造を調べている。まずは測定結果と第一原理モデリングの結果を比較するため、解析が容易な、理想的な界面構造を扱うこととした。手始めに、水分解において光触媒材料として動作する半導体材料としては比較的結晶品質の良いGaN結晶を用いた解析を行った。
雰囲気X線光電子分光実験を行った。その結果、半導体/電解液界面の吸着物(H2O, OH, Oなど)や、半導体電極や担持物のコアレベルのスペクトルを測定し、第一原理計算と併せることでスペクトルの帰属を行うことで、界面の幾何・電子構造を定量的に評価することができた。また、界面では半導体側(バンド曲がりや半導体/担持物界面のバンドオフセット)と電解液側(電気二重層におけるポテンシャルシフト)の効果があらわれるが、基板表面原子のコアレベルから半導体側の情報を、気相の水蒸気のO1sから溶液側の情報をそれぞれ分離して得ることで界面電子準位接続の詳細を明らかにすることができた。
また、半導体/電解液界面の第一原理モデリングによって界面構造の予測も行った結果、半導体表面の欠陥などによって、理想表面に関する理論予測結果と完全には一致しなかったが、概ね予測結果が正しいことが示された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の予定どおりすすんでおり、半導体/電解液界面のモデルを行えるようになり、界面構造を雰囲気XPS測定で測定できるようになった。
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| Strategy for Future Research Activity |
より高精度の計算を行うとともに、より大きな系を扱うことで理想的で界面のモデル化を行う。具体的には欠陥などを含んだモデルを扱う。これまで扱ってきたGaN結晶に加え、STOなど他材料にもこれまで開発してきた解析方法が適用できるか検討する。
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| Causes of Carryover |
本研究の第一原理計算を用いたモデル化の部分に関して、すでに論文が掲載されているように一通りの解析はできるようになった。
理想的でない実材料を模擬した界面構造の計算にはさらに大規模な計算を行う必要があり、追加の計算機を購入する予定であったが、インテルのCPUの供給が世界的に滞っているため購入が遅れた。
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