2021 Fiscal Year Research-status Report
Development of automated methods for generating chemical reaction networks based on phase space geometry
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20K15224
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
水野 雄太 北海道大学, 電子科学研究所, 助教 (10846348)
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2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 化学反応動力学 / 相空間幾何学 / 非統計的化学反応 / Lie正準変換摂動論 / Voronoi分割 / 化学反応ダイナミクス / 化学反応ネットワーク / 第一原理分子動力学法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題の目的は，動力学効果を考慮した反応経路図を相空間幾何学と第一原理分子動力学計算に基づき自動作成するプログラムを開発することである．今年度の研究実績を以下に列挙する．
(1)ポテンシャルエネルギー面計算プログラムの実装：鞍点近傍におけるポテンシャルエネルギー面の近似多項式が得られれば，昨年度実装したLie正準変換摂動論プログラムにより，相空間構造の計算が可能になる．ポテンシャルエネルギー面の近似多項式を量子化学計算に基づき構築するプログラムは，本研究課題で開発を目指す動力学的反応経路図自動作成プログラムの主要モジュールの一つである．今年度は既存法を参考に実装を進めたが，年度内に完了させることはできなかった．
(2)Voronoi分割を用いた化学反応動力学系の相空間構造の効率的計算法の開発：Voronoi分割を用いた化学反応動力学系の相空間構造の効率的計算法についての論文を出版した．本計算法は，化学反応動力学系の理解に重要であるReactive Islandと呼ばれる相空間構造を計算する計算法であり，分子動力学計算とVoronoi分割という計算幾何学の手法に基づいている．分子動力学計算から得られた軌道サンプルデータからVoronoi分割により相空間構造の幾何形状を近似し，その近似構造の境界上の点を初期条件とする分子動力学計算により新たな軌道サンプルデータを追加することで，効率的に相空間構造の幾何形状の近似精度を改善することができる．
(3)動力学効果の存在が指摘されている実在化学反応系に関する予備計算：従来の統計的反応論では実験結果を説明できないと指摘されている実在化学反応系（bicyclo[3.2.0]hept-2-ene → norbornene）を対象に，DFT計算に基づく分子動力学計算を実施し予備的な解析を行った．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
今年度はVoronoi分割を用いた化学反応動力学系の相空間構造の効率的計算法についての論文を出版することができた．一方で，今年度の目標であった量子化学計算に基づくポテンシャルエネルギー面計算プログラムの実装を進めたものの，こちらは未完了に終わった．そのため，現在の進捗状況は当初計画よりもやや遅れていると判断した．
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| Strategy for Future Research Activity |
第3年度以降は，(1)量子化学計算に基づくポテンシャルエネルギー面計算プログラムの開発を継続して進め，(2)第一原理分子動力学計算による反応チューブとそのネットワーク構造の計算プログラムの開発，(3)反応チューブのネットワーク構造から動力学的反応経路図を作成するプログラムの開発，(4)実在系の動力学的反応経路図の作成とプログラムの性能評価，(5)主成分分析などを用いた重要反応自由度の抽出とそれに基づく化学反応動力学系の少数自由度近似モデル化法の検討などを行う．
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| Causes of Carryover |
コロナ禍のため令和3年度の学会がすべてオンライン化されたので，旅費として計上してあった約30万円が未使用となった．当該未使用助成金は翌年度以降の予算に均等に分配し，書籍購入費や情報収集と成果発表のための旅費・学会参加費，論文投稿費等として使用する予定である．
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