2009 Fiscal Year Annual Research Report
水の分解反応に対する非貴金属系高活性金属錯体触媒の創製
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21750065
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
正岡 重行 Kyushu University, 大学院・理学研究院・化学部門, 助教 (20404048)
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| Keywords | 金属錯体 / 水可視光分解 / 太陽光エネルギー変換 / 鉄錯体 / ルテニウム錯体 / 光誘起電子移動 / 水素生成触媒 / 酸素生成触媒 |
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| Research Abstract |
本研究では、金属錯体を用いた水の可視光分解反応の実現に向け、申請書にて提案した研究計画に従い、研究を行った。高活性かつ高安定性を有する種々の酸素発生触媒を合成し、酸素発生反応速度論解析、電気化学的測定、ストップトフロー法、DFT計算などを用いて反応機構を明らかにした(Chem.Lett.2009, Chem.Eur.J.投稿中,Chem.Lett.投稿中)。本研究成果は、酸素発生触媒のこれまでの常識を覆す極めて重要な発見であると、高い評価を受けている。また、安価かつ高活性な酸素発生触媒の構築を目指し、これまでに反応機構に対して得られた知見を応用し、新規錯体合成を行った。これまでに、数種の新規錯体の合成に成功し、触媒機能評価を行った。現在のところ、これまでに報告された錯体と比べより活性の高い錯体は得られていないが、新規触媒合成に関して有意な知見を得ることには成功している。一方、水素発生触媒の研究においては、プロトン共役電子移動を利用することにより、安価かつ高活性な鉄-硫黄系触媒の開発に成功した(Chem.Lett.2009, J.Am.Chem Soc.に投稿予定)。水素発生過電圧は反応条件によって異なるが、条件によっては白金電極に匹敵する機能を有する化合物群も見つかっており、極めて重要な研究成果であるといえる。更に、光化学的水素発生反応に関する研究も強力に推進しており、光電子移動と触媒機能の融合による光エネルギー変換の実現に大きく近づいている(Dalton Trans.2009, Dalton Trans.2010, Chem.Eur.J.2010)。以上のように、本科学研究費を有効に活用することにより、平成21年度は金属錯体を用いた水の分解反応に関する多くの知見を得ることができた。
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[Journal Article] Photoinduced Electron Transfer in Tris (2,2'-bipyridine) ruthenium (II)-Viologen Dyads with Peptide Backbones Leading to Long-Lived Charge Separation, Hydrogen Evolution2010
Author(s)
Makoto Ogawa, Bijitha Balan, Gopalakrishnan Ajayakumar, Shigeyuki Masaoka, Heinz-Bernhard Kraatz, Masayasu Muramatsu, Syoji Ito, Yutaka Nagasawa, Hiroshi Mivasaka, Ken Sakai
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Journal Title
Peer Reviewed
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[Journal Article] Dibromido (2,3,9,10-tetramethyl-1,4,8,11-tetraazacyclotetradeca-1,3,8,10-tetraene) cobalt (III) bromide2009
Author(s)
Hoda El-Ghamry, Raafat Issa, Kamal El-Baradie, Shigeyuki Masaoka, Ken Sakai
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Journal Title
Acta Cryst. E65
Pages: m1378-m1379
Peer Reviewed
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