2021 Fiscal Year Annual Research Report
Time-spacial multiscale operand measurements of potential distribution in all solid-state electrochemical devices
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21H02036
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
雨澤 浩史 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90263136)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
中村 崇司 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (20643232)
木村 勇太 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (60774081)
藤崎 貴也 東北大学, 多元物質科学研究所, 特任研究員 (30846564)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 全固体電気化学デバイス / 化学ポテンシャル / オペランド計測 / 位置分解 / 時間分解 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，固体イオン伝導体を電解質に用いる全固体電気化学デバイスを高性能化・高耐久性化するために，その中でイオン輸送の駆動力となり，また材料の化学安定性を決定する主要因ともなる「可動化学種の化学ポテンシャルの位置・時間分布」を把握することを目的とする。「可動化学種の化学ポテンシャルの位置・時間分布」を実験的に評価する手法はこれまでに確立されていない。そこで本研究では，申請者によって独自に提案・開発されたポテンシャルプローブ技術とオペランド計測技術を併用することで，全固体電気化学デバイスにおける化学ポテンシャル分布を時分解マルチスケールで実験的に明らかにする。
まず初年度は，上述の目的達成のための手法確立を行った。全固体電気化学デバイスの代表例として，固体酸化物形燃料電池（SOFC）を取り上げ，電解質内における酸素の化学ポテンシャル分布のオペランド計測を試みた。計測を行うモデル系として，代表的なSOFC電解質である安定化ジルコニア（YSZ）を電解質に，多孔体Ptを電極とする電気化学セルを構築した。酸素の化学ポテンシャルを評価するためのプローブとしてMnイオンをYSZ電解質に固溶させた。この全固体セルの電解質断面に対し，電圧印加・通電状態で，放射光X線吸収微細構造（XAFS）測定を行い，測定部位における酸素の化学ポテンシャルを，プローブであるMnの電子状態より評価した。サブマイクロメートルオーダーに集光した放射光X線を用いることで，高位置分解かつ2次元のポテンシャル分布計測を可能とした。その結果，電圧印加に伴う電解質における酸素の化学ポテンシャルの二次元分布およびその経時変化を実測することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では，固体イオン伝導体を電解質に用いる全固体電気化学デバイスにおいて，イオン輸送の駆動力であり，また材料の化学安定性を決定する主要因でもある「可動化学種の化学ポテンシャル」に着目し，その位置・時間分布を実験的に評価することを目的としている。初年度である本年度は，申請者によって独自に提案・開発されたポテンシャルプローブ技術とオペランド計測技術を併用することで，この「可動化学種の化学ポテンシャルの位置・時間分布」を実測する手法の確立に注力した。
全固体電気化学デバイスの代表例として，固体酸化物形燃料電池（SOFC）を取り上げ，ポテンシャルプローブであるMnを固溶させた安定化ジルコニア（YSZ）電解質における酸素の化学ポテンシャル分布を，サブマイクロメートルサイズのX線を用いたオペランドX線吸収微細構造により評価した。X線照射位置をスキャンしながら，酸素の化学ポテンシャル変化に伴うMnの電子状態変化を検出することで，全固体電気化学デバイス電解質における酸素の化学ポテンシャル分布の二次元変化，経時変化を実験的に評価することに初めて成功した。以上の通り，本研究は当初の計画に対し，概ね順調に進展していると判断している。
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| Strategy for Future Research Activity |
前年度までに，申請者によって独自に提案・開発されたポテンシャルプローブ技術とオペランド計測技術を併用することで，全固体電気化学デバイスにおける「可動化学種の化学ポテンシャル」の位置および時間分布を実験的に評価する手法を確立した。また，これを固体酸化物形燃料電池（SOFC）をモデルケースに適用することで，同電解質における酸素の化学ポテンシャル分布の評価に成功した。次年度は，この計測をさらに展開し，SOFC作動条件（温度，酸素分圧，分極，時間など）を変化させた際の酸素化学ポテンシャル分布の計測を行う。また，電解質の物性値（イオン導電率，電子導電率など）を用い，酸素化学ポテンシャル分布の数値シミュレーションを行い，実験結果と比較する。これにより，全固体電気化学デバイスにおける可動化学種の化学ポテンシャル分布を引き起こす原理・要因を理解する。さらに，本研究で開発された手法を，SOFC以外の全固体電気化学デバイスにも適用すべく，実験系および実験装置の検討を開始する。
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[Journal Article] モデル電極を用いたプロトン伝導セラミック燃料電池空気極の反応機構解析2021
Author(s)
西舘 克弥, 四宮 由貴, 水野 敬太, 木村 勇太, 中村 崇司, 八代 圭司, 川田 達也, 見神 祐一, 山内 孝祐, 黒羽 智宏, 雨澤 浩史
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Journal Title
燃料電池
Volume: 20
Pages: 72-79
Peer Reviewed
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[Presentation] Evaluation of Electrode Reaction Mechanism of Ba0.5La0.5CoO3-δ for Protonic Ceramic Fuel Cell Cathode by Using Patterned Thin Film Electrode2021
Author(s)
T. Yoshioka, K. Nishidate, Y. Kimura, T. Nakamura, Y. Mikami, T. Kuroha, K. Yashiro, T. Kawada, K. Leonard, H. Matsumoto, K. Amezawa
Organizer
令和３年度化学系学協会東北大会
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[Presentation] パターン緻密膜電極を用いたプロトン伝導性セラミックス燃料電池正極材料Ba0.5La0.5CoO3-δにおける反応機構の解明2021
Author(s)
吉岡輝紀, 西舘克弥, 木村勇太, 中村崇司, 見神祐一, 黒羽智宏, 八代圭司, 川田達也, Kwati Leonard, 松本広重, 雨澤浩史
Organizer
第21回東北大学多元物質科学研究所研究発表会
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[Presentation] Evaluation of PCFC cathodic reaction by using patterned thin film model electrodes2021
Author(s)
K. Amezawa, K. Nishidate, D. Zhuo, T. Yoshioka, Y. Kimura, T. Nakamura, Y.Mikami, T. Kuroha, F. Iguchi, K. Yashiro, T. Kawada
Organizer
4th Pacific Rim Conference on Ceramic and Glass Technology (PACRIM 14)
Int'l Joint Research / Invited
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[Presentation] Contribution of Triple/Double Phase Boundary Reactions in Mixed Conducting Oxide Cathodes in SOFCs and PCFCs2021
Author(s)
Koji Amezawa, Keita Mizuno, Katsuya Nishidate, Yuta Kimura, Takashi Nakamura , Ragnar Strandbakke, Iga Szpunar, Yuichi Mikami, Tomohiro Kuroha, Keiji Yashiro , Fumitada Iguchi, Tatsuya Kawada
Organizer
17th International Symposium on Solid Oxide Fuel Cells (SOFC-XVII)
Int'l Joint Research
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