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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Fundamental understanding of polymer gels and sponges

Research Project

Project/Area Number 21H04688
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

酒井 崇匡  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (70456151)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 片島 拓弥  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 講師 (20759188)
Li Xiang  北海道大学, 先端生命科学研究院, 准教授 (30759840)
作道 直幸  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任講師 (50635555)
Project Period (FY) 2021-04-05 – 2025-03-31
Keywordsハイドロゲル / ゲル・ゲル相分離
Outline of Annual Research Achievements

含水性高分子網目材料であるゲルやスポンジは、生体組織に類似の構造・物性を有し、材料科学的にも生体材料応用を目指す上でも興味深い材料である。昨年度の研究では、ゲルとスポンジの類似性と特異性を明らかにし、それらを繋ぐ横断的な学理を確立することを目指した。同一の成分組成からゲルとスポンジを作り分ける手法を用い、構造・物性を網羅的に測定・解析することで分野横断的な体系化を試みた。

昨年度の研究成果として、ゲル化・スポンジ化過程の構造形成の速度論を共焦点顕微鏡および小角X線散乱を用いて評価し、低濃度領域におけるスポンジ化がゲル化反応に伴う濃度ゆらぎの増大、およびパーコレーションに伴う弾性発現をきっかけに相分離が起こることが明らかになった。また、粗視化シミュレーションモデルを用いることで、散乱実験の結果をメゾスケール構造単位で再現し、分子論的な描像を明らかにした。さらにin vivo実験では、生体内で脂肪の成長を誘導することが観察され、スポンジ構造を有するゲルの再生足場バイオマテリアルへの応用の礎となる結果が得られた。

今年度の追加事項として、ゲル・ゲル相分離と名付けられた相分離現象についての成果が英文学術雑誌にて公開された。論文執筆の過程で、ゲル化の際には相分離は起こらず、ゲル化の後に起こる収縮過程においてゲル・ゲル相分離が起こることが明らかになった。共焦点レーザー顕微鏡を用いることで、ゲル・ゲル相分離構造が明確に観察できるようになった。また、ゲル化に用いるプレポリマーの分岐数が大きいほど、ゲル・ゲル相分離が起こりやすいことが明らかになった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の予定通り、ゲルとスポンジを分ける相図の作成に成功し、研究が着実に進展している。顕微鏡、散乱実験、シミュレーションを用いて相分離の機序解明が進められ、ゲル・ゲル相分離と名付けた現象に関する理解が深まっている。その結果、ゲル・ゲル相分離に関する論文が英文学術雑誌にアクセプトされるという成果を収めた。

シミュレーションでは、低濃度でゲル・ゲル相分離に似た現象が再現され、この現象を解明するための手掛かりが得られている。これにより、ゲルとスポンジの構造形成過程における相分離現象の理解が一層進んでいる。

Strategy for Future Research Activity

ゲル・ゲル相分離に関する論文がアクセプトされたことを受け、今後の研究では、シミュレーションを用いてゲル・ゲル相分離のメカニズム解明に取り組む。また、ゲル・ゲル相分離によって形成される構造が厳密には多孔質構造ではなく、希薄相にもゲルが存在していることが判明しているため、凍結乾燥過程を行うことで希薄相を孔に変換できる可能性があるという結果を得ている。このため、凍結乾燥を行ったものについても検討し、ゲル・ゲル相分離の応用範囲を広げる。

さらに、ゲル化に用いるプレポリマーの分岐数が大きいほど、ゲル・ゲル相分離が起こりやすいことが明らかになった。この知見を基に、ゲル・液体相分離が達成できないか検討を行う。これにより、ゲル・ゲル相分離現象をより広範な応用に展開できる可能性がある。

今後の研究では、さらなる相分離現象の解明や制御方法の開発、新規バイオマテリアルの開発、生体組織の再現性・生体適合性を向上させる研究を推進する。また、国内外の研究機関や企業との連携を強化し、共同研究や技術交流を通じて研究成果の実用化を促進する。これらの取り組みにより、含水性高分子網目材料の応用範囲が拡大し、材料科学および生体材料分野における新たな革新が期待される。

  • Research Products

    (27 results)

All 2023 2022

All Journal Article (14 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 6 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 13 results)

  • [Journal Article] Quasi-elastic neutron scattering study on dynamics of polymer gels with controlled inhomogeneity under uniaxial deformation2023

    • Author(s)
      Aomura Kosuke、Yasuda Yusuke、Yamada Takeshi、Sakai Takamasa、Mayumi Koichi
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 19 Pages: 147~152

    • DOI

      10.1039/D2SM00784C

  • [Journal Article] Effects of network junctions and defects on the crystallization of model poly(ethylene glycol) networks2023

    • Author(s)
      Ohira Masashi、Nakagawa Shintaro、Sampei Ryotaro、Noritomi Takako、Sakai Takamasa、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 19 Pages: 1653~1663

    • DOI

      10.1039/D2SM01036D

  • [Journal Article] Phantom Chain Simulations for the Fracture of Energy-Minimized Tetra- and Tri-Branched Networks2023

    • Author(s)
      Masubuchi Yuichi、Doi Yuya、Ishida Takato、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa、Mayumi Koichi、Uneyama Takashi
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 56 Pages: 2217~2223

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c00047

  • [Journal Article] Decoupling between Translational Diffusion and Viscoelasticity in Transient Networks with Controlled Network Connectivity2022

    • Author(s)
      Katashima Takuya、Kobayashi Ryunosuke、Ishikawa Shohei、Naito Mitsuru、Miyata Kanjiro、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Gels

      Volume: 8 Pages: 830~830

    • DOI

      10.3390/gels8120830

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Effects of network connectivity on viscoelastic relaxation in transient networks using experimental approach2022

    • Author(s)
      Katashima Takuya、Kudo Ryota、Onishi Ryoya、Naito Mitsuru、Nagatoishi Satoru、Miyata Kanjiro、Tsumoto Kouhei、Chung Ung-Il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Frontiers in Soft Matter

      Volume: 2 Pages: -

    • DOI

      10.3389/frsfm.2022.1059156

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Analysis of the sustained release ability of bevacizumab-loaded tetra-PEG gel2022

    • Author(s)
      Murakami Tomoya、Hoshi Sujin、Okamoto Fumiki、Sakai Takamasa、Katashima Takuya、Naito Mitsuru、Oshika Tetsuro
    • Journal Title

      Experimental Eye Research

      Volume: 223 Pages: 109206~109206

    • DOI

      10.1016/j.exer.2022.109206

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Simple Preparation of Injectable Hydrogels with Phase-Separated Structures That Can Encapsulate Live Cells2022

    • Author(s)
      Ishikawa Shohei、Yoshikawa Yuki、Kamata Hiroyuki、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 14 Pages: 35444~35453

    • DOI

      10.1021/acsami.2c09906

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Dually-dynamic covalent tetraPEG hydrogels end-linked with boronate ester and acylhydrazone groups2022

    • Author(s)
      Michael Charalambos、Apostolides Demetris E.、Patrickios Costas S.、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 18 Pages: 5966~5978

    • DOI

      10.1039/D2SM00594H

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Brownian simulations for tetra-gel-type phantom networks composed of prepolymers with bidisperse arm length2022

    • Author(s)
      Masubuchi Yuichi、Yamazaki Ryohei、Doi Yuya、Uneyama Takashi、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 18 Pages: 4715~4724

    • DOI

      10.1039/D2SM00488G

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Experimental Comparison of Bond Lifetime and Viscoelastic Relaxation in Transient Networks with Well-Controlled Structures2022

    • Author(s)
      Katashima Takuya、Kudo Ryota、Naito Mitsuru、Nagatoishi Satoru、Miyata Kanjiro、Chung Ung-il、Tsumoto Kouhei、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      ACS Macro Letters

      Volume: 11 Pages: 753~759

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.2c00152

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Non-swellability of polyelectrolyte gel in divalent salt solution due to aggregation formation2022

    • Author(s)
      Tang Jian、Katashima Takuya、Gupit Caidric Indaya、Li Xiang、Mitsukami Yoshiro、Yokoyama Yuki、Sakumichi Naoyuki、Chung Ung-il、Shibayama Mitsuhiro、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 250 Pages: 124894~124894

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2022.124894

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      Fujiyabu Takeshi、Sakumichi Naoyuki、Katashima Takuya、Liu Chang、Mayumi Koichi、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 8 Pages: -

    • DOI

      10.1126/sciadv.abk0010

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Hemostatic Capability of a Novel Tetra-Polyethylene Glycol Hydrogel2022

    • Author(s)
      Okata Shinya、Hoshina Katsuyuki、Hanada Kazumasa、Kamata Hiroyuki、Fujisawa Ayano、Yoshikawa Yuki、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Annals of Vascular Surgery

      Volume: 84 Pages: 398~404

    • DOI

      10.1016/j.avsg.2022.01.016

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Star‐Polymer?DNA Gels Showing Highly Predictable and Tunable Mechanical Responses2022

    • Author(s)
      Ohira Masashi、Katashima Takuya、Naito Mitsuru、Aoki Daisuke、Yoshikawa Yusuke、Iwase Hiroki、Takata Shin‐ichi、Miyata Kanjiro、Chung Ung‐il、Sakai Takamasa、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 34 Pages: 2108818~2108818

    • DOI

      10.1002/adma.202108818

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Tri-branched gels: Low branching factors make rubbery materials ultra-elastic2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      JTBPS2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ハイドロゲルの精密制御による医療応用展開2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      日本化学会第102回春季年会
    • Invited
  • [Presentation] 高分子ゲルの医用応用にむけた基礎学理の解明2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      医用高分子研究会
    • Invited
  • [Presentation] 高分子ゲル の基礎物理の新展開と材料としての社会実装2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      バイオトライボロジシンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      MRS2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      PNG2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      Gelsympo2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 膨潤を制御したハイドロゲルを用いた人工硝子体および止血剤の開発2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      高分子討論会
    • Invited
  • [Presentation] ゲルの応力分布の可視化に基づく動的破壊挙動の理解2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ「高分子材料と高分子鎖の精密分解科学」
    • Invited
  • [Presentation] 均一なゲルを用いたゲル弾性と弾性限界についての実験的研究2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      「復元力応用分科会」第33回講演会
    • Invited
  • [Presentation] 水をコントロールする能力とは!?2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      サイエンスアゴラ2022
    • Invited
  • [Presentation] Precision gel science for biomedical applications2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      5th Workshop on Symbiosis of Biology and Nanodevices
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Precision gel science for biomedical applications2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      ICPAC KK 2022
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2023-12-25  

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