2023 Fiscal Year Annual Research Report
Explorations of ultrafast quantum phase transitions in strongly correlated electron systems by high-intensity terahertz/mid-infrared pulses
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21H04988
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
岡本 博 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 教授 (40201991)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
木村 剛 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (80323525)
宮本 辰也 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (40755724)
木村 健太 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (70586817)
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| Project Period (FY) |
2021-07-05 – 2026-03-31
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| Keywords | 光誘起相転移 / テラヘルツパルス / 中赤外パルス / 強相関系 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
励起子絶縁体Ta2NiSe5にテラヘルツポンプ－中～近赤外反射プローブ分光を適用し、結果を解析することによって、電場誘起絶縁体－金属転移が生じることを実証した。その結果を、可視光励起による金属化の挙動と比較し、このテラヘルツ励起による金属化が、励起子凝縮状態における励起子の電場による解離に基づくことを明らかにした。
前年度に引き続き、TTF-CAの強誘電イオン性相において、テラヘルツ電場に対する応答を過渡反射率の変化及び第二高調波発生の変化により調べた。電場が分極に平行な場合、電場振幅が2 MV/cmを超えると分極の増加は約10%で飽和する。一方、テラヘルツ電場が分極に反平行な場合、分極は、電場の増加とともに電場振幅に比例して減少するが、1.5 MV/cmを超えると非線形に減少し、2.2 MV/cmにおいて分極の減少は約30%に達する。この非線形な分極減少が分子間の電子の量子トンネル過程を引き金にするものであることを明らかにした。
前年度に電場応答の研究を開始したフェロアキシャル物質PbWO4において、テラヘルツ域の反射スペクトルやラマンスペクトルを測定した。さらに、フォノン（ラマンモード）の励起による異方性の変化を、カー楕円率角の変化として検出できる分光系を構築し、信号の電場依存性や偏光角度依存性を精密に測定した。その結果、誘導ラマン散乱の他、赤外モードとラマンモードの非調和結合によりラマンモードの励起が生じ、原子の平均的変位を誘起できることが示唆される結果が得られた。
中赤外パルスによる分極制御については、前年度に開発した非同軸OPAの出力（近赤外極短パルス）を用いて、クロコン酸において、水素結合を構成するプロトンの振動を近共鳴で励起することによる分極変化を測定し、そのダイナミクスにはプロトン振動と分子振動の結合が支配的役割を担うことを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
Ta2NiSe5において電場誘起金属化を実証した。反射率変化を解析するための多層膜モデルを構築し、定量的な過渡光学伝導度スペクトルの導出に成功した。その結果から、テラヘルツ電場によって凝縮した励起子が解離することにより金属化が生じることを実証した（論文審査中）。この成果は、新しい電場誘起相転移の開拓の観点から、本研究の中心的成果となるものである。
電子誘電体については、TTF-CAの強誘電イオン性相において、テラヘルツ電場による量子トンネル過程によりイオン性から中性への転換（分極減少）を誘起できることを示した。これは、テラヘルツ電場による電子強誘電体の新しい分極制御手法を実証した点で本研究の重要な成果の一つとなるものである。
マルチフェロイクス系については、高速の分極や磁性制御の基盤となる基底状態での秩序変数やドメイン構造を検出する手法の開発が進んだ。初年度から取り組んでいるビスマス銅酸化物のテラヘルツ電磁場を使った新しい反強磁性秩序の制御については、現在、論文審査中である。
中赤外パルスによる電子状態制御については、前年度に時間幅が約10 fsの近赤外パルスの発生に成功し、当初計画の測定法開発の中心部分である近赤外域でのサブサイクル分光が可能となった。水素結合型強誘電体の典型物質であるクロコン酸において、この近赤外パルスを第二高調波のプローブに用いることにより、水素結合を構成するプロトンを近共鳴励起したときの分極変化を測定することに成功した。同様な中赤外パルスによるサブサイクル分光については、フォノン励起によるフロッケ状態生成を介したスピンパイエルス相融解及び一次元モット絶縁体における励起子フロッケ状態の観測について論文発表を行った。これらから、中赤外パルスによる電子状態制御の当初計画の重要部分が達成されたと言える。
以上を総合し、当初計画以上に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
2023年度までに、励起子絶縁体Ta2NiSe5においてテラヘルツ電場誘起金属化を実証した。励起子絶縁体相に固有の吸収ピークは、中赤外域に存在する。このピークを共鳴励起することによる電子状態変化を調べることは、この物質の励起子絶縁体相の光・電場応答を総合的に理解するために重要である。そこで、この系において、中赤外ポンプ－中赤外プローブ分光及び中赤外ポンプ－テラヘルツプローブ分光測定を行う。これまでの結果を総合し、励起子絶縁体相の様々な励起条件による電子状態変化の物理的機構を総合的に解明する。
電子型強誘電体TTF-CAについては、更に高い電場を持つテラヘルツパルスで励起し、巨視的分極反転の実現を目指す。また、やはり高い電場をもつ位相固定中赤外パルスを用いて、分極制御のサブサイクル分光を試み、高い電場振幅の励起に特有の新規非線形分極変化現象を開拓する。
フェロアキシャル物質については、テラヘルツ励起によるラマンモードに対応する原子変位の生成機構を解明するために、励起の周波数帯域を制御してその応答を系統的に調べる。誘導ラマン散乱及び赤外モードとラマンモードの非調和結合という二つの機構によるラマンモードの励起を定量的に解析する手法を確立し、論文にて発表する。
マルチフェロイクス系については、前年度までに詳細な研究が進んでいる基底状態の秩序変数やドメイン構造の知見を基盤として、テラヘルツパルスの電磁場を有効に利用した新規分極・磁性制御法を開拓する。
モット絶縁体については、2023年度から開始した中赤外パルス励起による高次高調波発生について、励起電場依存性、励起周波数依存性を様々な系で測定し、その起源を解明する。高電場による電子の量子トンネル過程が関与する高次高調波発生の機構を明らかにする。
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Research Products
(36 results)
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[Journal Article] Band transport evidence in PEDOT:PSS films using broadband optical spectroscopy from terahertz to ultraviolet region2024
Author(s)
Guo Zijing, Sato Tetsu, Han Yang, Takamura Naoki, Ikeda Ryohei, Miyamoto Tatsuya, Kida Noriaki, Ogino Makiko, Takahashi Youtarou, Kasuya Naotaka, Watanabe Shun, Takeya Jun, Wei Qingshuo, Mukaida Masakazu, Okamoto Hiroshi
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Journal Title
Communications Materials
Volume: 5
Pages: 1-13
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Orbital hybridization of donor and acceptor to enhance the conductivity of mixed-stack complexes2024
Author(s)
Fujino Tomoko, Kameyama Ryohei, Onozuka Kota, Matsuo Kazuki, Dekura Shun, Miyamoto Tatsuya, Guo Zijing, Okamoto Hiroshi, Nakamura Toshikazu, Yoshimi Kazuyoshi, Kitou Shunsuke, Arima Taka-hisa, Sato Hiroyasu, Yamamoto Kaoru, Takahashi Akira, Sawa Hiroshi, Nakamura Yuiga, Mori Hatsumi
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Journal Title
Nature Communications
Volume: 15
Pages: 1-13
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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