2022 Fiscal Year Research-status Report
励起状態化学反応解析のための量子多成分系理論の確立と応用計算
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21K04991
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| Research Institution | Gifu University |
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Principal Investigator |
宇田川 太郎 岐阜大学, 工学部, 助教 (70509356)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
兼松 佑典 広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (10765936)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 励起状態 / H/D同位体効果 / DFT / 多成分量子力学法 / 原子核の量子効果 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、申請者が開発してきた、水素原子核の量子揺らぎを直接取り込んだ量子多成分系理論による化学反応解析法(量子多成分系CI-NEB法)を深化させ、電子基底状態のみならず電子励起状態の化学反応をも取り扱える新しい量子多成分系理論を確立する。具体的には、1. 量子多成分系時間依存密度汎関数理論(TDDFT法)の開発を通じ、 水素原子核の量子揺らぎを直接考慮した電子励起状態計算を実現する。さらに、2. 量子多成分系凍結ストリング法を開発することで、電子励起状態の化学反応解析に向けた量子多成分系 CI-NEB法の高速化を達成し、量子多成分系理論による化学反応解析の適用対象を劇的に拡大する。開発した計算手法を用い、3. 8-ヒドロキシキノリンおよび10-ヒドロキシベンゾキノリン中で起こる励起状態プロトン移動反応の、水素原子核の量揺らぎを考慮した解析を実現する。さらに、4. 開発した手法を用い、励起状態二重プロトン移動反応や多段階励起状態プロトン移動反応についても、水素原子核の量子揺らぎを考慮した解析を初めて実現する。
本年度は、項目3および4について主に取り組んだ。項目3については、研究が順調に進んでいたことから前年度より取り組み始めていたものである。8-ヒドロキシキノリンおよび10-ヒドロキシベンゾキノリン中の励起状態において起きるプロトン移動反応に対して、開発した量子多成分系TDDFT法を用いて解析し、励起状態プロトン移動反応に対する原子核の量子効果、H/D同位体効果を明らかにした。また、基底状態において決定した、量子多成分系理論に適した原子核基底関数が、励起状態計算にも適用可能であることを示した。また、項目4についても取り組み始めた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
R4年度は、項目3を実施した。R3年度も順調に進展していたことから、項目3については余裕を持って実施することができており、R4年度中に既にその成果が論文としてInt. J. Quantum Chem.誌に掲載された。項目4については、現時点では目立った進捗は得られていないが、項目3までの進捗状況を鑑み、概ね順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
R5年度は、申請書に記載した予定通り、より複雑な励起状態プロトン移動反応をターゲットとする予定である。予定していた計算対象は、プロトン移動反応の活性化障壁が低すぎるためターゲットとして適していないことが現時点で明らかになっている。一方でこれまでの研究により、量子多成分系凍結ストリング法を用いるよりも迅速な励起状態反応解析手順も確立することができている。そのため、より複雑な励起状態プロトン移動反応についても、R5年度で応用計算を行い、結果をまとめることが可能であると考えている。
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| Causes of Carryover |
コロナ禍で学会がオンサイトもしくはオンラインで開催されるかの見通しが立たず、旅費の計画的な執行が難しかったため。次年度はオンサイトでの学会参加が増えると考えられるため、その旅費等に使用する予定である。
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Research Products
(19 results)
