2023 Fiscal Year Annual Research Report
粘土鉱物により放射性核種は還元されるか？ -放射性廃棄物地層処分と関連して-
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21K18917
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
高橋 嘉夫 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10304396)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐々木 隆之 京都大学, 工学研究科, 教授 (60314291)
山口 瑛子 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究職 (80850990)
出井 俊太郎 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 核燃料・バックエンド研究開発部門 幌延深地層研究センター, 研究職 (90870709)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| Keywords | 粘土鉱物 / 放射性核種 / 放射性廃棄物 / 還元反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、放射性廃棄物を覆うスメクタイト (モンモリロナイト) により U(VI) を U(IV) に還元し吸着・固定できるかを調べるために多くの実験を行った。
（１）亜ジチオン酸ナトリウムで還元処理したモンモリロナイト の八面体構造中の Fe を Fe(II) に還元処理をし、ウラニル 溶液を添加して XANES で U の価数分析をした。その結果、U(VI) は U(IV) に還元された。k 空間 EXAFS フィッティングでは、UO2と粘土鉱物端面のU(IV)内圏錯体を形成していることを示した。
（２）炭酸イオン存在下では、先行研究が示す通り液相中での U(VI)-炭酸錯体の生成により、粘土鉱物に分配される U(IV) の割合が低下した。
（３）Fe(II) を主体とする未風化の黒雲母を用いた実験では、U(VI) の還元は観測されなかった。これは U(VI) の還元が層間で起きることを示唆している。一方、人為的な風化処理を施すことで層間が開き、同様の実験を行ったところU(IV) への還元割合が増加した。（４）さらに、天然試料に含まれる微量なウランにも対応するため、高エネルギー分解能を持つ超伝導転移端（TES）検出器を用いて、人形峠周辺環境から採取された黒雲母試料を調べた。ここでは、ウランのLα1線とルビジウムのKαの重なりを回避することで、従来の半導体検出器（SDD）では分離できなかったUの信号を正確に検出することに成功した。その結果、黒雲母中でRbとUの分布が反対の傾向を示すことが分かり、XAFS測定から、黒雲母中のUの一部が還元されたことが明らかになった。このように、TESを用いることで、Uが黒雲母に還元・固定された結果、地層中で動きにくくなることを示すことができた。
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