2013 Fiscal Year Annual Research Report
白金を含む多元金属ナノ粒子の内部構造と触媒活性の関係の研究
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22241023
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
山本 孝夫 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (00174798)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
堀 史説 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20275291)
仁谷 浩明 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 助教 (20554603)
水越 克彰 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (60342523)
中川 貴 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70273589)
秋田 知樹 独立行政法人産業技術総合研究所, その他部局等, 研究員 (80356344)
清野 智史 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (90432517)
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| Project Period (FY) |
2010-04-01 – 2014-03-31
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| Keywords | 触媒 / 放射線 / ナノ粒子 / 白金 / 遷移金属 / バイメタル |
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| Research Abstract |
Pt-M（MはPd, Ru, Rh, Cu, CoまたはSn）の二元系金属ナノ粒子を主に電子線照射を利用し、炭素やセラミックス（Fe2O3、CeO2等）の担体の上に還元析出固定化した形態の複合ナノ粒子を合成した。そのバイメタル構造をランダム合金からコアシェル型に至る中間状態を含めた多様な構造に変化させる制御性とその制限条件を実験的に研究した。バイメタル構造は、収差補正、EDX、HAADF技術を含めた透過電子顕微鏡、X線吸収微細構造解析、X線回折、化学分析などを相補的に用いた。また、これらの複合ナノ粒子材料の触媒機能を測定して、バイメタル構造と触媒活性の相関についても研究した。対象触媒は、燃料電池の電極触媒（直接メタノールDMFC陽極、直接エタノールDEFC陽極、酸素還元陰極）と粗製水素からCOを選択酸化するPROX触媒である。
PtRu/C系ではランダム合金構造がDMFC陽極活性を高めた。PtSu/C系ではPt金属SnO2構図がDEFC陽極活性を高めた。PtCu系（担体はFe2O3またはCeO2）では、新たな発見としてCuが合金相と酸化銅に不均化し互いに密接するより複雑な構造を取り、酸化銅は酸素吸着とCO酸化サイト（合金中のPt）への輸送を担い、銅は合金化によってCO吸着力を変化させることが判った。
このPtの相手側の遷移金属が酸化物と金属に不均化し相互に密接する構造（バイコンポーネント構造）をワンポットで合成できるのは電子線照射法の特徴であり本研究計画の特筆すべき発見となった。本研究で生成を試みた多くの二元系での観察に基づき、当該遷移金属の酸化還元電位の値（及びPtとの差）、酸化物の酸素ポテンシャル、さらにはPtとのMの二元合金の混合のエンタルピーに、生成する相と構造は左右されると考察した。この定量的考察と照射生成活性種の反応ダイナミクスは新たな研究領域となる。
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| Current Status of Research Progress |
Reason
25年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
25年度が最終年度であるため、記入しない。
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