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2014 Fiscal Year Annual Research Report

刺激応答性金属錯体の創製:分子吸着・放出の自在制御と高感度センシング

Research Project

Project/Area Number 23245014
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

大場 正昭  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (00284480)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 堀 彰宏  京都大学, 学内共同利用施設等, 研究員 (50595064)
Project Period (FY) 2011-04-01 – 2015-03-31
Keywords多孔性配位高分子 / 多孔性金属錯体 / 分子吸着 / 外場応答
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、外部刺激により物性および機能を制御可能な集積系および孤立系の金属錯体を創出し、それらを高次に組織化して、個々の金属錯体の機能・物性が連動する高度な刺激応答機能の能動的制御の達成を目指す。そのために、金属錯体の組織化構造と相互作用部位の配置を合理的に制御して、金属錯体分子が動的かつ協同的に機能する相互作用空間をボトムアップ的に自在に構築する手法を確立する。本年度はこれまでの成果を基に、① 刺激応答性金属錯体の設計と合成、② 刺激応答性金属錯体の機能・物性評価および③高度機能の発現と制御を進めた。
① では、新たに閃亜鉛鉱型 {Zn[Re(N)(CN)4]} (ZnRe)、2次元型 {Mn(H2O)2[Pt(I)(CN)4](sol)} (MnPt-I) および Cu(II) 環状錯体とポリ酸イオンの集積体 (CuPOM) を合成した。
② では、①で合成した化合物の外部刺激への応答性を評価した。ZnRe は蛍光性を示し、ゲスト分子に応じて蛍光波長が変化することを見出した。MPt-I は、Pt(II) と Pt(IV)混合原子価状態であり、結晶溶媒を除去すると二次元シート構造間に Pt-I-Pt 結合を形成して、電気伝導度が大きく変化することを見出した。また、この化合物は温度低下により Pt-I-Pt の結合角が変化して、構造転移に伴う電気伝導度の上昇も示した。CuPOM では、環状錯体による細孔構造の構築および Cu と POM による CO2 の特異的な化学吸着を見出した。
③ では、{Fe(pyrazine)[Pd(CN)4]} の吸着水素の核スピン変換現象を見出した。水素雰囲気下ラマンスペクトルと粉末X線回折の温度変化の同時測定、および構造の静電ポテンシャル解析により、30 K 以下でのオルト水素からパラ水素への高速な変換とその機構を明らかにした。

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (32 results)

All 2015 2014 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (26 results) (of which Invited: 4 results) Book (1 results) Remarks (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Sequential Synthesis of Coordination Polymersomes2014

    • Author(s)
      Ryo Ohtani, Munehiro Inukai, Yuh Hijikata, Tetsuya Ogawa, Mikihito Takenaka, Masaaki Ohba, Susumu Kitagawa
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: 53 Pages: 1139-1143

    • DOI

      10.1002/anie.201408101

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Guest Modulation of Spin Crossover Transition Temperature in a Porous FeII Metal-Organic Framework: Experimental and Periodic DFT Studies2014

    • Author(s)
      Daniel Aravena, Zulema Arcís Castillo, M. Carmen Muñoz, Ana B. Gaspar, Ko Yoneda, Ryo Ohtani, Akio Mishima, Susumu Kitagawa, Masaaki Ohba, José Antonio Real, Eliseo Ruiz
    • Journal Title

      Chem -Eur J.

      Volume: 20 Pages: 12864-12873

    • DOI

      10.1002/chem.201402292

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Structure Modulation of Manganese Coordination Polymers Consisting of 1,4-naphthalene Dicarboxylate and 1,1-0-phenanthroline2014

    • Author(s)
      Yongbing Lou, Jingjin Wang, Yinhua Tao, Jinxi Chen, Akio Mishima, Masaaki Ohba
    • Journal Title

      Dalton Trans.

      Volume: 43 Pages: 8508-8514

    • DOI

      10.1039/C4DT00388H

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 三次元 Hofmann型 Ru(II)Ni(II) 金属錯体の伝導性および酸化還元特性2015

    • Author(s)
      三島章雄、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] テトラシアノ金錯体による欠損型シート構造の構築2015

    • Author(s)
      内田 亨、田中咲久弥、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] 二次元中空配位高分子のゲスト吸着能と構造変換2015

    • Author(s)
      田中咲久弥、大庭久佳、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] 一次元型金属錯体とジアニオンによる柔軟な細孔構造の構築と物性評価2015

    • Author(s)
      江口大介、米田 寛、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] 環状金属錯体とポリ酸の複合化による多孔性構造の構築2015

    • Author(s)
      楊 喆、米田 寛、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] シアノ架橋多孔性磁性体による水素の吸着とオルト-パラ変換2015

    • Author(s)
      大坪宥太、三島章雄、堀 彰宏、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] 閃亜鉛鉱型金属錯体のゲスト依存的発光特性2015

    • Author(s)
      三浦大樹、三島章雄、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] 二次元 Hofmann 型金属錯体へのヨウ素の導入と物性変化2015

    • Author(s)
      下田さゆり、三島章雄、大庭久佳、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      西船橋
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] 多孔性骨格の磁気双安定性と吸着分子の挙動の相関2015

    • Author(s)
      大場正昭
    • Organizer
      分子技術とスピン研究会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2015-03-17 – 2015-03-18
    • Invited
  • [Presentation] 双安定なナノ細孔空間における束縛分子の特異な振舞い2015

    • Author(s)
      大場正昭
    • Organizer
      九州錯体化学懇談会第247回例会
    • Place of Presentation
      熊本
    • Year and Date
      2015-02-28
    • Invited
  • [Presentation] Specific Behavior of Guest Molecules in Magnetically Bistable Porous Coordination Polymers2014

    • Author(s)
      Masaaki Ohba
    • Organizer
      4th International Conference on Metal Organic Frameworks & Open Framework Compounds
    • Place of Presentation
      Kobe
    • Year and Date
      2014-09-28 – 2014-10-01
  • [Presentation] NO Gas Sensing Using a Magnetically-Bistable Fe(II)Pt(II) Porous Coordination Polymer2014

    • Author(s)
      Akio Mishima、Akihiro Hori、Ryotaro Matsuda、Tomomi Koshiyama、Susumu Kitagawa、Masaaki Ohba
    • Organizer
      4th International Conference on Metal Organic Frameworks & Open Framework Compounds
    • Place of Presentation
      Kobe
    • Year and Date
      2014-09-28 – 2014-10-01
  • [Presentation] Adsorption Properties of Two-Dimensional Hollow-Sheet-Type Coordination Polymers in Association with 1-D/2-D Structure Conversion2014

    • Author(s)
      Sakuya Tanaka、Hisayoshi Ohba、Akio Mishima、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • Organizer
      4th International Conference on Metal Organic Frameworks & Open Framework Compounds
    • Place of Presentation
      Kobe
    • Year and Date
      2014-09-28 – 2014-10-01
  • [Presentation] Construction of Flexible Porous Frameworks by Assembling 1D-Chain Coordination Polymers2014

    • Author(s)
      Daisuke Eguchi、Hiroshi Yoneda、Akio Mishima、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • Organizer
      4th International Conference on Metal Organic Frameworks & Open Framework Compounds
    • Place of Presentation
      Kobe
    • Year and Date
      2014-09-28 – 2014-10-01
  • [Presentation] Guest Responsive Framework with PtS-type Topology2014

    • Author(s)
      Hiroki Miura、Akio Mishima、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • Organizer
      4th International Conference on Metal Organic Frameworks & Open Framework Compounds
    • Place of Presentation
      Kobe
    • Year and Date
      2014-09-28 – 2014-10-01
  • [Presentation] Gate-Pressure-Control in 2-D Hofmann-Type Coordination Polymers2014

    • Author(s)
      Sayuri Shimoda、Hisayoshi Ohba、Akio Mishima、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • Organizer
      4th International Conference on Metal Organic Frameworks & Open Framework Compounds
    • Place of Presentation
      Kobe
    • Year and Date
      2014-09-28 – 2014-10-01
  • [Presentation] Control of the Gate Opening Pressure in Two-Dimensional Hollow-Sheet-Type Coordination Polymers2014

    • Author(s)
      Sakuya Tanaka、Hisayoshi Ohba、Akio Mishima、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • Organizer
      錯体化学会第64回討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [Presentation] 環状金属錯体による筒状集積構造の構築と可逆的な構造変換2014

    • Author(s)
      米田 寛、三島章雄、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      錯体化学会第64回討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [Presentation] 新規閃亜鉛鉱型多孔性金属錯体の合成とゲスト応答性2014

    • Author(s)
      三浦大樹、三島章雄、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      錯体化学会第64回討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [Presentation] Hofmann 型多孔性金属錯体の細孔内におけるNOの振る舞いと構造および磁性の相関2014

    • Author(s)
      三島章雄、堀 彰宏、松田亮太郎、越山友美、北川 進、大場正昭
    • Organizer
      錯体化学会第64回討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [Presentation] 二次元 Hofmann型金属錯体の固溶体合成とゲート吸着能の制御2014

    • Author(s)
      下田さゆり、大庭久佳、三島章雄、越山友美、大場正昭
    • Organizer
      錯体化学会第64回討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [Presentation] Integrated Metal Complexes and Liposome Space2014

    • Author(s)
      Masaaki Ohba
    • Organizer
      2nd Japan-UK Joint Symposium
    • Place of Presentation
      Tokyo
    • Year and Date
      2014-09-17 – 2014-09-19
    • Invited
  • [Presentation] Effect of Mobility of Guest Molecules on the Spin State2014

    • Author(s)
      Masaaki Ohba
    • Organizer
      41th International Conference on Coordination Chemistry
    • Place of Presentation
      Singapore
    • Year and Date
      2014-07-21 – 2014-07-25
  • [Presentation] Structural Conversion of Two-Dimensional Hollow-Sheet-Type Coordination Polymers via Solvent Desorptiopn/Adsorption Processes2014

    • Author(s)
      Sakuya Tanaka、Hisayoshi Ohba、Akio Mishima、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • Organizer
      41th International Conference on Coordination Chemistry
    • Place of Presentation
      Singapore
    • Year and Date
      2014-07-21 – 2014-07-25
  • [Presentation] Guest-Responsivity of a Magnetically-Bistable Fe(II)Pt(II) Porous Coordination Polymer2014

    • Author(s)
      Akio Mishima、Ryo Ohtani、Hisayoshi Ohba、Daisuke Eguchi、Hiroki Miura、Akihiro Hori、Susumu Kitagawa、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • Organizer
      41th International Conference on Coordination Chemistry
    • Place of Presentation
      Singapore
    • Year and Date
      2014-07-21 – 2014-07-25
  • [Presentation] Functional Coupling between Magnetic Properties and Porosity2014

    • Author(s)
      Masaaki Ohba
    • Organizer
      The 14th International Conference on Molecule-Based Magnets
    • Place of Presentation
      Saint Peterburg
    • Year and Date
      2014-07-05 – 2014-07-10
    • Invited
  • [Book] スピン化学が拓く分子磁性の新展開 設計から機能化まで2014

    • Author(s)
      日本化学会 (編集)
    • Total Pages
      212
    • Publisher
      化学同人
  • [Remarks] 錯体物性化学研究室研究業績

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutaibussei/page03.html

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 多孔性金属錯体およびその製造方法2014

    • Inventor(s)
      大場正昭、三島章雄、三浦大樹、田中咲久弥
    • Industrial Property Rights Holder
      大場正昭、三島章雄、三浦大樹、田中咲久弥
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2014-174969
    • Filing Date
      2014-08-29

URL: 

Published: 2016-06-01  

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