2011 Fiscal Year Annual Research Report
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23655201
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
松本 広重 九州大学, 稲盛フロンティア研究センター, 教授 (70283413)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
酒井 孝明 九州大学, 稲盛フロンティア研究センター, 特任助教 (20545131)
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| Project Period (FY) |
2011-04-28 – 2012-03-31
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| Keywords | レドックスプロトン化 / プロトン伝導性酸化物 / 酸素空孔 / 水和 / 両極性拡散 |
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| Research Abstract |
欠陥型のプロトン伝導性酸化物、酸素空孔の水和により伝導種であるプロトンを生じる。水和が熱力学的に低温で起こりやすい現象である一方、通常の水和のプロセスにはプロトンと酸素の両極性拡散が必要である。本研究は、遷移金属ドーパントのレドックスを用いた「電荷移動によるプロトン化」が酸化物中で起きることを調べようとするもので、特徴のある母体材料を選び、これに遷移金属としてMnやFeをドープした試料について、プロトン化を検討することとした。
SrZrO3系においては、これまでにMnをドープした試料においてそのレドックスによるプロトン化の兆候が示唆されていたが、水素濃度の異なる雰囲気中での導電率変化はやはり、プロトン化が起きていることを強く示唆した。また、赤外吸収測定や濃淡電池の起電力測定からも、プロトン化が起きていることが示された。
LaMO3系(M=A1, In, Sc, Yb, Y)に関して、Laサイトの一部をSrで置換し、その酸素空孔が動きやすいかどうかを水蒸気濃淡電池の起電力測定により調べたところ、Mのイオン半径が大きいほど酸素が動きにくいために通常のプロトン化ではプロトン化されないことが判明した。そこで、M=Ybの場合(M=Yは不安定であった)に、Laサイトの一部をPr(+3価とと+4価を取り得る)で置換し、水素中でプロトン化を試みたところ、導電率の上昇が確認され、やはりプロトン化が起きることが示唆された。
以上の検討より、遷移金属や希土類金属の複数の酸化状態を利用したプロトン化により、酸化物中にプロトン欠陥が導入しうることが判明した。
また、本研究過程においては、遷移金属を入れていないLaYbO3系において高いプロトン伝導性が見られることが見出された。また、Ybの一部をInで置換することによって、さらに高い導電率が現れた。このとき、Inによるレドックスプロトン化が起きている可能性があるが詳細は明らかにできなかったので今後検討する。
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Research Products
(7 results)
