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2023 Fiscal Year Annual Research Report

カーボンナノチューブの分子レベルでの欠陥ドープ構造制御と近赤外発光特性の開拓

Research Project

Project/Area Number 22H01910
Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

白木 智丈  九州大学, 工学研究院, 准教授 (10508089)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Keywordsカーボンナノチューブ / 欠陥 / 近赤外光 / 分子修飾 / ドープ / センサー / タンパク質 / バイオセンシング
Outline of Annual Research Achievements

これまでに、局所化学修飾単層カーボンナノチューブ(lf-SWCNT)の近赤外発光が、周囲の誘電環境の違いに応答して敏感な波長変化を示す知見を得たことから、その特性を基にlf-SWCNTを用いた新たなセンサー開発に取り組んだ。ここでは、タンパク質等の生体高分子の検出・識別を対象とするセンシング機能の開拓を目指した。タンパク質吸着によるlf-SWCNTの近赤外発光波長シフトをセンサーの読み出しシグナルとして利用するために、初期検討として生体において特異的かつ強固な相互作用として知られるアビジン-ビオチン相互作用を用いた。ビオチンを修飾したlf-SWCNTは、ニュートラアビジンの濃度に応じて近赤外発光が波長シフトし、その応答挙動は構成アミノ酸残基の異なるストレプトアビジンやアビジンで変化したことからアビジン誘導体の構造の違いを識別できることが分かった。さらに、固体のフィルムデバイス化によって、検出シグナルの増強にも成功した。この知見を基に、生理活性タンパク質である血清アルブミン(SA)センサー開発を行った。SAは糖尿病などの疾患に関わるバイオマーカーとして知られる重要な検出対象物質である。ここでは、SAとの強固な相互作用を示す長鎖脂肪酸をlf-SWCNTの修飾サイトに導入した。このlf-SWCNTの近赤外発光は、ウシ血清アルブミンの濃度に応じて波長シフトを示し、マウスやヒト由来のSAも同様にセンシング可能であることがわかった。更に、本lf-SWCNTはウシ胎児血清や糖尿病マウスから採取した尿サンプル中でもセンサー機能を発現したことから、体液を用いた近赤外診断ツールとして利用可能なことが明らかとなった。上記に加え、lf-SWCNTの修飾サイトでは、その化学構造の違いに応じて吸着する高分子との特異的な相互作用が発現することを見出し、ナノ界面の状態や特性を変調出来うる新たな知見を得た。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本年度は、lf-SWCNTの近赤外発光が示す特異な環境応答性の独自知見を発展させてセンサー材料の創出に新たに取り組み、タンパク質を検出対象としたlf-SWCNTセンサーを開発することに成功した。その中では、疾患に関与するバイオマーカーの体液中でのセンシングが可能なことも示され、実際に医療やバイオ分野での利用が期待される成果を開拓することができ、非常に大きな研究の進捗が得られた。

Strategy for Future Research Activity

次年度においても引き続き、予定している実験計画ならびにこれまで得られた独自知見をさらに発展させて、より詳細なlf-SWCNTの物性解明やさらなる機能化、応用展開を行っていく。

  • Research Products

    (26 results)

All 2024 2023 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 2 results) Presentation (16 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 4 results) Remarks (4 results)

  • [Int'l Joint Research] Silesian University of Technology(ポーランド)

    • Country Name
      POLAND
    • Counterpart Institution
      Silesian University of Technology
  • [Journal Article] Polymer Wrapping State Changes at Defect Sites of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes2024

    • Author(s)
      Niidome Yoshiaki、Matsumoto Hiromu、Hamano Ryo、Kato Koichiro、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 128 Pages: 5146~5155

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c07692

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Near-infrared photoluminescent detection of serum albumin using single-walled carbon nanotubes locally functionalized with a long-chain fatty acid2024

    • Author(s)
      Niidome Yoshiaki、Hamano Ryo、Nakamura Kenta、Qi Song、Ito Shoko、Yu Boda、Nagai Yukiko、Tanaka Naoki、Mori Takeshi、Katayama Yoshiki、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 216 Pages: 118533~118533

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2023.118533

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Oligofluorene main-chain length-dependence on one-pot extraction of chirality-selective semiconducting single-walled carbon nanotubes2024

    • Author(s)
      Shindome Shoichiro、Shiraki Tomohiro、Toshimitsu Fumiyuki、Fujigaya Tsuyohiko、Nakashima Naotoshi
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 97 Pages: -

    • DOI

      10.1093/bulcsj/uoae024

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Mixed‐Solvent Engineering as a Way around the Trade‐Off between Yield and Purity of (7,3) Single‐Walled Carbon Nanotubes Obtained Using Conjugated Polymer Extraction2023

    • Author(s)
      Dzienia Andrzej、Just Dominik、Taborowska Patrycja、Mielanczyk Anna、Milowska Karolina Z.、Yorozuya Shunji、Naka Sadahito、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
    • Journal Title

      Small

      Volume: 19 Pages: 2304211

    • DOI

      10.1002/smll.202304211

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Highly‐Selective Harvesting of (6,4) SWCNTs Using the Aqueous Two‐Phase Extraction Method and Nonionic Surfactants2023

    • Author(s)
      Podlesny Blazej、Hinkle Kevin R.、Hayashi Keita、Niidome Yoshiaki、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
    • Journal Title

      Advanced Science

      Volume: 10 Pages: 2207218

    • DOI

      10.1002/advs.202207218

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Molecular functionalization of nanotubes for photoluminescent nanomaterials engineering2024

    • Author(s)
      Tomohiro Shiraki
    • Organizer
      日本化学会第104春季年会(2024)・アジア国際シンポジウム
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Defect Engineering for Near-Infrared Photoluminescent Carbon Nanotubes Based on Molecular Functionalization2023

    • Author(s)
      Tomohiro Shiraki
    • Organizer
      KYUSHU U. - NTNU JOINT SYMPOSIUM
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Near-infrared emission wavelength switching of single-walled carbon nanotubes based on functionalized diarylethene photochromism2023

    • Author(s)
      Tomohiro Shiraki, Yasuto Nakagawa, Aleksandar Staykov, Takuya Nakashima, Tsuyoshi Kawai, Tsuyohiko Fujigaya
    • Organizer
      10th International Symposium On Photochromism, ISOP 2023
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] One-dimensional nanocomplex formation by molecular assembly of tetracene in boron nitride nanotubes2023

    • Author(s)
      Hayato Saeki, Rioe Saito, Tsuyohiko Fujigaya, Tomohiro Shiraki
    • Organizer
      2023 Kyushu-Seibu/Pusan-Gyeongnam Joint Symposium on High Polymers (20th) and Fibers (18th) (KSPG2023)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Alkylation of boron nitride nanotubes for photoluminescence property modulation based on chemical modification degrees2023

    • Author(s)
      Rioe Saito, Tsuyohiko Fujigaya , Tomohiro Shiraki
    • Organizer
      2023 Kyushu-Seibu/Pusan-Gyeongnam Joint Symposium on High Polymers (20th) and Fibers (18th) (KSPG2023)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] カーボンナノチューブ上の有機ものづくり戦略2023

    • Author(s)
      白木智丈
    • Organizer
      第13回 CSJ化学フェスタ2023
    • Invited
  • [Presentation] アリール基修飾反応を用いた化学修飾窒化ホウ素ナノチューブの発光特性変化2023

    • Author(s)
      西中間 洋紀・齊藤 里桜江・佐伯 颯斗・田中 直樹・藤ヶ谷 剛彦・白木 智丈
    • Organizer
      第13回 CSJ化学フェスタ2023
  • [Presentation] オルト置換アリールジアゾニウム塩を用いたカーボンナノチューブの化学修飾における界面活性剤の違いによる近赤外発光特性変化2023

    • Author(s)
      島 一輝・余 博達・藤ヶ谷 剛彦・白木 智丈
    • Organizer
      第13回 CSJ化学フェスタ2023
  • [Presentation] オルト置換基構造の異なるアリール基修飾を利用した分子修飾カーボンナノチューブの近赤外発光特性変調2023

    • Author(s)
      白木 智丈、余 博達、島 一樹、藤ヶ谷 剛彦
    • Organizer
      第72回高分子討論会
  • [Presentation] 窒化ホウ素ナノチューブ中での分子集積を利用したテトラセン会合体の形成と光学特性2023

    • Author(s)
      佐伯 颯斗、齊藤 里桜江、藤ヶ谷 剛彦、白木 智丈
    • Organizer
      第72回高分子討論会
  • [Presentation] 単層カーボンナノチューブの表面修飾による近赤外蛍光特性変調 とバイオセンシング応用への展開2023

    • Author(s)
      白木智丈
    • Organizer
      第13回 ナノカーボンバイオサテライト
    • Invited
  • [Presentation] ジアゾニウム塩を用いたアリール基修飾窒化ホウ素ナノチューブの合成と光学特性評価2023

    • Author(s)
      西中間洋紀, 齊藤里桜江, 佐伯颯斗, 藤ヶ谷剛彦, 白木智丈
    • Organizer
      第60回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] 窒化ホウ素ナノチューブのナノ細孔内に集積化したテトラセンの光学特性2023

    • Author(s)
      佐伯颯斗, 齊藤里桜江, 藤ヶ谷剛彦, 白木智丈
    • Organizer
      第60回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] カーボンナノチューブの置換アリール基修飾時の界面活性剤の違いがもたらす近赤外発光特性変化2023

    • Author(s)
      島一輝, 藤ヶ谷剛彦, 白木智丈
    • Organizer
      第60回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] アルキル修飾窒化ホウ素ナノチューブが示す欠陥発光の修飾密度依存性2023

    • Author(s)
      齊藤里桜江, 佐伯颯斗, 田中直樹, 藤ヶ谷剛彦, 白木智丈
    • Organizer
      第60回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] Microenvironment Responsiveness of Defect Photoluminescence of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes and Its Sensing Applications2023

    • Author(s)
      Tomohiro Shiraki, Yoshiaki Niidome, Tsuyohiko Fujigaya
    • Organizer
      243rd ECS Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/kst

  • [Remarks] 大学研究者情報Webページ1

    • URL

      https://hyoka.ofc.kyushu-u.ac.jp/search/details/K005418/index.html

  • [Remarks] 大学研究者情報Webページ2

    • URL

      https://kyushu-u.elsevierpure.com/ja/persons/tomohiro-shiraki

  • [Remarks] 研究室ホームページ

    • URL

      https://sites.google.com/view/fujigaya-lab

URL: 

Published: 2024-12-25  

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