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2017 Fiscal Year Annual Research Report

光合成系Ⅱにおける水分解反応の学理解明

Research Project

Project/Area Number 24000018
Research InstitutionOkayama University

Principal Investigator

沈 建仁  岡山大学, 異分野基礎科学研究所, 教授

Project Period (FY) 2013 – 2017
Keywords光合成 / 水分解 / 酸素発生 / 結晶構造解析 / QM/MM / 赤外分光法 / プロトン共役電子移動 / 量子力学計算
Outline of Annual Research Achievements

これまで可視光レーザー照射をポンプとし、X線自由電子レーザー(XFEL)を用いた連続フェムト秒結晶構造解析法(Serial femtosecond crystallography, SFX)をプローブとして用い、2閃光照射により作られた微小光化学系II(PSII)結晶の水分解反応S3中間体の構造を解析した。その結果、反応の開始状態であるS1状態との構造比較から、酸素発生の触媒中心であるMn4CaO5クラスター中のO5原子近傍に新たな酸素原子O6の挿入が確認され、O5とO6の間でO=O結合が形成され、分子状酸素が放出される反応機構が明らかになった。本年度では、1閃光照射により作り出されたS2状態について同様の手法を用いてX線解析データを収集し、S1状態からS2状態への遷移に伴う構造変化を解析した。その結果、S3状態で観察されていたO4近傍の水分子の電子密度がなくなる現象はS2状態ですでに観察され、S1状態からS2状態への遷移に伴い、O4から当該水分子を経由した水素結合ネットワークを通してプロトン移動が起きたことが示唆された。これらのS状態遷移に伴う構造変化について理論計算を行い、プロトン移動、O=O結合の形成経路について重要な知見を得た。
PSII複合体における脂質の役割を明らかにするため、PSIIに結合している脂質のひとつであるSQDGの合成遺伝子を欠損させた変異体からPSII二量体を精製し、結晶化・構造解析を行なった。その結果、SQDG欠失変異株でPSII二量体が著しく不安定化し、単量体の量が増加したが、水分解活性は十分維持されていた。その理由は、PSII単量体あたり4つあるSQDG結合部位のすべてにおいて、SQDG欠損変異株では他の脂質分子が結合していたからである。そのうちのひとつはリン脂質(PG)が結合したことを同定したが、他の3つの結合部位に結合した脂質分子はディスオーダーのため同定できなかった。これらの結果は、SQDGはPSIIの構造維持に重要な役割を担っており、その結合部位は他の脂質に置換することによりPSIIの構造と機能が維持されていることが示唆された。

  • Research Products

    (18 results)

All 2017 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Peer Reviewed: 7 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 8 results) Book (1 results)

  • [Int'l Joint Research] 中国科学院植物研究所/中国科学院化学研究所(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      中国科学院植物研究所/中国科学院化学研究所
  • [Int'l Joint Research] CNRS(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      CNRS
  • [Journal Article] Mutual relationships between structural and functional changes in the PsbM-deletion mutant of photosystem II.2017

    • Author(s)
      S. Uto, K. Kawakami, Y. Umena, M. Iwai, M. Ikeuchi, J. -R. Shen and N. Kamiya
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 198 Pages: 107-120

    • DOI

      10.1039/c6fd00213g

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Isolation and characterization of PSI-LHCI super-complex and their sub-complexes from a red alga Cyanidioschyzon merolae2017

    • Author(s)
      Tian L., Liu Z., Wang F., Shen L., Chen J., Chang L., Zhao S., Han G., Wang W., Kuang T., Qin X., Shen J. -R.
    • Journal Title

      Photosyn. Res.

      Volume: 133 Pages: 201-214

    • DOI

      10.1007/s11120-017-0384-9

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Crystal structure and redox properties of a novel cyanobacterial heme-protein with a His/Cys heme axial ligation and a per-arnt-sim (PAS) -like domain.2017

    • Author(s)
      Motomura T., Suga M., Hienerwadel R., Nakagawa A., Lai T. -L., Nitschke W., Kuma T., Sugiura M., Boussac A., Shen J. -R.
    • Journal Title

      J. Biol. Chem.

      Volume: 292 Pages: 9599-9612

    • DOI

      10.1074/jbc.M116.746263

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Molecular catalysts for artificial photosynthesis : general discussion2017

    • Author(s)
      Wang M., Artero V., Hammarström L., Martinez J., Karlsson J., Gust D., Summers P., Machan C., Brueggeller P., Windle C. D., Kageshima Y., Cogdell R., Tolod K. R., Kibler A., Apaydin D. H., Fujita E., Ehrmaier J., Shima S., Gibson E., Karadas F., Harriman A., Inoue H., Kudo A., Takayama T., Wasielewski M., Cassiola F., Yagi M., Ishida H., Franco F., Kang S. O., Nocera D., Li C., Di Fonzo F., Park H., Sun L., Setoyama T., Kang Y. S., Ishitani O., Shen J. -R., Son H. J., Masaoka S.
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 198 Pages: 353-395

    • DOI

      10.1039/c7fd90017a

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Biological approaches to artificial photosynthesis, fundamental processes and theoretical approaches : general discussion2017

    • Author(s)
      Artero V., Hammarström L., Fan F., Whang D. R., Martinez J., Harriman A., Noguchi T., Karlsson J., Summers P., Itoh S., Cogdell R., Kibler A., Ehrmaier J., Tamiaki H., Fujita E., Shima S., Yoshino S., Inoue H., Wasielewski M., Corry T., Gust D., Cassiola F., Ishida H., Takagi K., Kang S. O., Li C., Sun L., Park H., Hashimoto H., Amao Y., Son E. J., Kamiya N., Shen J. -R., Yamaguchi K.
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 198 Pages: 147-168

    • DOI

      10.1039/c7fd90016c

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Probing structure-function relationships in early events in photosynthesis using a chimeric photocomplex2017

    • Author(s)
      Nagashima K. V. P., Sasaki M., Hashimoto K., Takaichi S., Nagashima S., Yu L. -J., Abe Y., Gotou K., Kawakami T., Takenouchi, M. Shibuya Y., Yamaguchi A., Ohno T., Shen J. -R., Inoue K., Madigan M., Kimura Y., Wang-Otomo Z. -Y.
    • Journal Title

      Proc. Natl. Acad. Sci. USA.

      Volume: 114 Pages: 10906-10911

    • DOI

      10.1073/pnas.1703584114

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] The crystal structure of Deg9 reveals a novel octameric-type HtrA protease2017

    • Author(s)
      Ouyang M., Li X., Zhao S., Pu H., Shen J. -R., Adam Z., Clausen T., Zhang L.
    • Journal Title

      Nature Plants

      Volume: 3 Pages: 973-982

    • DOI

      10.1038/s41477-017-0060-2

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 光合成水分解反応の仕組み-植物に学ぶ 光エネルギーの高効率利用2017

    • Author(s)
      沈 建仁
    • Organizer
      みどりの学術賞受賞講演会
    • Invited
  • [Presentation] Mechanism of photosynthetic water-splitting from a structural point of view2017

    • Author(s)
      Jian-Ren Shen
    • Organizer
      Gordon Research Conference on Photosynthesis
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Mechanism of photosynthetic water oxidation based on atomic structure of photosystem II2017

    • Author(s)
      Jian-Ren Shen
    • Organizer
      IBC2017, The XIX International Botanical Congress
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 植物に学ぶ太陽光エネルギーの高効率利用一岡山県三木記念賞受賞について2017

    • Author(s)
      沈 建仁
    • Organizer
      岡山ロータリークラブ例会
    • Invited
  • [Presentation] 光合成光化学系ⅠⅠと光化学系Ⅰ複合体の構造と機能に関する研究2017

    • Author(s)
      沈 建仁
    • Organizer
      日本植物学会第81回大会
    • Invited
  • [Presentation] 光合成における光水分解反応の機構解明2017

    • Author(s)
      沈 建仁
    • Organizer
      錯体化学討論会
    • Invited
  • [Presentation] XFELによって明らかになった光化学系ⅠⅠ水分解触媒の中間体構造と反応機構2017

    • Author(s)
      沈 建仁
    • Organizer
      第55回日本生物物理学会年会
    • Invited
  • [Presentation] Mechanism of photosynthetic water oxidation based on the structural analysis of photosystem ⅠⅠ2017

    • Author(s)
      Jian-Ren Shen
    • Organizer
      The Second International Symposium on Biofunctional Chemistry
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] 「光触媒/光半導体を利用した人工光合成」 (堂面 一成、瀬戸山 亨 監修)2017

    • Author(s)
      沈 建仁
    • Pages
      31-37
    • Publisher
      株式会社エヌ・ティー・エス

URL: 

Published: 2019-03-20  

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