2014 Fiscal Year Annual Research Report
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24224012
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
渡部 直樹 北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (50271531)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
日高 宏 北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (00400010)
大場 康弘 北海道大学, 低温科学研究所, 特任助教 (00507535)
羽馬 哲也 北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (20579172)
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| Project Period (FY) |
2012-05-31 – 2017-03-31
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| Keywords | 地球外物質科学 / 星間塵表面反応 / 同位体分別 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
星間塵表面における同位体分別（重水素濃集）機構の普遍性および分子種による定量的な評価を行うため，エタノールおよびその重水素体の低温固体(～10K)と水素，重水素原子のトンネル置換反応を調べた．その結果，エタノール中のH原子がD原子に置換されるH-D置換反応および，その逆過程のD-H置換反応の双方が生じることが明らかになった．以前に行ったメタノールに関する同様の実験では，D-H置換反応は起こらなかったことから，構造が似た同じアルコール同族体であっても異なる結果が生じうること，つまり，トンネル反応が反応の活性化障壁の構造にきわめて敏感であることが分かった．H-D置換およびD-H置換の反応速度を測定したところ，前者が後者に比べ10倍程度速かった．この反応速度の違いは，分子雲では10％程度ほどの重水素濃集を引き起こすのに充分なものである．また，エチレン基におけるH-D置換反応速度はメチル基における反応よりも速いことが分かった．この違いは反応の活性化エネルギーの違いに起因し，官能基により重水素濃集度が異なる可能性を示唆している．
低温アセチレン，エチレン固体と重水素原子との反応を調べたところ，H-D置換反応は起こるものの，その反応速度はきわめて遅く，置換反応は分子雲ではほとんど無視できることが分かった．一方で，エタン生成に至る付加反応では，D原子付加がH原子付加と同程度の速さで進むことが示唆された．
気相における重水素濃集プロセスに密接に関連する，氷表面での水素分子の核スピン転換機構を調べた．その結果，オルソ→パラの転換速度は氷表面の温度に依存することが示唆された．
氷表面における水素原子拡散メカニズムに関する実験を完結させた．「多結晶氷表面では，ステップや微粒子境界を跨ぐ長距離拡散は熱的な拡散を示し，単結晶微粒子内の短距離拡散はトンネル拡散で進む」ことが最終的に確認された．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
H26年度は，当初予定していたアセチレン，エチレンの重水素化実験の７０％程度を達成することができた．ただし，当初予定では実験の完結を目指していたので，若干の遅れが認められる．昨年度からの懸案であった10K氷表面における水素原子拡散メカニズムの研究を最終的に完結させることができた．現在，論文を執筆中である．エタノールの実験では，反応速度を定量的に測定すると同時に，当初想定していなかった官能基ごとの反応性の違いを見いだすことに成功した．このようにH25年度から継続していた課題については遅れと想定以上の知見が得られた部分が混在している．また，完結した実験に関しては，論文出版による成果発表に向けて着実に進んでいる．以上のことから，総合的にみて，おおむね順調に進展していると判断する．
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| Strategy for Future Research Activity |
アセチレン，エチレンの重水素付加実験（温度依存性など）を遂行し完結させる．具体的にはC2H2＋D，C2H4+Dの表面反応を行い，それぞれの反応速度を測定し，星間塵表面反応による重水素濃集プロセスを議論する．
引き続き，直鎖状炭化水素や芳香族炭化水素における重水素濃集過程を調べる．
氷表面での水素分子の核スピン転換の温度依存性を測定し，転換機構の詳細に迫る．
星間塵表面反応は原子の表面拡散が律速過程になる場合がある．分子雲における有効性をより正確に見積もるため，水素原子の氷以外の表面での拡散や，酸素原子の表面拡散の実験に着手する．
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Research Products
(30 results)
