2014 Fiscal Year Annual Research Report
スプリット有機分子触媒の創成および化学的シグナル増幅系への応用
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24350040
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| Research Institution | Kumamoto University |
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Principal Investigator |
井原 敏博 熊本大学, 自然科学研究科, 教授 (40253489)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
櫻井 敏彦 鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10332868)
今堀 龍志 東京理科大学, 工学部, 講師 (90433515)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | DNA / 触媒反応 / コンジュゲート / 協同性 / 加水分解 / 金属錯体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成26年度は、基質を取り込むための環境としてβ-シクロデキストリン（βCyD）を用いることにした。DNA末端にβCyDを化学修飾し（CyD–DNA）DNAテンプレートの特定の箇所にこれを配置する。対となるDNAとしてこれまでに合成してきたBrønstedの酸や塩基を修飾したDNAコンジュゲートを使用することができる。また、今回、2,2’-ジピコリルアミン（DPA）を修飾したDNA（dpa-DNA）を新たに合成し、これを亜鉛錯体としてCyD–DNAと併せて使用することにした。
CyD–DNAコンジュゲートの合成法は申請者らのこれまでの研究により既に確立されており、期待通り調製することができた。dpa-DNAの合成の先行例はなかったが、DPAをペプチドに修飾した例を参考にして合成することができた。これらDNAコンジュゲートの合成、および以下で述べる色素系エステルの合成においては購入したフラッシュクロマト装置を使用した。両DNAコンジュゲート、および両者と相補的なタンデム配列を有する鋳型DNA存在下、色素系のエステルを基質として、DNAを反応場とした加水分解反応の促進を観察した。しかしながら、あらゆるすべてのDNAコンジュゲートの組合わせに関して、リン酸エステルの加水分解の促進を観察することはできなかった。そこで、より活性なカルボン酸エステル（p-ニトロフェノールのエステル）を基質として合成して使用した。その結果、dpa-DNAとCyD–DNAコンジュゲートの組合わせにおいて、加水分解反応の有意な加速を確認することができた。修飾分子（DPA、βCyD）とDNAを繋ぐリンカーの長さ、鋳型DNA中の活性部位近傍の塩基配列、pH、温度などを変化させることで最適な条件を探す必要がある。超分子化学、分析化学の観点から将来性のある興味深い結果である。
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| Research Progress Status |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Causes of Carryover |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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[Journal Article] In Situ Oxygenous Functionalization of a Graphite Electrode for Enhanced Affinity toward Charged Species and a Reduced Graphene Oxide Mediator2014
Author(s)
M. R. Karim, Y. Ikeda, T. Ide, S. Sugito, K. Toda, YM. R. Karim, Y. Ikeda, T. Ide, S. Sugimoto, K. Toda, Y. Kitamura, T. Ihara, T. Matsui, T. Tani. Kitamura, T. Ihara, T. Matsui, T. Taniguchi, M. Koinuma, Y. Matsumoto, S. Hayami
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Journal Title
New Journal of Chemistry
Volume: 38
Pages: 2120-2127
DOI
Peer Reviewed
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