2012 Fiscal Year Research-status Report
複合極限環境下での４ｆ電子系化合物の価数マッピングによる量子相転移の研究
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24540389
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Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Research Institution | Japan Synchrotron Radiation Research Institute |
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Principal Investigator |
河村 直己 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 副主幹研究員 (40393318)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 強相関電子系 / 量子相転移 / 量子臨界現象 / 価数揺動 |
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| Research Abstract |
本研究課題では，4f電子が生み出す量子ゆらぎによる量子相転移現象を，4f電子数(価数)ゆらぎという観点から理解するために，複合極限環境(温度・磁場・圧力)下でのCeおよびYb化合物のX線吸収による価数相図の作成を目指している．
今年度はYb系化合物に焦点を絞り，様々なYb化合物に対するYb価数を評価するために，Yb L3-吸収端でのX線吸収スペクトルの温度変化(2-300 K)や磁場変化(0-10 T)測定をSPring-8 BL39XUにおいて実施した．一部の試料に対しては，Yb価数の温度(4-300 K)-圧力(0-16 GPa)相図の作成を行った．価数評価を行ったYb系試料の価数変化は非常に小さいものの，X線吸収スペクトルの精密測定の実現により，微小な変化を捉えることに成功した．その過程において，得られたX線吸収スペクトルの結果に対して，価数評価方法の標準化を目指した解析ソフトの開発も行った．
一方で，微小な価数変化も敏感に捉えることが可能なX線発光分光測定を低温・高圧下で行うことに成功した．しかしながら，X線発光分光を利用した部分収量X線吸収スペクトル測定法は，価数評価に有用であるものの，いくつかの実験的問題点が含まれることが明らかになった．今後，この問題点を解決するために，さらに実験を進め，データを蓄積していく必要がある．
また，温度10 K以下でX線吸収・発光分光と電気抵抗の同時計測が可能な小型高圧セルの開発を行った．しかしながら，温度の低下とともに圧力が増大していく問題点が明らかになったため，その問題点を解決し，電気抵抗計測の早期実現を目指す．
今後，価数評価において重要な鍵となるマクロ物性(電気抵抗)や結晶構造(粉末X線回折)の評価を同一試料環境下(in-situ)で行い，価数と物性定数の相関をより確実に決定付けることを目指す．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今年度計画していた，X線吸収・発光分光と電気抵抗またはX線回折を同時計測するためのシステム構築は実施できなかった．しかしながら，様々なYb系化合物におけるYb価数の温度や磁場に対する振る舞いを調べることに成功した．また，一部の試料に対しては，Yb価数の温度-圧力相図を作成することに成功した．その過程で，価数評価を精密に行うために実施したX線発光分光測定において，得られる実験結果に対していくつかの問題点があることも明らかになった．
一方で，低温・高圧下でのX線吸収・発光分光と電気抵抗を同時計測するための高圧セルの開発を行ったが，その開発段階で，温度低下とともに圧力が大幅に増大するという問題点が発覚した．
以上のように，価数相図の作成に対しては概ね順調に進んでおり，その段階でいくつか発覚した問題点に関しては，今後，解決を進めていく．
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| Strategy for Future Research Activity |
様々なYb系化合物におけるYb価数評価が概ね成功したことにより，来年度以降は以下の内容を推進する．
(1) 高圧下での電気抵抗の温度変化を計測できるシステムを構築
(2) Ce系化合物に対するCe価数評価法の確立，および温度-圧力相図の作成
上記(1)と(2)を並行に進めていくことで，最終年度でYb系またはCe系化合物におけるマクロ物性と価数の同一環境下測定を実現し，それらの相関を明らかにすることを目指す．
上記の内容を実現するにあたり，以下のような課題があることが予測される．(1)を実現するためには，今年度明らかになった高圧セルの温度低下に伴う圧力増大の要因を明らかにし，改善を目指す必要がある．その問題の解決後，代表的な試料に対する低温・高圧下での電気抵抗計測に着手する．(2)の実現にあたっては大きく2つの課題があると思われる．(a)高圧下でのX線吸収・発光分光測定では，Ce L-吸収端のX線エネルギーは低く，ダイヤモンド・アンビルによるX線強度低減を伴う．このX線強度低減を抑制する方策(ダイヤモンドのX線パスを少なくする，ベリリウムガスケットの利用など)を立て，高効率測定の実現を目指す．(b)得られたX線吸収・発光スペクトルにおいて，Ceの価数評価に対する曖昧さや問題点が残されている．本問題点に関しては，実験的側面からの解決を目指すとともに，理論計算によるスペクトルの解釈も併せて進めていく．
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
平成25年度の早い段階での電気抵抗計測システムの構築を優先することにしたため，平成24年度に計画していたアナライザー結晶の購入を見送り，電気抵抗計測用のソースメータおよびナノボルトメータ等を購入した．その結果，平成24年度に繰越金が発生した．また，電気抵抗計測用の高圧セルに問題が発生したため，平成25年度初期にその解決を目指し，高圧セルの改造費用としてその繰越金の使用を計画している．
今後の研究の推進方策に従い，それを遂行する上で必要とされる設備費・消耗品費等は以下のとおりである．
(1)冷凍機や超伝導磁石へ高圧セルを取り付け，かつ電気抵抗計測が可能なインサート・ロッドの作製および計測システム構築のためのコンピューターの導入
(2)Ce系化合物に対する高圧下X線吸収・発光分光測定を高効率で行うためのダイヤモンド・アンビルの開発
(3)SPring-8利用実験を年2回実施(1回の測定で15シフト(120時間)の利用を予定)のための，ビームタイム消耗品費実費負担費用
(4)国内外学会発表における旅費，および論文発表のために必要な経費(英文校閲および印刷費など)
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