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2012 Fiscal Year Research-status Report

カーボンナノウォールの構造制御による物性とその応用に関する研究

Research Project

Project/Area Number 24560807
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Research InstitutionYokohama City University

Principal Investigator

橘 勝  横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科, 教授 (80236546)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2015-03-31
Keywordsナノカーボン / グラファイト / グラフェン / 燃料電池 / 非金属触媒 / ラマン分光 / 高圧合成
Research Abstract

24年度は大きく分けると以下の2つの成果が得られた。
1.カーボンナノウォール(CNW)は高いグラファイト性と高い欠陥密度といった相反する性質をもっており、その構造が燃料電池用Pt担体として極めて有望であることが示されてきた。この構造上の特徴は、白金代替触媒の一つとして期待されている窒化カーボンの作製においても有望であることが期待される。そこで本研究では、窒化カーボンの生成とその触媒活性の評価を行った。生成法としては、CVD法によってCNWを生成し、その後、窒素を導入する方法(後処理)、もう一つはCNW生成時に同時に窒素を導入する方法(同時処理)の2種類の方を用いた。結果としては、どちらも明確な触媒活性を示した。特に、同時処理による窒化カーボンでは、酸素還元電流の開始電圧が0.8 Vと非常に高く、高い触媒活性を示すことがわかった。
2.これまでのCNWの成長過程の観察から、成長時の局所的な高圧状態の形成が最終的なCNWの形態や構造を左右していることがわかってきた。そこで本研究では、CNWの成長制御に向けた第一段階として、高圧下でのCNWの構造変換といった基礎物性の理解を目的とした。高圧実験では、衝撃圧縮急速冷却によるCNWの構造変換の詳細を調べた。50 GPa程度以下の衝撃圧縮から回収されたサンプルでは、特に色の変化は観察されず、黒色を示した。また、その構造は、CNWの特異な構造が壊れ、アモルファスカーボン的になることが分かった。一方、注目されることは、57 GPa以上の衝撃圧縮から回収されたサンプルでは、透明なタイル状の物質が支配的に観察された。ラマン分光法や電子エネルギー損失分光のスペクトルの特徴から、スーパーハードグラファイトと呼ばれている新物質に非常に良く似ていることがわかった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

環境エネルギー問題の解決に向けて燃料電池応用に向けた白金代替触媒の開発は最重要課題の一つである。そこで本研究でも、白金代替触媒として期待されている窒化カーボンの生成を優先して行った。結果として、窒化カーボンの生成だけでなく高い触媒活性の観測にも成功し、研究はおおむね順調に進展しているといえる。また、一方、次年度にやることになっていたCNWの成長制御の観点からのナノダイヤモンドの生成に関しては、共同利用実験の日程が前倒しになり、24年度にスタートすることができた。また、これは新たな透明グラファイトの生成にも繋がり、予想以上の成果が得られた。

Strategy for Future Research Activity

24年度の成果から、本研究で生成された新規白金代替触媒である窒化カーボンは今後の発展が大いに期待される。そこで、今後は、もちろん当初の研究計画と大幅な変更はないが、高触媒活性を示す窒化カーボンの生成とその電極作製を重点に研究を進める予定である。具体的には、窒化カーボンの生成条件、例えば、窒素、メタン、水素などの流量比、温度、真空度を変えて、高活性を示す生成条件を明らかにする。また、触媒活性の測定に必要なリニアスイープボルタンメトリ―法を確立する。さらに、ラマン分光法や光電子分光法によって高活性を示す窒化カーボンの構造および窒素ドープ位置の解析を行う。これにより窒化カーボンの触媒活性のメカニズムの解明を目指す。
また、これらの実用化には、ナノカーボンの構造制御や形態制御は不可欠であり、当初の計画どおり成長制御や構造変換の研究も進める。具体的には、24年度に見つけたカーボンナノウォール(CNW)の衝撃圧縮によって生成された透明タイル状物質の生成条件の検討と詳細な構造評価を行う。これらの知見は、CNWの成長制御や構造変換による新たな物質生成にも繋がり、実用化や応用研究をさらに広げると思われる。

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

該当なし

  • Research Products

    (16 results)

All 2013 2012

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (9 results) (of which Invited: 3 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Transparent graphitic tiles synthesized from carbon nanowalls by shock compression and rapid quenching2013

    • Author(s)
      Kazutaka Nakamura, Toshiyuki Atou, Keisuke Niwase, Kazutaka G. Nakamura, Akihiko Yoshimura, Makoto Tanimura, Ken-ichi Kobayashi, and Masaru Tachibana
    • Journal Title

      J. Appl. Phys

      Volume: 113 Pages: 044313-1-5

    • DOI

      10.1063/1.4789609

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Improvement of Crystal Quality for Tetragonal Hen-Egg White Lysozyme Crystals under Application of an External AC Electric Field2013

    • Author(s)
      Haruhiko Koizumi, Satoshi Uda, Kozo Fujiwara, Masaru Tachibana, Kenichi Kojima and Jun Nozawa
    • Journal Title

      J. Appl. Cryst.

      Volume: 46 Pages: 25-29

    • DOI

      10.1107/S0021889812048716

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] X-ray digital topography with high-resolution CCD camera for characterizing perfection in protein crystals2012

    • Author(s)
      Kei Wako, Kunio Kimura, Yu Yamamoto, Takuya Sawaura, Mengyuan Shen, Masaru Tachibana, Kenichi Kojima
    • Journal Title

      J. Appl. Cryst.

      Volume: 45 Pages: 1009-1014

    • DOI

      10.1107/S0021889812032049

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Atomic force microscopy and Raman spectroscopy study of the early stages of carbon nanowall growth by dc plasma-enhanced chemical vapor deposition2012

    • Author(s)
      Akihiko Yoshimura, Hirofumi Yoshimura, Seog Chul Shin, Ken-ichi Kobayashi, Makoto Tanimura, Masaru Tachibana
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 50 Pages: 2698-2702

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2012.02.026

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 二次元ナノ炭素物質カーボンナノウォールー構造・物性・応用ー2012

    • Author(s)
      橘 勝,山田重樹
    • Journal Title

      炭素

      Volume: 255 Pages: 280-291

    • DOI

      10.7209/tanso.2012.280

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] カーボンナノチューブへのレーザ照射によるポリアセチレンの生成2012

    • Author(s)
      橘 勝、袴塚麻里
    • Journal Title

      レーザ加工学会誌

      Volume: 19 Pages: 222-225

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 衝撃圧縮法によってカーボンナノウォールから生成された透明グラファイトタイル2013

    • Author(s)
      中村 和貴, 阿藤 敏行, 庭瀬 敬右, 中村 一隆, 橘 勝
    • Organizer
      第44回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン
    • Place of Presentation
      東京大学、東京
    • Year and Date
      20130311-20130313
  • [Presentation] 液―液界面析出法によるC70ナノシートの合成2013

    • Author(s)
      小薗江 佳菜, 鹿野 亮祐, 橘 勝
    • Organizer
      第44回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン
    • Place of Presentation
      東京大学、東京
    • Year and Date
      20130311-20130313
  • [Presentation] カーボンナノウオールの特異な構造とその成長過程2013

    • Author(s)
      橘 勝
    • Organizer
      平成24年度日本表面科学会東北・北海道支部学術講演会
    • Place of Presentation
      日本大学、郡山
    • Year and Date
      20130311-20130312
    • Invited
  • [Presentation] Structural features of Carbon Nanowalls and their Potential Applications in Energy Devices2012

    • Author(s)
      Masaru Tachibana
    • Organizer
      International Union of Materials Research Societies (IUMRS) International conference on Electronic Materials 2012 (IUMRS-ICEM 2012)
    • Place of Presentation
      Yokohama, Japan
    • Year and Date
      20120923-20120928
    • Invited
  • [Presentation] Pt担持カーボンナノウオールの作製とその特性評価2012

    • Author(s)
      申 錫澈 他
    • Organizer
      日本金属学会2012年秋期(第151回)大会
    • Place of Presentation
      愛媛大学、松山
    • Year and Date
      20120917-20120919
  • [Presentation] Transformation of carbon nanowall to amorphous diamond by shock compression and rapid quenching2012

    • Author(s)
      Kazuki Nakamura et al.
    • Organizer
      International Conference on Diamond and Carbon Materials (ICDCM2012)
    • Place of Presentation
      Granada, Spain
    • Year and Date
      20120903-20120906
  • [Presentation] Effect of laser irradiation on the Raman spectra of graphene2012

    • Author(s)
      Nagisa Hosoya et al.
    • Organizer
      International Conference on Diamond and Carbon Materials (ICDCM2012)
    • Place of Presentation
      Granada, Spain
    • Year and Date
      20120903-20120906
  • [Presentation] Growth of star-shaped C60 nanosheets2012

    • Author(s)
      Ryo Yoshida et al.
    • Organizer
      International Conference on Diamond and Carbon Materials (ICDCM2012)
    • Place of Presentation
      Granada, Spain
    • Year and Date
      20120903-20120906
  • [Presentation] Structural characterization of carbon nanowalls and its potential applications in energy devices2012

    • Author(s)
      Masaru Tachibana
    • Organizer
      The 6th International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC-6)
    • Place of Presentation
      Yokohama, Japan
    • Year and Date
      20120626-20120628
    • Invited
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 酸素還元触媒、酸素還元電極及び燃料電池2013

    • Inventor(s)
      吉村昭彦、松尾貴寛、河口紀仁、義久久美子、橘勝、シン ソクチョル
    • Industrial Property Rights Holder
      公立大学法人横浜市立大学、株式会社IHI
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2013-021911
    • Filing Date
      2013-02-07

URL: 

Published: 2014-07-24  

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