2013 Fiscal Year Annual Research Report
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24655042
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
大塩 寛紀 筑波大学, 数理物質系, 教授 (60176865)
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| Keywords | 二酸化炭素還元触媒 / ルテニウム錯体 / 複核錯体 / 多電子酸化還元 / 均一触媒 / 金属多核錯体 |
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| Research Abstract |
本申請研究は、二酸化炭素を高効率で還元する金属多核錯体多電子電解触媒を開発することを目的として研究を進めた。これまで、コバルト、ニッケル、パラジウム低原子価単核錯体や鉄ポルフィリンが二酸化炭素の還元を触媒することが報告されたが、電流効率とターンオーバー数が低く、高効率電解触媒の開発が望まれている。これら単核電解触媒の問題点は、１電子反応しか触媒しないこと、二酸化炭素（あるいは一酸化炭素付加）錯体が不安定であることにある。本研究では複数の金属イオンが二電子（多電子）還元反応を触媒する金属多核錯体を合成し、高効率二酸化炭素還元電解触媒の合成を目的とした。
二酸化炭素が配位可能な空間を有する新規複核錯体の開発を目指し、シクロヘキサンスペーサーをもちいてビピリジンを長鎖アルキルで２つ繋いだ架橋配位子を新規に合成した。さらに、ルテニウムターピリジン錯体と反応させることで、ルテニウム２核錯体を得ることに成功した。このルテニウム２核錯体は配位子およびルテニウム中心に由来する可逆な酸化還元過程が観測された。二酸化炭素雰囲気下で、電解することで、触媒電流が観測された。ガスクロマトグラフィーによる生成ガスの分析を行った結果、一酸化炭素の生成が観測された。以上の結果から、ルテニウム２核錯体は二酸化炭素の還元触媒として働くことが明らかとなった。
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[Journal Article] X-ray Magnetic Circular Dichroism Investigation of the Electron Transfer Phenomena Responsible for Magnetic Switching in a Cyanide-Bridged [CoFe] Chain2013
Author(s)
M.L. Baker, Y. Kitagawa, T. Nakamura, K. Tazoe, Y. Narumi, Y. Kotani, F. Iijima, G.N. Newton, M. Okumura, H. Oshio, H. Nojiri
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Journal Title
Inorg. Chem.
Volume: 52
Pages: 13956-13962
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] Switching properties of a [CoFe] chiral 1-D chain complex2013
Author(s)
Fumichika Iijima, Norihisa Hoshino, Norifumi Yoshida, Takuya Shiga, Graham N. Newton, Akiko Nakao, Youichi Murakami, Kou Tazoe, Michael Baker, Hiroyuki Nojiri, Hiroki Oshio
Organizer
4th Asian Conference on Coordination Chemistry
Place of Presentation
International Convention Center, Jeju, Korea
Year and Date
20131104-07
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[Presentation] Multi-step Spin-crossover Iron [2 x 2] Grids2013
Author(s)
Takuto Matsumoto, Graham N. Newton, Takuya Shiga, Hidenobu Kamihata, Shinya Hayami, Yuta Matsui, Hiroshi Okamoto, Reiji Kumai, Youichi Murakami, Hiroki Oshio
Organizer
4th Asian Conference on Coordination Chemistry
Place of Presentation
International Convention Center, Jeju, Korea
Year and Date
20131104-07
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