2014 Fiscal Year Annual Research Report
中性子散乱法による希土類単分子磁石の磁気微細構造解明
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24655127
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| Research Institution | Nara Women's University |
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Principal Investigator |
梶原 孝志 奈良女子大学, 自然科学系, 教授 (80272003)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 中性子散乱 / 単分子磁石 / 希土類 / 錯体 / 合成化学 / 磁気構造 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
分子レベルでミリ秒の遅い磁化緩和を示す「単分子磁石」を対象に、その特異な磁気構造を非弾性中性子散乱法により解明することを目的として遂行した研究である。
単分子磁石は大きな磁気モーメントと一軸磁気異方性を持つ錯体であり、磁気モーメントの向きは主軸に沿って安定化されるような電子構造を有する。このため、磁化の反転にはエネルギー的に不安定な励起副準位を経由しなければならず、その過程はアレニウス式に従うことが知られている。磁気異方性の大きい錯体ではこの励起副準位と基底副準位間のエネルギー差が大きく、数10～数100Kの磁化反転障壁として観測される。一般に遅い磁化反転は交流磁化率における虚数磁化率として観測され、アレニウス解析より間接的に分裂の大きさが見積もられるが、分子の振動・回転のエネルギー領域と重なるため、分光学的な手法で直接的に観測するのは難しいとされる。しかし、核スピンを有する中性子の散乱法であれば、その選択律により、熱的な挙動の影響を排除した直接観測が可能である。
本研究では希土類を基盤とする一連の単分子磁石を合成し、中性子散乱法に最適と考えられるサンプルの探索を第一の目的とした。その中で等構造のZn(II)-Ln(III)-Zn(II)直線状三核錯体（Ln = Ce, Nd, Tb, Dy）に着目し、その磁気特性の詳細を磁化率測定をもとに解明した。一方、中性子散乱実験のサンプルとして軽水素を含む物質は不適切であるので、有機配位子部分の重水素化を行い、6行程を経て重水化率98％以上の配位子約10gの合成に成功した。この配位子を用い、中性子散乱測定に最適と考えられるCe錯体とその比較対象となるPr錯体をそれぞれ4～5g合成し、J-PARCにおいて一週間の中性子散乱実験を行うことに成功した。現在、そのデータについて解析を行っているところである。
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