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2015 Fiscal Year Annual Research Report

超精密/高効率化学プラント構築のための大量生産型マイクロデバイス設計・操作

Research Project

Project/Area Number 25220913
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

長谷部 伸治  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (60144333)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 牧 泰輔  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10293987)
金 尚弘  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (60735504)
前 一廣  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70192325)
殿村 修  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70402956)
永木 愛一郎  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 講師 (80452275)
Project Period (FY) 2013-05-31 – 2018-03-31
Keywordsナノマイクロ化学システム / マイクロリアクタ / 精密反応 / 最適設計 / 集積化 / フローケミストリー / モニタリング / プロセス強化
Outline of Annual Research Achievements

前期3年のまとめとして、2項目について各種手法の開発を行った。
(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証
これまで確立したデバイス設計論を種々の反応・分離デバイスに適用し、その有効性を検証した。(a)フロー晶析システムでは、迅速混合器を用いて粒子の析出条件(過飽和度)を厳密に制御し、迅速な粒子析出を行うことで、溶解平衡に基づいた結晶生成に成功した。(b)スラグガス吸収・抽出デバイスに関しては、スラグ流におけるスラグ長さと物質移動係数を、操作条件から推算する式と設計方法を提案し、その設計法に基づきレアメタル抽出操作用の多流路積層型マイクロチャネル装置(相当直径2mm×48流路)を開発した。(c)迅速蒸発濃縮デバイスに関しては、確立した設計論に基づいた流路サイズの選定に加え、蒸気のみを多孔膜を用いて分離することにより従来の熱交換器より5倍以上高い伝熱係数が得られることを示した。(d)精密重合反応器に関しては、従来より反応制御性に優れ、分子量分布を狭い反応器構築に成功した。
(2)マイクロデバイス集積化・安定操作手法の開発
3次元構造の流量分配器を提案し、16並列デバイスを対象に、流量変動を4器の流量計で推定できることを流体シミュレーションにより確認した。また、4並列システムに対して、デバイス入口の圧力振動をフーリエ解析することにより、スラグ長さを精度良く推定するシステムを開発した。鈴木カップリング反応の1.5時間の安定連続運転と、実験中に生じたデバイス閉塞が2つの圧力変化量の比に基づいて特定できることを確認した。さらに、オリフィスを用いた圧力損失を削減手法の提案、圧力変化を利用した閉塞診断法の改良、混合器への供給流量の振動削減法などの開発を行った。
以上の開発により、後期2年の目標である大容量生産用マイクロプラントを設計するための統合的手法確立の目処を立てた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の最終目標は、生産用マイクロデバイス・プラントを設計するための統合的手法を開発し、それに基づいてプロトタイププラントを試作、その性能を評価することにある。その目的のため、5年の研究期間を前期3年と後期2年に分け、前期3年では、(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証、(2)マイクロデバイス集積化・安定操作手法の開発、の2項目に関する研究を行ってきた。
項目1では、当初の計画通り「流体セグメント」の概念に基づいた設計により、所望の混合速度と熱交換速度が得られる流路の衝突・屈曲形状を考慮したデバイスの設計論を確立した。また、セグメントを平均サイズで評価するのではなく、分布を考慮した設計法にも取り組むなど当初計画を超えた範囲まで研究をすすめている。さらに、設計論に基づいた反応デバイスの作製を随時行って効果を実証するとともに、適用範囲を分離デバイスにまで拡張している。特にスラグ抽出デバイスは実機レベルの処理量のものを完成させており、来年度の実用化を見越している。
また、項目2では、外部ナンバリングアップ法と内部ナンバリングアップ法を組み合わせることで、制御性、状態推定性能に着目した2階層ナンバリングアップ法の基本構造を確立した。本手法により、1万トン/年の生産量を処理できる見込みをたてている。また、並列スラグフローデバイスの気体・液体スラグ長さ推定システムの構築、流体分配部に設置した2つの圧力計に基づく閉塞診断法の開発、設計・操作条件のばらつきを考慮した流体分配デバイス設計法のミニマックス戦略に基づく開発など、大量生産型マイクロ化学プラントの設計、操作に不可欠な多くの生産技術を開発した。
以上の成果を発展させることにより、後期2年で目標の成果を達成可能と判断できることから、「おおむね順調に進んでいる」と自己判定する。

Strategy for Future Research Activity

後期2年の研究テーマである「超精密/高効率バルク生産システムおよびその操作法の開発」を、設計と操作の2つのグループで連絡を密にとり、成果の共有化を図りながら研究を進める。
設計に関しては、「超精密/高効率バルク生産システムの設計手法の開発とプロトタイプシステムでの検証」を目標に、研究を進める。装置仕様を決定するためには、装置における物質移動速度を把握する必要があるが、多流路の場合流路依存性が懸念される。よって、これまで定量化してきた設計方程式の多流路デバイスへの適用性を検討する。マイクロ化学プラントがそれ自体で完結するためには、分離操作が不可欠である。微小流路を用いた分離精製は並流操作であるため多段操作となる。このような点を踏まえ、多段プロセスの設計手法の開発に取り組み、分離物質を含んだ分離媒体の再生を組み合わせた高効率なプロセスフローを提案し、その設計手法を検討する。そして、対象を定め実際に大容量デバイス・プラントを設計し、そのプロトタイププラントを試作して、数千トン/年オーダーのマイクロ化学プラントの設計手法の有効性を検証する。
操作に関しては、「超精密/高効率バルク生産システムの運転/管理手法の開発とプロトタイプシステムでの検証」を目標に研究を進める。階層的手法によって構築されたプラントを、長期安定運転するためには、計測制御系の検討が不可欠である。平成27年度までに得られた知見を生かし、内部ナンバリングアップされたデバイスの状態推定法、2相流となる反応プロセスの状態推定法の開発と変動にロバストな装置構造の検討、外部ナンバリングアップされたプロセスの状態推定法の開発と、超多並列プロセスに対する計測機能を有した分配、合流ユニット開発を行う。最終年度には、開発したシステム、デバイスを、プロトタイププラントに組み込み、提案した運転/管理手法の有効性を検証する。

Remarks

本研究に従事している研究者が中心となって立ち上げた産学連携を図るコンソーシアムのWeb-siteである。本研究の内容は、このweb-siteを通じて、発信されている。

  • Research Products

    (41 results)

All 2016 2015 Other

All Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Acknowledgement Compliant: 7 results) Presentation (27 results) (of which Int'l Joint Research: 10 results,  Invited: 8 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Generation and Reaction of Carbamoyl Anions in Flow: Applications in the Three-Component Synthesis of Functionalized alpha-Ketoamides2016

    • Author(s)
      Nagaki, A.; Takahashi, Y.; Yoshida, J.
    • Journal Title

      Angew. Chem., Int. Ed.

      Volume: 55 Pages: 5327-5331

    • DOI

      10.1002/anie.201601386

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Design of a Numbering-up System of Monolithic Microreactors and Its Application to Synthesis of a Key Intermediate of Valsaltan2016

    • Author(s)
      Nagaki, A.; Hirose, K.; Tonomura, O.; Taga, T.; Taniguchi, S.; Hasebe, S.; Ishizuka, N.; Yoshida, J.
    • Journal Title

      Org. Process Res. Dev.

      Volume: 20 Pages: 687-691

    • DOI

      10.1021/acs.oprd.5b00414

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Flash Cationic Polymerization Followed by Bis-end-functionalization. A New Approach to Linear-Dendritic Hybrid Polymers2016

    • Author(s)
      Tani, Y.; Takumi, M.; Moronaga, S.; Nagaki, A.; Yoshida, J.
    • Journal Title

      Eur. Poly. J.

      Volume: 80 Pages: 227-233

    • DOI

      10.1016/j.eurpolymj.2016.02.021

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] マイクロ流路を利用した空間的反応集積化2016

    • Author(s)
      Jun-ichi Yoshida, Hejin Kim, Aiichiro Nagaki
    • Journal Title

      Chemistry & chemical industry

      Volume: 69 Pages: 117-119

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Integration of borylation of aryllithiums and Suzuki-Miyaura coupling using monolithic Pd catalyst2016

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki, Katsuyuki Hirose, Yuya Moriwaki, Koji Mitamura, Kimihiro Matsukawa, Norio Ishizuka, Jun-ichi Yoshida
    • Journal Title

      Catal. Sci. Tech.

      Volume: 6 Pages: 0-0

    • DOI

      10.1039/c5cy02098k

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Evaluation of Mixing Profiles for a New Micromixer Design Strategy2016

    • Author(s)
      Shusaku Asano, Taisuke Maki, and Kazuhiro Mae
    • Journal Title

      AIChE J.

      Volume: 62 Pages: 1154-1161

    • DOI

      10.1002/aic.15082

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Polymerization of Vinyl Ethers Initiated by Dendritic Cations Using Flow Microreactors2015

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki, Masahiro Takumi, Yosuke Tani, and Jun-ichi Yoshida
    • Journal Title

      Tetrahedron

      Volume: 71 Pages: 5973-5978

    • DOI

      doi:10.1016/j.tet.2015.05.096

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Organolithiums Bearing Aldehyde Carbonyl Groups. A Flash Chemistry Approach2015

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki, Yuta Tsuchihashi, Suguru Haraki and Jun-ichi Yoshida
    • Journal Title

      Org. Biomol. Chem.

      Volume: 13 Pages: 7140-7145

    • DOI

      10.1039/c5ob00958h

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 気液スラグ流を伴う並列T字マイクロリアクタのスラグ長さ推定2015

    • Author(s)
      宮林圭輔,殿村修,谷口智,長谷部伸治
    • Journal Title

      化学工学論文集

      Volume: 41 Pages: 246-252

    • DOI

      10.1252/kakoronbunshu.41.246

  • [Journal Article] Input variable scaling for statistical modeling2015

    • Author(s)
      Sanghong Kim, Manabu Kano, Hiroshi Nakagawa, Shinji Hasebe
    • Journal Title

      Computer & Chemical Engineering

      Volume: 74 Pages: 59-65

    • DOI

      10.1016/j.compchemeng.2014.12.016

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Estimation of gas and liquid slug lengths for T-shaped microreactors2015

    • Author(s)
      Keisuke Miyabayashi, Osamu Tonomura, Shinji Hasebe
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 262 Pages: 1137-1143

    • DOI

      10.1016/j.cej.2014.10.075

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 2- and 3-Stage temperature ramping for the direct synthesis of adipic acid in micro-flow packed-bed reactors2015

    • Author(s)
      Minjing Shang, Timothy Noel, Qi Wang, Yuanhai Su, Keisuke Miyabayashi, Volker Hessel, Shinji Hasebe
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 260 Pages: 454-462

    • DOI

      10.1016/j.cej.2014.08.061

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Organolithium Chemistry Using Flow Microreactors2016

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki
    • Organizer
      International Nanotechnology Conference & Expo
    • Place of Presentation
      Baltimore, USA
    • Year and Date
      2016-04-04 – 2016-04-06
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] フローマイクロリアクターを用いたアニオン重合の連続運転2016

    • Author(s)
      永木愛一郎(筆頭)、他17名
    • Organizer
      日本化学会第96春季年会
    • Place of Presentation
      京都市
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] プラズモニックコアシェル微粒子の流通式合成と特性評価2016

    • Author(s)
      渡邉 哲、 尾村 英昭、前 一廣、宮原 稔
    • Organizer
      化学工学会 第81回年会
    • Place of Presentation
      吹田市
    • Year and Date
      2016-03-13 – 2016-03-15
  • [Presentation] インライン光学測定を活用した金ナノシェル形成メカニズムの解明2016

    • Author(s)
      細川 淳二、渡邉 哲、前 一廣、宮原 稔
    • Organizer
      化学工学会 第81回年会
    • Place of Presentation
      吹田市
    • Year and Date
      2016-03-13 – 2016-03-15
  • [Presentation] 気液スラグ流を用いたガス吸収操作設計論2016

    • Author(s)
      正木 理恵、福田 貴史、牧 泰輔、前 一廣
    • Organizer
      化学工学会 第81回年会
    • Place of Presentation
      吹田市
    • Year and Date
      2016-03-13 – 2016-03-15
  • [Presentation] 並列マイクロ流路を流れる気液スラグ流のスラグ長さ推定2016

    • Author(s)
      尾鍋洋次郎, 殿村修, 谷口智, 長谷部伸治
    • Organizer
      化学工学会第81年会
    • Place of Presentation
      吹田市
    • Year and Date
      2016-03-13 – 2016-03-15
  • [Presentation] モノリス充填マイクロリアクタの並列化と運転監視2016

    • Author(s)
      西和希, 多賀敏暉, 殿村修, 谷口智, 永木愛一郎, 廣瀬勝幸, 吉田潤一, 石塚紀生, 長谷部伸治
    • Organizer
      化学工学会第81年会
    • Place of Presentation
      吹田市
    • Year and Date
      2016-03-13 – 2016-03-15
  • [Presentation] 気液スラグ流を伴う並列マイクロリアクタのスラグ長さ推定と設計2016

    • Author(s)
      殿村修, 宮林圭輔, 谷口智, 長谷部伸治
    • Organizer
      化学工学会第81年会
    • Place of Presentation
      吹田市
    • Year and Date
      2016-03-13 – 2016-03-15
  • [Presentation] フロー・マイクロ合成:均一系反応2016

    • Author(s)
      永木愛一郎
    • Organizer
      第一回 新学術領域研究「反応集積化が導く中分子戦略:高次生物機能分子の創製」若手シンポジウム
    • Place of Presentation
      神戸市
    • Year and Date
      2016-03-11 – 2016-03-12
    • Invited
  • [Presentation] フッ素置換有機リチウム種の高次制御に基づく反応集積化2016

    • Author(s)
      永木愛一郎
    • Organizer
      第一回 新学術領域研究「反応集積化が導く中分子戦略:高次生物機能分子の創製」若手シンポジウム
    • Place of Presentation
      神戸市
    • Year and Date
      2016-03-11 – 2016-03-12
    • Invited
  • [Presentation] Organolithium Chemistry Using Flow Microreactors2016

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki
    • Organizer
      The 2nd Annual World Congress of Smart Materials-2016
    • Place of Presentation
      Singapore
    • Year and Date
      2016-03-04 – 2016-03-06
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] イオン反応の反応集積化2016

    • Author(s)
      永木愛一郎
    • Organizer
      第一回 新学術領域研究「反応集積化が導く中分子戦略:高次生物機能分子の創製」平成27 年度第1 回成果報告会
    • Place of Presentation
      大阪市
    • Year and Date
      2016-02-07
  • [Presentation] Flash Chemistry Enables Chemoselective Reactions of Difunctional Electrophiles with Functionalized Aryllithiums2015

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki, Satoshi Ishiuchi, Keita Imai, and Jun-ichi Yoshida
    • Organizer
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawai
    • Year and Date
      2015-12-17 – 2015-12-21
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Organolithium Chemistry Using Flow Microreactors2015

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki
    • Organizer
      4th Asia-Pacific Chemical and Biological Microfluidics Conferences
    • Place of Presentation
      Pharma, Vietnam
    • Year and Date
      2015-11-02 – 2015-11-04
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] マイクロ化学プロセスの設計・運転・制御2015

    • Author(s)
      長谷部伸治
    • Organizer
      化学工学会関西支部マイクロプロセス最前線シリーズ
    • Place of Presentation
      京都市
    • Year and Date
      2015-10-07
    • Invited
  • [Presentation] Fabrication of Effective Microchannels using 3D-Printer Based on New Design Concept of Micromixers2015

    • Author(s)
      Shusaku Asano, Taisuke Maki, Kazuhiro Mae
    • Organizer
      Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering (APCChE) congress 2015
    • Place of Presentation
      オーストラリア メルボルン
    • Year and Date
      2015-09-27 – 2015-10-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Microreactor Flow Synthesis Of ZIF-8 Particles With Controlled Size, Shape And Adsorption Properties2015

    • Author(s)
      Shuji Ohsaki, Kento Takada, Satoshi Watanabe, Kazuhiro Mae, Minoru Miyahara
    • Organizer
      Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering (APCChE) congress 2015
    • Place of Presentation
      オーストラリア メルボルン
    • Year and Date
      2015-09-27 – 2015-10-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Design of Flow Distributor with Orifices for Realizing Uniform Flow Distribution with Low Pressure Drop2015

    • Author(s)
      Osamu Tonomura, Takahiro Momono, Satoshi Taniguchi, Shinji Hasebe
    • Organizer
      Flow Chemistry Congress
    • Place of Presentation
      San Diego, USA
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-16
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Organolithium Chemistry Using Flow Microreactors to Green Chemistry2015

    • Author(s)
      Aiichiro Nagaki
    • Organizer
      2nd International Conference on Past and Present Research Systems of Green Chemistry
    • Place of Presentation
      Orlando, USA
    • Year and Date
      2015-09-14 – 2015-09-16
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] フローマイクロリアクターを用いた精密カチオン重合2015

    • Author(s)
      永木愛一郎、宅見 正浩、谷 洋介、吉田潤一
    • Organizer
      化学工学会第47秋季大会
    • Place of Presentation
      札幌市
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] マイクロリアクターを利用した重合速度解析と、それに基づくブロックコポリマー合成の試み2015

    • Author(s)
      中山 竜太郎、浅野 周作、宇都宮 竜司、久保山 俊治、牧 泰輔、前 一廣
    • Organizer
      化学工学会 第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      札幌市
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] マイクロリアクターにおける混合速度と反応速度の関係性評価2015

    • Author(s)
      浅野 周作、牧 泰輔、永木 愛一郎、吉田 潤一、前 一廣
    • Organizer
      化学工学会 第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      札幌市
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] 微小流路を利用した蒸留装置の分離特性について2015

    • Author(s)
      佐藤 直樹、吉野谷 拓哉、中野 邦彦、前 一廣
    • Organizer
      化学工学会 第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      札幌市
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] 外部並列マイクロリアクタの圧力変化による閉塞診断のための流体分配装置設計2015

    • Author(s)
      多賀敏暉, 谷口智, 殿村修, 長谷部伸治
    • Organizer
      化学工学会第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      札幌市
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] 並列気液スラグ流プロセスにおけるスラグ長さ推定2015

    • Author(s)
      殿村修, 宮林圭輔, 尾鍋洋次郎, 谷口智, 長谷部伸治
    • Organizer
      化学工学会第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      札幌市
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] Design and Operation Procedures of Micro Chemical Devices and Plants for Mass Production2015

    • Author(s)
      Shinji Hasebe, Osamu Tonomura, Taisuke Maki, Kazuhiro Mae
    • Organizer
      7th International Conference on Green and Sustainable Chemistry and 4th JACI/GSC Symposium
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-07-05 – 2015-07-07
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Systematic Design Procedure of Micro Chemical Plants2015

    • Author(s)
      Shinji Hasebe
    • Organizer
      12th International Symposium on Process Systems Engineering and 25th Europian Symposium on Computer Aided Process Engineering
    • Place of Presentation
      Copenhagen, Denmark
    • Year and Date
      2015-05-30 – 2015-06-04
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] Topics in Organometallic Chemistry2016

    • Author(s)
      Nagaki, A.; Yoshida, J.
    • Total Pages
      39
    • Publisher
      Springer
  • [Remarks] 京都大学マイクロ化学生産研究コンソーシアム

    • URL

      http://www.cheme.kyoto-u.ac.jp/7koza/mcpsc/index.html

URL: 

Published: 2017-01-06  

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