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2013 Fiscal Year Annual Research Report

有機・無機ナノハイブリッドレーザーの開発

Research Project

Project/Area Number 25248045
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Research InstitutionKyoto Institute of Technology

Principal Investigator

堀田 収  京都工芸繊維大学, 工芸科学研究科, 教授 (00360743)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 山下 兼一  京都工芸繊維大学, 工芸科学研究科, 准教授 (00346115)
山雄 健史  京都工芸繊維大学, 工芸科学研究科, 准教授 (10397606)
Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Keywords有機・無機ハイブリッド / 有機レーザー / 面発光レーザー / レーザートランジスタ / 狭線化発光 / 回折格子 / 集束イオンビーム / ナノインプリント
Research Abstract

有機半導体と無機半導体とをナノメートル(可視光波長)スケールでハイブリッド化し、有機デバイスの飛躍的な性能向上を目的として研究を進めた。未踏課題であった有機レーザーの開発によるブレークスルーの達成を図り、レーザートランジスタ(LT)の創出に主眼を置く。
当年度は、無機半導体の代表的材料である酸化亜鉛(AZO)を用いて、①AZO薄膜に対して集束イオンビームによる直接描画を施し、1次元回折格子を作製した。②AZO薄膜にポリマー膜を積層し、この積層体にナノインプリント法によって2次元回折格子を作製し、これを塩酸でエッチングしてAZOの2次元回折格子を作製した。これらの回折格子に対して、光増幅によるレーザー発振を容易にするだけでなく、AZOのもつ負のキャリア(電子)を有機半導体層に注入してデバイスにおいて電流密度を大幅に向上させる2重の役割を担わせることを目的として研究を進めた。
この一環として、上記のAZO回折格子に有機半導体結晶膜を積層して、顕微分光の手法で結晶膜を光励起し、発光スペクトルの形状にどのような変化が現れるかを克明に観察した。この結果、1次元および2次元回折格子の場合とも、発光スペクトルに顕著な狭線化を観測し、AZO回折格子を用いた上記アプローチの高い有効性を確認した。
一方、有機半導体結晶膜に酸化ケイ素/酸化タンタルからなる誘電体多層膜を配備して面発光レーザーのプロトタイプを構築した。この場合、光(レーザーダイオード)励起によるレーザー発振を観測し、有機面発光レーザーの創製に関して有力な手法となることに訴求することができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

有機半導体と無機半導体をナノハイブリッドさせることによって有機デバイスの性能を飛躍的に向上させる取り組みは、従来、例がない。特に、無機半導体に共振器構造(回折格子)と有機半導体へのキャリアの注入源という2重の役割を担わせることは、本研究が初めてである。このために、研究アイデア自体がどの程度まで有効性をもつか当初十分に見通すことができなかった。この意味で、上記の研究実績は、研究の当初目標をかなりの程度達成したと言える。
一方、面発光レーザーの創出は、有機デバイスの応用範囲を拡大する意義深いテーマである。有機半導体結晶膜への誘電体多層膜の配備を有機・無機ナノハイブリッドの一形態と見なし、このコンセプトによってレーザー発振が達成できたことは本研究を推進する上で有力なアプローチとなり得る。
ただ、これまでのところ、上記の狭線化発光や面レーザー発振は光励起によって達成されたに過ぎない。今後、電流励起によるレーザー発振を実現すべく、研究アイデアと実験を掘り下げたい。特に、有機・無機ナノハイブリッドのコンセプトを新規の回折格子の設計や電極材料の創製等に適用する方策を実施しつつあり、これらのコンセプトを有機デバイス開発の中核に据える。

Strategy for Future Research Activity

本研究の眼目は、無機半導体のもつ大きなキャリア密度によって、有機半導体における低いキャリア密度に起因するデバイス上の制約(例えば、デバイス駆動に大電圧を必要とすること等)を克服することにある。始めに無機半導体としてAZOを用いて、この研究アイデアの有効性を確認した。今後、無機半導体材料以外にAlやAg等の金属材料等も活用して研究の幅を広げると共に研究手法の有効範囲を見極めたい。それぞれの無機材料に関して回折格子作製におけるプロセス技術を確立し、有機半導体へのキャリアの供給源としてどの程度有効か、実験を重ねたい。
一方、本研究におけるこれまでのデバイス構成は、有機・無機ナノハイブリッドをトランジスタデバイス形態上で実現するためにゲート絶縁膜/金属酸化物半導体/有機半導体の積層順を基本とした。今後、ゲート絶縁膜/有機半導体/金属酸化物半導体と積層順序を変更したデバイスをも作製する。このアプローチによって、デバイス中のキャリアの輸送機構を克明に調べ、有機デバイスがこれまでの半導体デバイスとどのような共通性、相違点をもつかを研究したい。
上記のアプローチと並行して、有機半導体材料の新規開発が求められる。研究代表者らは、これまでに(チオフェン/フェニレン)コオリゴマー(TPCO)と称する、高い光電子機能を発揮する材料の開発を手掛けてきた。これまでの経験に基づいて、さらに高い性能をもつ材料を開発したい。ごく最近、印刷プロセスが適用でき、高い結晶性と移動度とを両立させたTPCO材料を開発しつつある。
以上、研究代表者らが有する材料技術、デバイス技術を最大限に組み合せて有機レーザー創出というブレークスルーを達成したい。

  • Research Products

    (31 results)

All 2014 2013

All Journal Article (13 results) (of which Peer Reviewed: 13 results) Presentation (18 results) (of which Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Organic single-crystal light-emitting field-effect transistors2014

    • Author(s)
      Shu Hotta, Takeshi Yamao, Satria Zulkarnaen Bisri, Taishi Takenobu, and Yoshihiro Iwasa
    • Journal Title

      J. Mater. Chem. C

      Volume: 2 Pages: 965-980

    • DOI

      10.1039/C3TC31998A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Exotic Optoelectronic Properties of Organic Semiconductors with Super-Controlled Nanoscale Sizes and Molecular Shapes2014

    • Author(s)
      Shu Hotta, Takeshi Yamao, and Toshifumi Katagiri
    • Journal Title

      J. Nanosci. Nanotechnol.

      Volume: 14 Pages: 2102-2120

    • DOI

      org/10.1166/jnn.2014.8619

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Phase Refractive Index Dispersions of Organic Oligomer Crystals with Different Molecular Alignments2014

    • Author(s)
      Yusaku Sakurai, Waka Hayashi, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • Journal Title

      Jpn. J. Appl. Phys.

      Volume: 53 Pages: 02BB01

    • DOI

      10.7567/JJAP.53.02BB01

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Processing Condition Dependence of Time-Resolved Photoluminescence in Thiophene/Phenylene Co-oligomer Microcavities2014

    • Author(s)
      Fumio Sasaki, Hiroyuki Mochizuki, Satoshi Haraichi, Hisao Yanagi, TakeshiYamao, and Shu Hotta
    • Journal Title

      Jpn. J. Appl. Phys.

      Volume: 53 Pages: 01AD07

    • DOI

      10.7567/JJAP.53.01AD07

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Spectrally-Narrowed Emissions from Organic Crystals Mounted on Transfer-Printed Parylene Diffraction Gratings2014

    • Author(s)
      Yoshihide Fukaya, Yuki Obama, Shu Hotta, and Takeshi Yamao
    • Journal Title

      Jpn. J. Appl. Phys.

      Volume: 53 Pages: 01AD08

    • DOI

      10.7567/JJAP.53.01AD08

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fabrication of one-dimensional grating structure on organic single-crystal surface2014

    • Author(s)
      Kenichi Maruyama, Jinpeng Li, Wataru Takahashi, Shu Hotta, Shinya Takaishi, Masahiro Yamashita, and Taishi Takenobu
    • Journal Title

      Jpn. J. Appl. Phys.

      Volume: 53 Pages: 02BC19

    • DOI

      10.7567/JJAP.53.02BC19

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Crystallization of thiophen/phenylene co-oligomers by dropping of their solutions into poor solvents2014

    • Author(s)
      Hiroyuki Mochizuki, Fumio Sasaki, and Shu Hotta
    • Journal Title

      Thin Solid Films

      Volume: 554 Pages: 89-94

    • DOI

      org/10.1016/j.tsf.2013.08.024

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Resonant Stimulation of Raman Scattering from Single-crystal Thiophene/Phenylene Co-oligomers2013

    • Author(s)
      Hisao Yanagi, Yusuke Marutani, Naoki Matsuoka, Toru Hiramatsu, Atsushi Ishizumi, Fumio Sasaki, and Shu Hotta
    • Journal Title

      Appl. Phys. Lett.

      Volume: 103 Pages: 243301

    • DOI

      10.1063/1.4842216

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Emission and charge transport properties of thiophene-terminated thiophene/phenylene co-oligomer crystals2013

    • Author(s)
      Yusaku Sakurai, Junichi Yamamoto, Takeshi Yamao, Shu Hotta
    • Journal Title

      Displays

      Volume: 34 Pages: 406-412

    • DOI

      org/10.1016/j.displa.2013.08.004

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Hybrid crystals based on thiophene/phenylene co-oligomers2013

    • Author(s)
      Munetaka Maruyama, Takeshi Yamao, Shu Hotta, Hisao Yanagi
    • Journal Title

      Displays

      Volume: 34 Pages: 442-446

    • DOI

      org/10.1016/j.displa.2013.08.010

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fabry-Perot modes and optical waveguide effects in individual thiophene/phenylene co-oligomer nanoneedle crystals2013

    • Author(s)
      Kazuki Bando, Tomohiro Takano, Honami Fujii, Tamiko Nakano, Daisuke Makino, Shohei Kumeta, Fumio Sasaki, and Shu Hotta
    • Journal Title

      Appl. Phys. Lett.

      Volume: 103 Pages: 023304

    • DOI

      10.1063/1.4813554

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Refractive Index Dispersion and Anisotropic Group Refractive Indices of Rubrene Crystals2013

    • Author(s)
      Satoru Sugimoto, Yuya Fukunishi, Yoshihide Fukaya, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • Journal Title

      Trans. Mater. Res. Soc. Jpn.

      Volume: 38 Pages: 301-304

    • DOI

      org/10.14723/tmrsj.38.301

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Organic-Crystal Field-Effect Transistors Based on Terminal-Substituted Sexithiophenes2013

    • Author(s)
      Yoshihide Fukaya, Atsushi Inoue, Yuya Fukunish, Shu Hotta, and Takeshi Yamao
    • Journal Title

      Jpn. J. Appl. Phys.

      Volume: 52 Pages: 05DC09

    • DOI

      10.7567/JJAP.52.05DC09

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 有機半導体結晶の作製とデバイス応用2014

    • Author(s)
      堀田収
    • Organizer
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      青山学院大学相模原キャンパス(相模原市)
    • Year and Date
      20140317-20140320
    • Invited
  • [Presentation] 有機結晶からなるマイクロディスク共振器のパーセル効果2014

    • Author(s)
      佐々木史雄、望月博孝、原市聡、柳久雄、山雄健史、堀田収
    • Organizer
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      青山学院大学相模原キャンパス(相模原市)
    • Year and Date
      20140317-20140320
  • [Presentation] 2,5-Bis(4-biphenylyl)thiopheneの結晶成長と発光増幅特性2014

    • Author(s)
      小野静之、柳久雄、佐々木史雄、堀田収
    • Organizer
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      青山学院大学相模原キャンパス(相模原市)
    • Year and Date
      20140317-20140320
  • [Presentation] 面発光性TPCO 結晶を用いたマイクロキャビティの作製2014

    • Author(s)
      田中庸介、水野斎、早川昂志、中畑拓也、山下兼一、山雄健史、堀田収、佐々木史雄
    • Organizer
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      青山学院大学相模原キャンパス(相模原市)
    • Year and Date
      20140317-20140320
  • [Presentation] デュアル・ゲート構造を有する有機発光電界効果トランジスタ2014

    • Author(s)
      深谷佳秀、北澤武範、山雄健史、堀田収
    • Organizer
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      青山学院大学相模原キャンパス(相模原市)
    • Year and Date
      20140317-20140320
  • [Presentation] TPCOの価電子帯上端構造のEUPS測定とDFT計算スペクトルとの比較2014

    • Author(s)
      石塚知明、富江敏尚、佐々木史雄、渡辺秀治、下位幸弘、堀田収
    • Organizer
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      青山学院大学相模原キャンパス(相模原市)
    • Year and Date
      20140317-20140320
  • [Presentation] Narrow Linewidth Emissions from Light-Emitting Transistors Combining Organic Semiconductor Crystals and Diffraction Gratings2013

    • Author(s)
      Takeshi Yamao and Shu Hotta
    • Organizer
      2013 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      Hynes Convention Center, Boston, MA, USA
    • Year and Date
      20131201-20131206
    • Invited
  • [Presentation] (チオフェン/フェニレン)コオリゴマーを活性層に用いた微小共振器の作製2013

    • Author(s)
      早川 昂志、山下 兼一、山雄 健史、堀田 収、柳 久雄
    • Organizer
      第74回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      同志社大学京田辺キャンパス(京田辺市)
    • Year and Date
      20130916-20130920
  • [Presentation] ヘテロ構造をもつ(チオフェン/フェニレン)コオリゴマー薄膜の電界効果型トランジスタ特性2013

    • Author(s)
      橋本和昌、柳久雄、佐々木史雄、山雄健史、堀田収
    • Organizer
      第74回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      同志社大学京田辺キャンパス(京田辺市)
    • Year and Date
      20130916-20130920
  • [Presentation] (チオフェン/フェニレン)コオリゴマーからなるダブルヘテロ構造有機発光素子2013

    • Author(s)
      佐々木史雄、望月博孝1、原市聡、柳久雄、山雄健史、堀田収
    • Organizer
      第74回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      同志社大学京田辺キャンパス(京田辺市)
    • Year and Date
      20130916-20130920
  • [Presentation] 高効率発光を目指した両極性有機単結晶トランジスタの構造改善2013

    • Author(s)
      大山みづほ、今川雅貴、高橋亘、堀田収、竹延大志
    • Organizer
      第74回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      同志社大学京田辺キャンパス(京田辺市)
    • Year and Date
      20130916-20130920
  • [Presentation] Fabrication of Diffraction Gratings Using Transfer-Printed Parylene Films and Their Organic Light-Emitting Device Application2013

    • Author(s)
      Yuki Obama, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] Determination of refractive indices of alternating thiophene/phenylene co-oligomer crystals2013

    • Author(s)
      Yusaku Sakurai, Takeshi Yamao, Shu Hotta
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] Fabrication of Organic Semiconductor Crystal Thin Films Composed of Asymmetric Molecules2013

    • Author(s)
      Munetaka Maruyama, Takeshi Yamao, Ryuji Hirase, Toshifumi Katagiri, and Shu Hotta
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] 坂本直紀・山雄健史・堀田収2013

    • Author(s)
      二次元回折格子を用いた有機半導体結晶発光トランジスタ
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] Light Emissions from Organic Crystal Field-effect Transistors with Dual Gate Contacts2013

    • Author(s)
      Takenori Kitazawa, Yoshihide Fukaya, Shu Hotta, and Takeshi Yamao
    • Organizer
      2013 International Conference on Flexible and Printed Electronics (ICFPE2013)
    • Place of Presentation
      The Shilla Hotel, Jeju Island, Republic of Korea
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] Phase Refractive Index Dispersions of Organic Oligomer Crystals with Different Molecular Alignments2013

    • Author(s)
      Yusaku Sakurai, Waka Hayashi, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • Organizer
      The 4th International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO 2013)
    • Place of Presentation
      石川県立音楽堂(石川県金沢市)
    • Year and Date
      20130617-20130620
  • [Presentation] Single Crystal Growth of Organic Semiconductors2013

    • Author(s)
      Shu Hotta
    • Organizer
      2013 Collaborative Conference on Crystal Growth (3CG 2013)
    • Place of Presentation
      Westin Resort & Spa, Cancun, Mexico
    • Year and Date
      20130610-20130613
    • Invited

URL: 

Published: 2015-05-28  

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