2013 Fiscal Year Annual Research Report
冷却不良によるジルカロイ被覆管破損の模擬実験とZrO2の変態温度通過時の酸化特性
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25289236
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| Research Institution | Akita University |
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Principal Investigator |
金児 紘征 秋田大学, その他部局等, 名誉教授 (20006688)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
福本 倫久 秋田大学, 工学(系)研究科(研究院), 講師 (20343064)
原 基 秋田大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50156494)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 水蒸気酸化 / ジルカロイ / 酸素センサー / 水素センサー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
福島原発事故で過酷事故に至る初期段階として，ジルカロイ被覆管破損事故があった．それを契機として，実際に冷却不良下ではジルカロイ被覆管はどのように酸化，破損するかを想定して具体的に模擬した研究の重要性を認識した．そこで，高温に曝されたジルカロイに生成するZrO2皮膜がその変態温度通過時に酸化，破損することが最も深刻であると想定し，その状況を新規の方法で調べる．
具体的には，ZrO2の変態温度（１２０５℃の単斜晶→正方晶変態，１５２５℃の正方晶→立方晶変態）付近で電気炉を温度振動させて熱重量，発生水素量のその場測定をして酸化特性を調べる．また，被覆管内に核燃料の代わりに発熱体を挿入した実験系を組み立て，冷却不良状態を模擬して，ジルカロイの酸化，破損する過程をデモンストレーションし，温度振動の結果と比較して検証する．
Ar-H2O（323K飽和水蒸気）混合ガス流体中に所定温度で保持したジルカロイ4の酸化挙動を後段に設置した水素センサー，酸素センサーで調べ，このガス分析法の有効性を確かめた．その結果，水素センサーで連続的に測定した水素分圧から発生水素量を求め，酸化増量を算出したところ，実験前後に秤量した酸化増量とよく一致した．このことから，水素分圧測定法が金属の水蒸気酸化を調べる有効な方法であることが立証できた．
等温酸化実験をした場合，水素センサーによる連続水素分圧測定法では，換算して時々刻々の金属の酸化速度を求めることができ，積分量である酸化増量を求める熱重量法よりも細かい解析ができることが立証できた．
これらの結果から，水素センサー，酸素センサーを用いる連続ガス分圧分析法はジルカロイの水蒸気酸化過程を詳しく調べる測定法になり得ることを明らかにし，熱重量法に対する本法の使用上の利点が明らかになった．今後，本法がジルカロイの水蒸気酸化過程の解明により広く応用されることを期待ことができる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
1173 K―1523 Kで4サイクルの温度変動をさせた場合，熱重量法では信頼できる精度のよい測定はできなかったが，水素分圧測定法では各サイクルの発生水素量，換算酸化増量を求めることができ，温度変動下の酸化挙動を定量的に調べることができた．
水素分圧測定と酸素分圧測定から熱平衡時の水蒸気分圧を算出すると，昇温，降温時には熱平衡状態にならないが，等温時にはガス組成は熱平衡状態にあることが明らかになった．
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度は、研究目的に即して昨年度に行った研究をより発展させる。
（１）昨年度はジルカロイの水蒸気酸化過程の追跡用に熱重量、水素発生量、酸素消費量を1気圧下で同時測定できるように実験系を構築した。そのために、水素センサー、酸素センサーを作製したが、いずれのセンサーもガス発生量のその場測定にきわめて有効であることを確認した。すなわち、熱重量法では累積酸化重量を測定するのに対し、センサー測定法では直接、酸化反応速度が測定でき、精密測定に適することがわかった。そこで、本年度は、各種実験条件下で精密実験を行い、熱重量と水素発生量、酸素消費量との相関関係を調べて酸化過程を定量的に解析する。具体的には、昨年度はAr-H2O中で行ったが、本年度はAr―H2O、Ar-H2O-O2 中の酸化過程の比較を行い、昨年度は１２５０℃までの実験を行ったが、より高温度での実験、各種パターンの温度振動下での実験を行う。また、ガス発生量の絶対測定には水素センサー、酸素センサーよりさらに適していると考えられる水素ポンプ・センサー、酸素ポンプ・センサーを新たに作製し、その有効性を確かめる。
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| Causes of Carryover |
次年度に実験で用いる超高温電気炉大型装置を購入するため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
次年度に購入する超高温電気炉大型装置を用いて超高温でのジルカロイの酸化挙動を調査する。
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