2013 Fiscal Year Research-status Report
等温系における化学運動機関： 動的非線形性に基づく自律運動
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25410094
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
中田 聡 広島大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (50217741)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 非線形現象 / 自己駆動系 / 界面運動 / 表面圧 / 非平衡系 / 分岐 / 表面張力 / 振動 |
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| Research Abstract |
(1) 自律運動素子と両親媒性物質の会合体形成に依存した自律運動系の運動様相変化
自律運動素子として使用した樟脳粒子の駆動力は、素子周囲の界面張力差に依存する。ここで、界面濃度と界面張力との関係が単調減少を示す両親媒性分子が界面に吸着している場合、その分子濃度に依存して、駆動力の界面張力がバルクよりも高いと連続運動、逆に低いと停止を示す。ところが、sodium dodecyl sulfate（SDS）のような可溶性の高い両親媒性物質では、そこで本研究では、樟脳分子と両親媒性分子間の相互作用を分光学的に解明することを目的とした。まず、SDSと樟脳の混合溶液の13C NMRを測定し、SDSミセルに取り込まれた樟脳分子（特にカルボニル炭素）の電子密度を測定した。次に、ESI-MSにより樟脳分子とSDS分子の会合体の質量を測定した。
(2) 両親媒性単分子膜の物性に依存した特徴的な運動様相と分子レベルからの解明
表面圧π-表面積A曲線に極小と極大値を持つ、N-acyl-p-nitroaniline (CnANA)とその誘導体を合成し、両親媒性単分子膜として使用したところ、界面自由エネルギーの極小値近傍で自己駆動素子が往復運動した。πーA曲線、すなわち両親媒性物質の化学構造に依存した自律運動素子を構築した。次に往復運動を解明するために、まずCnANA累積膜のFTIR測定により、分子内カルボニル基とアミノ基の伸縮振動のピークから、他のCnANA分子との水素結合を確認した。またCnANA累積膜の紫外可視吸収スペクトル測定により、310 nm付近のニトロフェニル基の吸収を指標として、分子膜間のstackingの存在を確認した。またBAM顕微鏡により、膜濃度に依存したCnANA単分子膜の分布状態を観察し、πーA曲線と運動様相の関係を分子レベルで追求した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
自己駆動系の運動様相を分子レベルから構築する系について、CnANA分子の合成と物性評価が順調に進んでいる。また自己駆動系の往復運動について数理モデルによる定性的な再現も成功した。
１つの場上での、複数個の自己駆動系による協同的な運動について、渋滞運動、振動、クラスター運動などこれまでにない運動様相を発現させることに成功した。これも大きな前進と言える。
間欠運動を示す自己駆動系について、反応拡散の速度バランスと力学系を結合して、メモリー機能を持つ自己駆動系を構築することに成功するとともに、メモリー現象のメカニズムを解明した。
以上の成果は、国際学術誌に掲載されていることから、順調に研究が進展していると判断できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後については、まず非接触制御系として、アゾ化合物を含む両親媒性物質を用いた自己駆動系を構築する。紫外又は可視光照射により、駆動力である表面圧張力差が15 mN/mであることが予備実験で分かっている。また同様の疎水基を持つ両親媒性物質では、連続運動・間欠運動・停止のモードスイッチングを発現できることが分かっていることから、モードスイッチングの光制御が可能であると考えている。
次に、自励振動ゲル系においては、力学系と化学反応系の双方向フィードバックを発現させる条件を見出した。これにより、自励振動ゲルの結合やパルス刺激により、筋肉のように柔軟な自律的なソフトマターへと発展させることができると考えられる。
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
１．測定装置（表面圧計２台）のコンピュータがXPであり、更新期限に伴いバージョンアップしたが、使用したソフトウェアに不具合があり、実験が一分遅れたため。
２．光感受性分子の照射条件を更に探求したため、本来の自己駆動の実験の計画が若干遅れた。
３．実験結果である動画像の解析において、解析条件に問題があることが発覚した。実験を継続する前に問題となった画像解析の改善を優先して、計画していた実験が少し遅れた。
１．ソフトウェアの不具合は３月中に解消されたため、遅れていた両親媒性分子の表面圧測定を進める。そのための試薬（ANA分子）として使用する。
２．UVおよび緑色光の照射条件を探索できたため、自己駆動の研究を再開する。そのための試薬（樟脳、ベンゾキノン、アゾ化合物）として使用する。
３．画像解析の条件の問題点が解明されたため、動画実験を継続する。そのための試薬（樟脳、エステル液滴）
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Research Products
(19 results)
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[Journal Article] Frontiers in epidermal barrier homeostasis - an approach to mathematical modelling of epideral calcium dynamics2014
Author(s)
Mitsuhiro Denda, Sumiko Denda, Moe Tsutsumi, Makiko Goto, Junichi Kumamoto, Masashi Nakatani, Kentaro Takei, Hiroyuki Kitahata, Satoshi Nakata, Yusuke Sawabu, Yasuaki Kobayashi, Masaharu Nagayama
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Journal Title
Experimental Dematology
Volume: 23
Pages: 79-82
DOI
Peer Reviewed
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