2013 Fiscal Year Research-status Report
超高密度・超高速度水素吸蔵PCP/ナノ金属複合物質の創製と触媒反応への展開
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25870350
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
小林 浩和 京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (30512694)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 水素吸蔵 / 金属ナノ粒子 / 多孔性金属錯体 |
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| Research Abstract |
ナノ金属と多孔性金属錯体（MOF）からなる複合物質はお互いの相乗効果により革新的な水素機能性材料になり得る可能性がある。平成２5年度では三次元細孔を有するCu3(BTC)2(BTC=Benzene-1,3,5-tricarb oxylate) 有機構造体を(100)面の結晶面を有する立方体Pdナノ結晶の表面に被覆したMOF複合物質（Pd@Cu3(BTC)2）を作製し、その水素吸蔵特性について調べた。具体的には、粒径を制御する保護剤、結晶面を制御するキャッピング試薬を用い、Na2PdCl4をアスコルビン酸で還元することにより、はじめに立方体Pdナノ結晶を作製した。得られた立方体Pdナノ結晶の溶液にCu(NO3)2およびBenzene-1,3,5-tricarb oxylateを加え、加熱・撹拌することにより、Pd@Cu3(BTC)2ナノ複合物質を作製した。得られた複合物質の構造については、粉末X線回折(XRD)および透過型電子顕微鏡(TEM)を用いたエネルギー分散型X線分光（EDS）測定により調べた。また、水素吸蔵特性について調べるため、水素圧組成等温線(PCT)測定を行った。PCT曲線の結果、Cu3(BTC)2の被覆によってPdナノ結晶の水素吸蔵速度および水素吸蔵量が飛躍的に向上することを見出した。Cu3(BTC)2単独では水素を吸蔵しないことから、Cu3(BTC)2被覆によるPdナノ金属の水素吸蔵特性の飛躍的な向上は従来の常識を覆す発見であると共に、有用な触媒の開発に繋がる発見でもある。つまり、Cu3(BTC)2被覆Pdナノ金属が持つ優れた水素分子乖離能力及び水素原子との高い親和性により、当該新規複合物質は既存のPd触媒よりも高い触媒活性を示すことが期待される。また、水素吸蔵特性の飛躍的な向上はCu3(BTC)2被覆Pdナノ金属の構造特異性、つまりはPdナノ金属とMOF界面で起こる電子移動が大きく寄与していることを各種分光学的手法により解明した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
高密度・高速度に水素吸蔵を吸蔵する複合物質の創製することができた。さらに、固体NMRやXPS測定により水素吸蔵特性を徹底的に調べることで、水素吸蔵メカニズムや指導原理・設計指針を得ることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
種々の複合物質の創製と、得られた複合物質の電子状態を水素吸蔵を調べる。更に、得られた結果をフィードバックすることで、超高密度・超高速度水素吸蔵複合物質や触媒などの応用研究に展開する。
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[Journal Article] Solid Solution Alloy Nanoparticles of Immiscible Pd and Ru Elements Neighboring on Rh: Changeover of the Thermodynamic Behavior for Hydrogen Storage and Enhanced CO-Oxidizing Ability2014
Author(s)
K. Kusada, H. Kobayashi, R. Ikeda, Y. Kubota, M. Takata, S. Toh, T. Yamamoto, S. Matsumura, N. Sumi, K. Sato, K. N., H. Kitagawa
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Journal Title
J. Am. Chem. Soc.
Volume: 136
Pages: 1864-1871
DOI
Peer Reviewed
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