2016 Fiscal Year Annual Research Report
Development of high performance solid catalysts for oxidative decomposition of ammonia in waste water under mild reaction conditions
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26420782
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
神谷 裕一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 教授 (10374638)
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2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | オゾン酸化 / アンモニア態窒素 / 廃水処理 / 塩化物イオン / 亜塩素酸イオン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
酸化コバルト触媒（Co3O4）上での水中アンモニウムイオンのオゾン酸化分解反応（NH-O3反応）の反応機構について調べた。これまで反応溶液を調製するためのアンモニウムイオン源としてNH4Clを用いてきたが、NH4Clに代えて(NH4)2SO4をアンモニウムイオン源とした場合に、NH-O3反応が全く進行しないことが分かった。この時、(NH4)2SO4水溶液にNaClを加えるとNH-O3反応が進行するようになったことから、塩化物イオン（Cl-）が反応に深く関与していることが分かった。NH-O3反応が進行している最中のCl-の挙動を詳細に調べたところ、Cl-はO3によってClOx-へと酸化されることが確かめられた。また、この反応は無触媒で進行し、触媒が存在すると反応速度はむしろ低下した。O3が存在しない条件でClOx-（x=1,2,3,4)）を酸化剤にしてNH4+の酸化分解挙動を調べたところ、ClOx-の中でClO2-のみがNH4+を酸化分解し、かつCo3O4触媒がこの反応を著しく促進することを明らかにした。
前年度の検討に引き続き、Co3O4触媒の結晶形態と触媒活性の関係を調べたところ、立方晶形態Co3O4に加えて、切頂八面体形態のCo3O4もNH-O3反応に高い触媒活性と高いガス生成物選択性を示すことを新たに見出した。立方晶形態と切頂八面体形態のCo3O4触媒が高い触媒活性を示す理由を、上記検討で明らかになった反応機構に基づいて考察したところ、これら両触媒は無触媒で進行するO3がCl-を酸化してClOx-を与える反応を阻害する程度が小さく、NH4+の酸化剤となるClO2-が反応中に高い濃度で系中に存在するために、高い触媒活性を与えることを明らかにした。
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Research Products
(2 results)
