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高速XAFS法による表面反応の実時間観測とDFT-モンテカルロ法による機構解明

Research Project

Project/Area Number 04J11504
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

長坂 将成  東京大学, 大学院理学系研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2004 – 2006
Project Status Completed (Fiscal Year 2006)
Budget Amount *help
¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000)
Fiscal Year 2006: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2005: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2004: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
KeywordsNEXAFS / DFT / モンテカルロ法 / 表面反応 / XPS / プロトン移動 / レーザー脱離 / 触媒 / モンテカルロシミュレーション / 自動車触媒 / 時間分解測定 / 密度汎関数法 / 水 / プラチナ触媒 / 水生成反応
Research Abstract

初年度から高エネルギー加速器研究機構放射光科学研究施設(KEK-PF)の軟X線ビームラインBL-7Aにおいて、Pt(111)表面上の水生成反応中の反応種の時間変化を、高速XAFS測定を行うことにより調べてきた。この結果とモンテカルロ法の結果の比較からPt(111)表面上のH_20とOHの間のプロトン移動が非常に重要な役割を担っていることが示唆されたが、プロトン移動がどの程度の時間スケールで進行するかが不明であった。そこで新たにレーザー脱離法とマイクロX線光電子分光法を組み合わせた手法を開発することにより、プロトン移動の速度を求める実験を行った。具体的には、レーザー脱離法により、OH+H_2O/H_2O/OH+H_2Oという一次元構造を持つ表面を作成し、このときのOHとH_2Oの表面分布の時間変化をマイクロX線光電子分光法で測定した。その結果、中心部分においてOHの被覆量が時間と共に増大するのが確認された。得られたOHの被覆量の時間変化をランダムウォーク理論で解析した結果、プロトン移動が140Kでナノ秒の時間スケールで進行することが明らかとなった。また密度汎関数法とモンテカルロ法を組み合わせた手法を新たに開発し、それを用いることによりPt(111)表面上のCO酸化反応の反応機構を明らかにする試みを昨年度から継続して行ってきた。その結果、様々な温度、圧力で特異的な振る舞いをするCO酸化反応の反応機構を統一的に説明することができるモデルを提唱することができた。以上のように、メゾスコピックスケールで特徴的な振る舞いをする表面反応の機構を解明する上で有効な高速XAFS法とDFT-モンテカルロ法を開発した。この手法を様々な表面反応に適用することにより、それらの機構を明らかにすることができた。以上の方法が他の様々な表面反応の機構を解明する上で有効なアプローチとなることを示すことができた。

Report

(3 results)
  • 2006 Annual Research Report
  • 2005 Annual Research Report
  • 2004 Annual Research Report
  • Research Products

    (14 results)

All 2007 2006 2005 2004

All Journal Article (14 results)

  • [Journal Article] CO oxidation on Pt8111) studied by the dynamic Monte Carlo method including lateral interactions of adsorbates2007

    • Author(s)
      Masanari Nagasaka, Hiroshi Kondoh, Ikuyo Nakai, Toshiaki Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Ohysics 126

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] N+NO Reaction on Rh(111) Surfaces Studied with Fast Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy : Role of NO Dimer as an Extrinsic Precursor2006

    • Author(s)
      I.Nakai, H.Kondoh, T.Shimada, M.Nagasaka, R.Yokota, K.Amemiya, T.Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B 110

      Pages: 25578-25581

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Structural Study of NO Adsorbed on the Reconstructed Pt(110)-(1×2) Surface with X-ray Photoelectron Diffraction and Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy2006

    • Author(s)
      T.Shimada, H.Kondoh, M.Iwasaki, I.Nakai, M.Nagasaka, K.Amemiya, H.Orita, T.Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B 110

      Pages: 20507-20512

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] 分散型軟X線吸収分光法による表面化学反応追跡2006

    • Author(s)
      近藤寛, 中井郁代, 長坂将成, 雨宮健太, 太田俊明
    • Journal Title

      放射光 19

      Pages: 167-177

    • NAID

      10016973891

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Mechanism of the CO oxidation reaction on the O-precovered Pt(111) surfaces studied with near-edge x-ray absorption fine structure spectroscopy2005

    • Author(s)
      I.Nakai, H.Kondoh, K.Amemiya, M.Nagasaka, T.Shimada, R.Yokota, A.Nambu, T.Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics 122

      Pages: 134709-134709

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      2005 Annual Research Report
  • [Journal Article] Structural study of hexanethiolate on Au(111) in the ‘striped' phase2005

    • Author(s)
      T.Shimada, H.Kondoh, I.Nakai, M.Nagasaka, R.Yokota, K.Amemiya, T.Ohta
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters 406

      Pages: 232-236

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  • [Journal Article] Water formation reaction on Pt(111) : Role of the proton transfer2005

    • Author(s)
      M.Nagasaka, H.Kondoh, T.Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics 122

      Pages: 204704-204704

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      2005 Annual Research Report
  • [Journal Article] Energy-dispersed near-edge x-ray absorption fine structure : a new technique to study dynamic surface processes2005

    • Author(s)
      H.Kondoh, K.Amemiya, I.Nakai, M.Nagasaka, A.Nambu, T.Shimada, T.Yokoyama, T.Ohta
    • Journal Title

      Physica Scripta T115

      Pages: 88-92

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      2005 Annual Research Report
  • [Journal Article] Element-selective vertical height determination for an organic monolayer by a scanned-energy photoelectron-yield soft x-ray standing wave technique2005

    • Author(s)
      H.Kondoh, R.Yokota, K.Amemiya, T.Shimada, I.Nakai, M.Nagasaka, T.Ohta, T.Nakamura, H.Takenaka
    • Journal Title

      Applied Physics Letters 87

      Pages: 31911-31911

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      2005 Annual Research Report
  • [Journal Article] 時間分解NEXAFSとモンテカルロ法によるPt(111)上の水生成反応機構の解明2005

    • Author(s)
      長坂将成, 近藤 寛, 雨宮健太, 南部 英, 中井郁代, 島田 透, 太田俊明
    • Journal Title

      表面科学 26

      Pages: 378-384

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  • [Journal Article] Oxygen island formation on Pt(111) studied by dynamic Monte Carlo simulation2005

    • Author(s)
      M.Nagasaka, H.Kondoh, I.Nakai, T.Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics 122

      Pages: 44715-44715

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      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Water formation reaction on Pt(111): Role of the proton transfer2005

    • Author(s)
      M.Nagasaka, H.Kondoh, T.Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics 122(In press)

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      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Reaction-path switching induced by spatial-distribution change of reactants: CO oxidation on Pt(111)2004

    • Author(s)
      I.Nakai, H.Kondoh, K.Amemiya, M.Nagasaka, A.Nambu, T.Shimada, T.Ohta
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics 121

      Pages: 5035-5038

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      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Adsorption structures of NO on Pt(111) studied by the near edge X-ray absorption fine structure spectroscopy2004

    • Author(s)
      P.Zhu, T.Shimada, H.Kondoh, I.Nakai, M.Nagasaka, T.Ohta
    • Journal Title

      Surface Science 565

      Pages: 232-242

    • Related Report
      2004 Annual Research Report

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Published: 2004-04-01   Modified: 2024-03-26  

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