固体表面上及び内部領域における水素の量子力学的振る舞いの理論的研究
Project/Area Number |
08J00232
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Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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Allocation Type | Single-year Grants |
Section | 国内 |
Research Field |
Thin film/Surface and interfacial physical properties
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Research Institution | Osaka University |
Principal Investigator |
尾澤 伸樹 Osaka University, 工学研究科, 特別研究員(PD)
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Project Period (FY) |
2008 – 2009
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Project Status |
Completed (Fiscal Year 2009)
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Budget Amount *help |
¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
Fiscal Year 2009: ¥600,000 (Direct Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2008: ¥600,000 (Direct Cost: ¥600,000)
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Keywords | 水素 / 表面 / 表面内部領域 / 量子ダイナミクス / 吸着 / 拡散 / 水素吸蔵 / 水素透過 |
Research Abstract |
これまでは、表面領域から表面内部領域にわたる水素の量子状態を探る第一原理量子ダイナミクス計算手法を発展させ、Pd及びPd合金の(111)表面における水素の挙動を調査してきた。本年度はまず、水素原子が表面内部に拡散する前の素反応過程である水素分子の解離吸着反応の活性を、Pd3Ag(111)表面に対して第一原理電子状態計算手法を援用し調べた。このとき、水素分子を表面に対して水平に置き、様々な分子軸配向において、解離吸着の活性化障壁を計算しその活性を評価している。その結果、最も有効な解離吸着反応である、水素分子の重心がtopサイト上にあり、解離した二つの水素原子がホローサイトに解離していく過程においては、活性化障壁なしに反応が進むことがわかった。ここで、純Pd(111)表面上においても解離吸着反応の活性化障壁は0.06eVと、ほぼ無視できるぐらいの大きさである。これは銀で合金化することによって、水素の初期活性に与える影響はほとんどないことを示している。また、水素原子の時間発展シミュレーションコードを拡張させ、表面上から表面内部領域へ水素を入射した時のダイナミクスを計算した。その結果、水素原子が表面上から表面第2,3層間への拡散するために必要と考えられる664meVの入射エネルギーを表面垂直方向に与えた場合、水素原子の波束は表面第2,3層間におけるポテンシャル障壁に反射された。しかし、表面第1,2層間に吸着している状態から運動エネルギーを与えると、波束は典型的な量子効果である回折をしながら表面内部へ広がっていった。次に、Pdナノクラスター表面に対して第一原理量子ダイナミクス計算手法を適用させ、Pdクラスターにおける吸着や拡散反応の格子定数依存性を調べた。その結果、格子定数が増加するにしたがって、吸着エネルギーが増加し、拡散ポテンシャルが減少した。
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Report
(2 results)
Research Products
(14 results)