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層状ケイ酸塩を利用したゼオライトナノシートの層厚制御と分離膜への応用

Research Project

Project/Area Number 18J22738
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic industrial materials
Research InstitutionWaseda University

Principal Investigator

小池 正和  早稲田大学, 理工学術院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2018-04-25 – 2021-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000)
Fiscal Year 2020: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2019: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2018: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords層状ケイ酸塩 / ゼオライト / 層間縮合 / ナノシート / 分離膜
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、層状ケイ酸塩からゼオライトへの構造転換(層間縮合)の過程を制御することで、層厚が制御されたゼオライトナノシートを作製し、分離膜材料に資するゼオライトナノシート作製法の確立を目指している。本年度は、ゼオライトナノシートの作製に関連する2種の検討を行った。
1) 層状ケイ酸塩RUB-15への銅イオンの導入と加熱処理に伴う縮合挙動の調査
昨年度は用いる層状ケイ酸塩として、RUB-15と層状オクトシリケートを選定し、積層制御のための層間ゲスト種として、有機分子だけでなく金属種を導入することを試みた。今年度はRUB-15の系において、層間への銅イオンを導入と、その後の加熱処理によりゼオライト化を行う検討に注力し、本系のより詳細な分析のため、in situ加熱XRD測定を行った。その結果、昇温に伴ってRUB-15の層間隔が縮小し、通常の層間縮合反応温度よりも数百度高い温度領域にて、ゼオライト由来のピークが出現した。その後、銅イオンは酸化銅への変化を経由して金属銅へと還元されていることも確認した。よって、層間の銅イオンが層間縮合反応の進行に影響を与えている可能性があり、縮合の制御に向けた重要な知見が得られた。
2) 層状オクトシリケートのスクロール化
昨年度、層状オクトシリケートの層間に長鎖界面活性剤を導入し、有機溶媒中でソルボサーマル処理を行うことで層が巻く(スクロール)挙動を発見した。今年度、この現象を詳細に分析したところ、電子顕微鏡観察より、層状ケイ酸塩の最外表面から層が剥離・スクロール化するだけでなく、層の内部からも剥離・スクロール化が進行していることが示唆された。さらに、層状ケイ酸塩-ゼオライトナノシート複合体の剥離にもこの手法を適用し、剥離が進行した可能性があるが、分析・解釈が不十分のため、来年度も継続してゼオライトナノシートの作製に関する研究を推進する予定である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

層状ケイ酸塩RUB-15の層間に金属イオンを導入した試料を加熱処理することでRUB-15の層間縮合反応の制御を達成しつつある。また、ゼオライトナノシートの完全な分離には至っていないものの、層状オクトシリケートのスクロール現象を分析・論文化まで達成しており、おおむね順調に進展しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

層状ケイ酸塩から層状ケイ酸塩-ゼオライトナノシート複合体を作製する際の合成条件の変更とより詳細な分析により、薄層化やゼオライト膜作製に向けて最適と思われる複合体作製手法を検討する。また、前年度に引き続き、複合体の物理的処理または化学的処理による薄層化・剥離を用いてゼオライトナノシートの作製を検討する。

Report

(2 results)
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report
  • Research Products

    (21 results)

All 2020 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (16 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Institute Charles Gerhardt Montpellier(フランス)

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  • [Journal Article] Formation of silicate nanoscrolls through solvothermal treatment of layered octosilicate intercalated with organoammonium ions2019

    • Author(s)
      Asakura Yusuke、Sugihara Megumi、Hirohashi Takeru、Torimoto Aya、Matsumoto Takuya、Koike Masakazu、Kuroda Yoshiyuki、Wada Hiroaki、Shimojima Atsushi、Kuroda Kazuyuki
    • Journal Title

      Nanoscale

      Volume: 11 Issue: 27 Pages: 12924-12931

    • DOI

      10.1039/c9nr01651a

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    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 白金前駆体を導入した層状オクトシリケートの層間縮合による白金ナノ粒子含有RWR型ゼオライトの作製2020

    • Author(s)
      小池正和、坂井梨花、和田宏明、下嶋敦、黒田一幸
    • Organizer
      公益社団法人日本セラミックス協会2020年年会
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  • [Presentation] Effect of ammonium fluoride on interlayer silylation of layered silicate with organoalkoxysilanes2019

    • Author(s)
      Masashi Yatomi, Masakazu Koike, Yuki Murakami, Shohei Saito, Hiroaki Wada, Atsushi Shimojima, Nadege Rey, Sophie Carenco, Carole Carcel, David Portehault, Michel Wong Chi Man, Clement Sanchez and Kazuyuki Kuroda
    • Organizer
      3rd International Symposium of Silsesquioxane-based Functional Materials
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 鎖状ケイ酸塩の低温での酸処理2019

    • Author(s)
      小松礼佳、小池正和、新井貴子、長田師門、朝倉裕介、和田宏明、下嶋敦、黒田一幸
    • Organizer
      第63 回粘土科学討論会
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  • [Presentation] 有機アルコキシシランによる層状ケイ酸塩のシリル化反応おけるフッ化物イオンの効果2019

    • Author(s)
      彌富昌, 小池正和, 村上優樹, 齋藤祥平, 和田宏明, 下嶋敦, Nadege Rey, Sophie Carenco, Carole Carcel, David Portehault, Michel Wong Chi Man, Clement Sanchez, 黒田一幸
    • Organizer
      第9回CSJ化学フェスタ
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  • [Presentation] かご型シロキサンをピラーとして用いた層状オクトシリケートの多孔体化2019

    • Author(s)
      岡洋介、小池正和、佐藤尚人、和田宏明、下嶋敦、黒田一幸
    • Organizer
      第9回CSJ化学フェスタ
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  • [Presentation] Preparation of sodalite containing Cu nanoparticles through simple interlayer condensation of Cu2+ ion-exchanged layered silicate RUB-152019

    • Author(s)
      Rika Sakai, Masakazu Koike, Hiroaki Wada, Atsushi Shimojima and Kazuyuki Kuroda
    • Organizer
      International Symposium on Porous Materials 2019
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Preparation of All-silica RWR-type Zeolite Containing Pt Nanoparticles through Interlayer Condensation of Layered Octosilicate2019

    • Author(s)
      Masakazu Koike, Rika Sakai, Hiroaki Wada, Atsushi Shimojima and Kazuyuki Kuroda
    • Organizer
      19th International Zeolite Conference (IZC’19)
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    • Author(s)
      彌冨昌、Nadege Rey、村上優樹、小池正和、齋藤祥平、和田宏明、下嶋敦、David Portehault、Sophie Carenco、Clement Sanchez、Armelle Ouali、Carole Carcel、Michel Wong Chi Man、黒田一幸
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
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  • [Presentation] 層状オクトシリケート層間へのかご型シロキサンの固定化による多孔体の作製2019

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      岡洋介、廣橋武、小池正和、佐藤尚人、和田宏明、下嶋敦、黒田一幸
    • Organizer
      公益社団法人日本セラミックス協会2019年年会
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Chemical design of layered silicates2018

    • Author(s)
      Masakazu Koike, Yusuke Asakura, Kazuyuki Kuroda
    • Organizer
      The 3rd International Conference on NanoMaterials for health, energy and environment
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      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Topotactic conversion of layered silicate RUB-15 to sodalite through interlayer condensation2018

    • Author(s)
      Masakazu Koike, Yusuke Asakura, Yoshiyuki Kuroda, Hiroaki Wada, Atsushi Shimojima, Kazuyuki Kuroda
    • Organizer
      TOCAT8-ZMPC2018
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      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Formation of Crystalline Silicate Nanoscrolls from Layered Silicate Magadiite2018

    • Author(s)
      Takeru Hirohashi, Megumi Sugihara, Masakazu Koike, Yusuke Asakura, Yoshiyuki Kuroda, Atsushi Shimojima, Hiroaki Wada, Kazuyuki Kuroda
    • Organizer
      TOCAT8-ZMPC2018
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      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 銅イオン含有層状ケイ酸塩RUB-15 の層間縮合による銅含有ゼオライトへの転換2018

    • Author(s)
      坂井梨花、小池正和、下嶋敦、和田宏明、黒田一幸
    • Organizer
      第62回粘土科学討論会
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Cu2+含有層状ケイ酸塩RUB-15からのsodaliteの作製2018

    • Author(s)
      坂井梨花、小池正和、下嶋敦、和田宏明、黒田一幸
    • Organizer
      第8回CSJ化学フェスタ
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] 薄層化した層状ケイ酸塩RUB-15の液相中での層間縮合によるsodaliteへの転換2018

    • Author(s)
      小池正和、朝倉裕介、和田宏明、下嶋敦、黒田一幸
    • Organizer
      第34回ゼオライト研究発表会
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] 種々の層状ケイ酸塩のナノスクロール2018

    • Author(s)
      廣橋武、杉原めぐみ、小池正和、朝倉裕介、黒田義之、下嶋敦、和田宏明、黒田一幸
    • Organizer
      第34回ゼオライト研究発表会
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      2018 Annual Research Report
  • [Remarks] 早稲田大学 先進理工学部 応用化学科 黒田一幸・下嶋 敦・和田宏明 研究室

    • URL

      https://www.waseda.jp/sem-kuroda_lab/

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Published: 2018-05-01   Modified: 2024-03-26  

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