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レーザー位相制御による光分解生成物の選択

研究課題

研究課題/領域番号 08454170
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関名古屋大学 (1997)
北海道大学 (1996)

研究代表者

松見 豊  名古屋大学, 太陽地球環境研究所, 教授 (30209605)

研究分担者 橋本 訓  北海道大学, 電子科学研究所, 助手 (60164787)
研究期間 (年度) 1996 – 1997
研究課題ステータス 完了 (1997年度)
配分額 *注記
7,800千円 (直接経費: 7,800千円)
1997年度: 1,600千円 (直接経費: 1,600千円)
1996年度: 6,200千円 (直接経費: 6,200千円)
キーワードレーザー / 位相制御 / 多光子イオン化 / 光分解 / 反応分岐比 / 反応ダイナミクス / 大気化学 / 反応ダイナミックス
研究概要

本課題研究はレーザー光の位相変化により、複数ある光分解過程の割合が変化して光分解生成物の収率が変化することを目的とした。平成8年度に光分解生成物のイオン画像分光を行うための装置を完成させた。このイオン画像装置は、光分解生成物を多光子イオン化して、電極で加速して一定時間飛行させ、二次元イオン検出器で観測し、二次元画像の広がりにより光分解生成物の速度分布を測定するものである。完成した装置により、生成物の電子・振動・回転状態を選別し、並進速度についても充分に分解して測定できることを証明できた。平成9年度はその光分解生成物画像計測装置を用いてオゾンおよびCH_3Iの光分解過程について調べた。オゾンの光吸収のHartley帯およびHuggins帯に相当する近紫外部の280-320nmの範囲の光で分解したときに生成するO(^3P)とO(^1D)を検出した。O(^3P)またはO(^1D)をモニターしながら、光分解の波長を掃引し、光分解収率スペクトルを得た。この波長領域では光分解過程にO(^3P)+O_2(X^3Σ^-_g)とO(^1D)+O_2(a^1Δ_g)の二つの過程がある。O(^3P)をモニターした光分解収率スペクトルには、対応する波長領域のO_3の吸収スペクトルにはない多くの構造が表れることを見出した。O_3の電子励起状態でO(^3P)+O_2(X^3Σ^-_g)とO(^1D)+O_2(a^1Δ_g)の二つの過程へ分かれる際の分子振動の影響が表れていると考えられる。これは位相制御により分岐比が変化する可能性が大きいことを示す。CH_3Iについては、304nmと608nmの二つの光で分解したときのI^+のイオン画像に表れる位相の効果を調べた。すなわち、光分解して生成するI原子の速度とその異方性に304nmの一光子光分解と608nmの二光子光分解の二つの過程のコヒーレントな相互作用が、画像に表れることが可能である。304nmのレーザー光は608nmのレーザー光を非線型結晶を通して得た第二高調波なので、2つのレーザー光の位相は相関を持つ。304nmと680nmの二つの間の光の位相を変化させてたときに、I生成物の画像には変化が表れなかった。これは、608nmの二光子光分解の吸光断面積が小さいためであろう。

報告書

(3件)
  • 1997 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1996 実績報告書
  • 研究成果

    (52件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (52件)

  • [文献書誌] Y.Matsumi,: "Vibrational distribution of ClO radicals produced in the reaction Cl +O_3→ClO+O_2" J.Phys.Chem.100. 176-176 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi,: "Photodissociation processes of ozone in the Huggins band at 308-326nm : Direct observation of O(^1D_2)and O(^3P_j)products." J.Phys.Chem.100. 4084-4089 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Kawasaki: "Ion imaging of the photodissociation of HNCO near 217nm." Chem.Phys.Lett.251. 67-70 (1996)

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  • [文献書誌] Y.Matsumi: "Translational realxation and electronic quenching of hot O(^1D)by collisions with N_2." J.Chem.Phys.104. 7036-7044 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi: "Product branching ratios O(^3P) atom and ClO radical formation in the reactions of O(^1D)with chlorinated compounds." J.Phys.Chem.100. 10145-10149 (1996)

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  • [文献書誌] V.Skorokhodov: "Photofragmentation of ClNO in the A-band : Velocity distribution and fine-structure branching ratio of Cl(^2P_j)Atoms." J.Phys.Chem.100. 12321-12328 (1996)

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  • [文献書誌] M.Kawasaki: "Ion imaging of the photodissociation of chlorine containing molecules." J.Phys.Chem.100. 19853-19858 (1996)

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  • [文献書誌] K.Takahashi: "Observation of the spin-forbidden O(^1D)+O_2(X^3Σ^-_g) channel in the 317-327nm photolysis od ozone." J.Chem.Phys.105. 5290-5293 (1996)

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  • [文献書誌] L.J.Rogers: "Photodissociation of ICl at 235nm." Chem.Phys.Lett.258. 159-163 (1996)

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  • [文献書誌] L.J.Rogers: "Photolysis of H_2S and CH_3SH at 243.1nm studied by photofragment ion imaging." J.Chem.Soc.Faraday Trans.92. 5181-5183 (1996)

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  • [文献書誌] Y.Matsumi: "Reaction and quenching of Cl(^2P_j)atoms in collisions with methane and deuterated methanes." J.Phys.Chem.101. 1216-1221 (1997)

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  • [文献書誌] K.Suto: "Ion fragment imaging of the ion-pair photodissociation of CH_3Cl,CH_3Br,C_2H_5Cl and C_2H_5Br near 118nm." J.Phys.Chem.101. 1222-1226 (1997)

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  • [文献書誌] K.Suto: "Photofragment imaging of CH_3Br^+ from (CH_3Br)_2^+ at 355nm." J.Phys.Chem.101. 1227-1230 (1997)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi: "Photofragment excitation spectrum for O (^1D) from the photodissociation of jet-cooled ozone in the wavelength range 305-329nm." J.Chem.Phys.106. 6390-6397 (1997)

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  • [文献書誌] K.Takahashi: "Translational energy and angular distributions of O(^1D)and O(^3P)fragments in the UV photodissociation of ozone." Chem.Phys.(印刷中).

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi: "Wavelength and temperature dependence of the absolute O(^1D)production yield from the 305-329nm photodissociation of ozone." J.Chem.Phys.(印刷中).

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  • [文献書誌] Y.Matsumi et al.: "Vibrational distribution of CIO radicals produced in the reaction CI + O_3 * CIO + O_2" J.Phys.Chem. 100. 176-179 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi et al.: "Photodissociation processes of ozone in the Huggins band at 308-326nm : Direct observation of O (^1D_2) and O (^3P_j) products." J.Phys.Chem. 100. 4084-4089 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Kawasaki et al.: "Ion imaging of the photodissociation of HNCO near 217nm." Chem.Phys.Lett.251. 67-70 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Matsumi et al.: "Translational relaxation and electronic quenching of hot O (^1D) by collisions with N_2." J.Chem.Phys.104. 7036-7044 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi et al.: "Product branching ratios for O (^3P) atom and CIO radical formation in the reactions of O (^1D) with chlorinated compounds." J.Phys.Chem.100. 10145-10149 (1996)

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  • [文献書誌] V.Skorokhodov et al.: "Photofragmentation of CINO in the A-band : Velocity distribution and fine-structure branching ratio of CI (^2P_j) Atoms." J.Phys.Chem.100. 12321-12328 (1996)

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  • [文献書誌] M.Kawasaki et al.: "Ion imaging of the photodissociation of chlorine containing molecules." J.Phys.Chem.100. 19853-19858 (1996)

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  • [文献書誌] L.J.Rogers et al.: "Photodissociation of ICl at 235nm." Chem.Phys.Lett.258. 159-163 (1996)

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  • [文献書誌] K.Takahashi et al.: "Observation of the spin-forbidden O (^1D) + O_2 (X^3SIGMA^g) channel in the 317-327nm photolysis of ozone." J.Chem.Phys.105. 5290-5293 (1996)

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  • [文献書誌] L.J.Rogers et al.: "Photolysis of H_2S and CH_3SH at 243.1nm studied by photofragment ion imaging." J.Chem.Soc.Faraday Trans.92. 5181-5183 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Matsumi et al.: "Reaction and quenching of Cl (^2P_j) atoms in collisions with methane and deuterated methanes." J.Phys.Chem.101. 1216-1221 (1997)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Suto et al.: "Ion fragment imaging of the ion-pair photodissociation of CH_3Cl, CH_3Br, C_2H_5Cl and C_2H_5Br near 118nm." J.Phys.Chem.101. 1222-1226 (1997)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Suto et al.: "Photofragment imaging of CH_3Br^+ from (CH_3Br)_2^+ at 355nm." J.Phys.Chem.101. 1227-1230 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi et al.: "Photofragment excitation spectrum for O (^1D) from the photodissociation of jet-cooled ozone in the wavelength range 305-329nm." J.Chem.Phys.106. 6390-6397 (1997)

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  • [文献書誌] K.Takahashi et al.: "Translational energy and angular distributions of O (^1D) and O (^3P) fragments in the UV photodissociation of ozone." Chem.Phys.(in press). (1998)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Takahashi et al.: "Wavelength and temperature dependence of the absolute O (^1D) production yield from the 305-329nm photodissociation of ozone." J.Chem.Phys.(in press). (1998)

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      1997 研究成果報告書概要
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  • [文献書誌] Y.Matsumi: "Translational realxation and electronic quenching of hot O (^1D) by collisions with N_2" J.Chem.Phys.104. 7036-7044 (1996)

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      1996 実績報告書
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  • [文献書誌] K.Takahashi: "Observation of the spin-forbidden O (^1D) + O_2 (X^3Σ_g) channel in the 317-327 nm photolysis od ozone" J.Chem.Phys.105. 5290-5293 (1996)

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      1996 実績報告書

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公開日: 1996-04-01   更新日: 2016-04-21  

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