研究課題/領域番号 |
12450325
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研究種目 |
基盤研究(B)
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配分区分 | 補助金 |
応募区分 | 一般 |
研究分野 |
触媒・化学プロセス
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研究機関 | 静岡大学 |
研究代表者 |
上野 晃史 静岡大学, 工学部, 教授 (30135420)
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研究分担者 |
東 直人 静岡大学, 工学部, 助教授 (50192464)
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研究期間 (年度) |
2000 – 2001
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研究課題ステータス |
完了 (2001年度)
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配分額 *注記 |
14,700千円 (直接経費: 14,700千円)
2001年度: 5,900千円 (直接経費: 5,900千円)
2000年度: 8,800千円 (直接経費: 8,800千円)
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キーワード | メタン / 部分酸化 / ホルムアルデヒド / 直接合成 / 触媒 / モリブド珪酸 / シリカ担体 / 水蒸気過剰雰囲気 / メタン部分酸化 / 水蒸気雰囲気 / シリカ担持 |
研究概要 |
触媒の寿命評価および活性劣化機構の解明:当初、本触媒の活性劣化は反応中に析出・堆積する炭素(コーキング)によるものと推測していた。しかし、本研究の結果、触媒活性劣化の原因は触媒の反応中におけるモリブデン種の飛散・損失にあることが判明した。反応は水蒸気過剰雰囲気下、600℃という高温で行われるため触楳中のモリブデン種(酸化モリブデン)の一部が昇華する。したがって、触媒の活性劣化を改善し、触媒の長寿命化を促進するためには、反応中におけるモリブデン種の昇華・損失を抑制する技術を開発しなければならない。本研究ではシリカ外表面に担持されたモリブデン種の飛散・損失が特に著しいことから、シリカ細孔内部にモリブデン種が担持されるよう、シリカ担体の細孔構造を設計することの重要性を確認した。 触媒上におけるメタン活性化機構の解明:本研究ではシリカ担持モリブド珪酸(SMA ; H_4SiMo_<12>O_<40>)を触媒として使用している。SMAの特徴の一つは1分子内に4個のプロトン(H^+)を有していることである。今回はKOH処理をしたシリカ担体にSMAを担持することにより、SMA中のH^+をK^+で置換した触媒を調製しメタン部分酸化反応に用いた。しかし、K^+置換SMAを担持したシリカ触媒では反応が進行せず、メタン転化率が著しく低減した。このことから、メタン部分酸化の第一段階であるメタンの活性化にはSMA中のプロトンが重要な役割を担っているものと結論された。プロトンによるメタンの活性化とは、触媒表面にCH_5+吸着種を生成することであると推測している。
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